都市垃圾焚化灰渣調質熔渣取代部份水泥之研究

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環境工程研究所

論文名稱

都市垃圾焚化灰渣調質熔渣取代部份水泥之研究
(Hydration Characteristics of MSWI Ashes Modified Slag Blended Cement)

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摘要(中)

本研究主要係將都市垃圾焚化飛灰、洗滌灰及底灰，並區分三種不同系別(底灰系、洗滌灰系及混合灰系)以不同配比混合進行調質熔融實驗，並將熔渣粉體製作不同取代量之熔渣水泥漿體。本研究除建立都市垃圾焚化灰渣調質熔渣之基本特性外，亦探討不同養護齡期下調質熔渣之卜作嵐反應行為與熔渣水泥漿體之工程材料特性，包括抗壓強度、水化程度、膠體空間比、晶相、物種及微結構變化等。
實驗結果顯示，所得之調質熔渣CaO約27～34%，SiO2約29～39%及Al2O3則約8～23%，而非鈣質化物為 47～67%，大致可符合C級飛灰規範之要求，且接近高爐爐石熟料，具有延長水泥澆鑄工作時間之特性。對90天齡期抗壓強度發展而言，取代量10、20%之洗滌灰系熔渣水泥漿體可超越OPC 1～7 MPa；而底灰系熔渣水泥漿體則可與OPC之抗壓強度發展相當(差值<0.5MPa)。由MIP與膠體空間比分析結果得知，調質熔渣水泥漿體水化產物隨齡期增加而逐漸生成填充孔隙，使總孔隙體積與毛孔體積均逐漸減少，而膠孔則隨齡期增加，顯示熔渣有助於熔渣水泥漿體之緻密化。由XRD及DTA之物種分析得知，熔渣水泥漿體與OPC之水化產物主要為CH、C-S-H及C-A-H，並無明顯差異。TG分析所得結果顯示，熔渣可與CH進行卜作嵐反應，而形成C-S-H膠體或C-A-H鹽類。由NMR分析發現，熔渣水泥漿體之水化程度增加趨勢較純水泥漿體顯著；而聚矽陰離子長度則隨齡期而增加，至齡期90天其值皆大於純水泥漿體，顯示熔渣晚期因卜作嵐反應有助於熔渣水泥漿體內部矽酸鹽類之聚合。以SEM可觀察得熔渣表面與CH進行卜作嵐反應而形成C-S-H膠體，並逐漸成長相互接觸交織成網狀結構，進而提升熔渣水泥漿體之晚期強度。綜合上述結果，熔融處理可將都市垃圾焚化灰渣無害化，且所得熔渣具有材料化之潛力。

摘要(英)

This study investigated the pozzolonic reactions and engineering properties of municipal solid waste incinerator (MSWI) ash modified slag blended cements (SBC) with various replacement ratios. The modified slags were characterized by melting the MSWI ash mixtures at 1,400℃ for 30 min. The mixtures were composed of different types of MSWI ash, including fly ash, scrubber ash and bottom ash, with various formulas. Bottom ash and scrubber ash, in general, have higher melting points, and are more energy intensive to melt than fly ash. Therefore, fly ash was used to modify the mixtures. The obtained slags were divided into three series based on the experimental ash mixtures. Following further pulverization, these slags were blended with cement at cement replacement ratios ranging from 10% to 40%. The slags thus obtained were quantified and the characteristics of their SBC pastes examined, including the pozzolanic activity, compressive strength, hydration activity, gel pores, crystal phases, species, and the microstructure at various ages.
The results indicate that the slag contained 27～34% CaO, 29～39% SiO2, and 8～23% Al2O3, and approximately 47～67% non-calcium compounds, thus meeting the ASTM C grade for fly ash, which is similar to that of the blast furnace slag.
The 90-day compressive strength developed by SBC pastes with a 10% and 20% cement replacement by slags generated from the modification of scrubber ash, outperformed that of ordinary Portland cement(OPC) by 1-7 MPa, whereas the slags generated from the modifications of bottom ash series were comparable to OPC with a difference of less than 0.5MPa.
From the pore size distribution, as shown by the MIP results, it was found that, with increasing curing ages, the gel pores increased and the total porosity and capillary pores decreased — a result that shows that hydrates had filled the pores.
XRD and DTA species analyses indicated that the hydrates in SBC pastes were mainly CH, the calcium silicate hydrate C-S-H(C-S-H) gel, and C-A-H salts, like those found in OPC paste. TG analysis also indicated that the slag reacted with CH to form C-S-H and C-A-H. The average length (in terms of the number of Si molecules) of linear polysilicate anions in C-S-H gel, as determined by NMR, indicated an increase in all SBC pastes with increasing curing age, which outperformed that of OPC at 90 days. The generation of C-S-H gel, with intersections forming a network structure, as observed by SEM from the surface reaction with CH, also indicated the later development of strength in SBC pastes enhanced by the slag. It can be concluded from the study results that MSWI ash can be modified and processed by melting to recover reactive pozzolanic slag, which may be used in SBC to partially replace cement.

關鍵字(中)

★ 焚化灰渣
★ 熔融
★ 熔渣
★ 卜作嵐反應
★ C-S-H膠體

關鍵字(英)

★ pozzolanic activity
★ slag
★ Incinerator residues
★ C-S-H gel
★ melting process

論文目次

目錄
第一章前言 1
1-1 研究緣起與目的 1
1-2 研究內容 2
第二章文獻回顧 3
2-1 都市垃圾焚化灰渣來源、特性及產量 3
2-1-1 都市垃圾焚化灰渣來源 3
2-1-2 灰渣之產量 5
2-1-3 灰渣特性 6
2-2 熔融處理 16
2-2-1 熔融處理原理 17
2-2-2 熔融處理應用現況 18
2-2-3 灰渣熔融處理之操作因數 21
2-2-4 熔融處理之效應 23
2-2-5 熔渣資源化 25
2-3 卜作嵐材料 26
2-3-1 卜作嵐材料之反應 27
2-3-2 卜作嵐反應之評估 28
2-3-3 卜作嵐材料之分類 29
2-3-4 卜作嵐材料之應用 30
2-4 水泥之物化特性 35
2-4-1 水泥水化反應機制 36
2-4-2 水泥漿體之巨微觀性質 40
2-5 卜作嵐材料成份對其水化特性之影響 51
2-6 卜作嵐材料品質控制指標 52
第三章實驗材料與方法 55
3-1 實驗設計 55
3-1-1 都市垃圾焚化灰渣熔融前處理 60
3-1-2 熔融試驗條件配置 60
3-1-3 熔渣水泥漿體試驗條件配置 62
3-2 實驗材料與設備 64
3-2-1 實驗材料 64
3-2-2 實驗設備 65
3-3實驗方法 69
3-3-1 實驗流程 69
3-3-2分析方法 71
第四章結果與討論 83
4-1 基本性質分析 83
4-1-1 焚化灰渣基本分析 83
4-1-2 熔渣基本分析 89
4-2 熔渣水泥漿體之工程性質 96
4-2-1 凝結行為 96
4-2-2 卜作嵐活性指數 97
4-2-3 抗壓強度發展 98
4-3 熔渣水泥水化程度與膠體空間比發展 113
4-3-1 水化程度分析 113
4-3-2 膠體空間比分析 118
4-4 熔渣水泥漿體孔隙結構分析 123
4-4-1 孔隙大小分佈 123
4-4-2 孔隙體積分佈 127
4-5 熔渣水泥漿體水化產物之變化 131
4-5-1 X光粉末繞射分析 132
4-5-2 熔渣水泥漿體DTA/TGA分析 136
4-6 熔渣水泥漿體NMR分析 145
4-6-1 熔渣水泥漿體特徵峰變化 145
4-6-2 熔渣水泥漿體水化程度之變化 151
4-6-3 熔渣水泥漿體聚矽陰離子長度之改變 154
4-7 熔渣水泥漿體之SEM觀察 154
第五章結論與建議 160
5-1 結論 160
5-2 建議 162
參考文獻 163
圖目錄
圖 2 - 1 灰渣來源示意圖 4
圖 2 - 2 超冷現象示意圖 18
圖 2 - 3 熔融處理形成Si-O之網目構造 18
圖 2 - 4 熔渣三成分熔流點溫度分佈圖 22
圖 2 - 5 卜作嵐材料應用策略 30
圖 2 - 6 CaO -Al2O3-SiO2三元系相圖(Lea，1956) 36
圖 2 - 7 單礦物之水化速率 37
圖 2 - 8 水化機制：(a)滲透模型示意圖；(b)結晶模型示意圖 38
圖 2 - 9 水化程度、孔隙及強度之關係 40
圖 2 - 10 膠體-空間比、水化程度及毛細孔與抗壓強度之關係 40
圖 2 - 11水泥水化過程中水化產物之形成關係 41
圖 2 - 12 水泥漿體水化階段微結構之示意圖 45
圖 2 - 13 各水化產物含量隨時間之變化 45
圖 2 - 14 水灰比與水化程度對強度之影響(Mehta，1986) 49
圖 2 - 15 水泥漿體水化生成物微結構與抗壓強度之關係(Jabor，1981) 50
圖 3 - 1 實驗流程圖 56
圖 3 - 2 都市垃圾灰渣調質基本特性分析 57
圖 3 - 3 底灰系熔渣漿體之卜作嵐反應特性 58
圖 3 - 4 洗滌灰系熔渣漿體之卜作嵐反應特性 59
圖 3 - 5 混合灰系熔渣漿體之卜作嵐反應特性 59
圖 3 - 6 各灰渣於三相圖之位置與其所對應之熔流點 61
圖 3 - 7 調質灰渣於三相圖之位置 61
圖 3 - 8 本實驗灰渣採樣點及焚化廠設備圖 64
圖 3 - 9 重金屬總量消化流程 73
圖 3 - 10 毒性特性溶出程式(TCLP)流程圖 73
圖 3 - 11 矽酸鹽之Q0、Q1、Q2、Q3及Q4結構 78
圖 3 - 12 典型DTA分析圖(a)放熱曲線(b)熔融與放熱分解 80
圖 4 - 1 各灰渣篩分析累積分佈圖 84
圖 4 - 2 灰渣電子顯微照片 85
圖 4 - 3 飛灰XRD圖譜 86
圖 4 - 4 底灰XRD圖譜 87
圖 4 - 5 洗滌灰XRD圖譜 87
圖 4 - 6 熔渣XRD圖譜 90
圖 4 - 7 各灰系熔渣之電子顯微鏡照片 91
圖 4 - 8 重金屬於熔融系統之移動概況 95
圖 4 - 9 F熔渣漿體抗壓強度發展圖 100
圖 4 - 10 S1熔渣漿體抗壓強度發展圖 100
圖 4 - 11 S2熔渣漿體抗壓強度發展圖 101
圖 4 - 12 S3熔渣漿體抗壓強度發展圖 101
圖 4 - 13 B1熔渣漿體抗壓強度發展圖 102
圖 4 - 14 B2熔渣漿體抗壓強度發展圖 102
圖 4 - 15 B3熔渣漿體抗壓強度發展圖 103
圖 4 - 16 M1熔渣漿體抗壓強度發展圖 103
圖 4 - 17 M2熔渣漿體抗壓強度發展圖 104
圖 4 - 18 M3熔渣漿體抗壓強度發展圖 104
圖 4 - 19 各熔渣水泥漿體28天相對抗壓強度比較 106
圖 4 - 20 各熔渣水泥漿體90天相對抗壓強度比較 106
圖 4 - 21 熔渣水泥漿體DPE圖 110
圖 4 - 22 熔渣成份對其卜作嵐活性之影響 112
圖 4 - 23 飛灰熔渣水泥漿體之水化程度變化 114
圖 4 - 24 洗滌灰系熔渣水泥漿體之水化程度變化 115
圖 4 - 25 底灰系熔渣水泥漿體之水化程度變化 116
圖 4 - 26 混合灰系熔渣水泥漿體之水化程度變化 117
圖 4 - 27 飛灰熔渣水泥漿體之膠體空間比發展 119
圖 4 - 28 洗滌灰系熔渣水泥漿體之膠體空間比發展 120
圖 4 - 29 底灰系熔渣水泥漿體之膠體空間比發展 121
圖 4 - 30 混合灰系熔渣水泥漿體之膠體空間比發展 122
圖 4 - 31 純水泥漿體孔隙分佈變化 124
圖 4 - 32 F熔渣水泥漿體孔隙分佈變化(取代量20%) 124
圖 4 - 33 S1熔渣水泥漿體孔隙分佈變化(取代量20%) 125
圖 4 - 34 B1熔渣水泥漿體孔隙分佈變化(取代量20%) 125
圖 4 - 35 M3熔渣水泥漿體孔隙分佈變化(取代量20%) 126
圖 4 - 36 純水泥漿體孔隙體積分佈變化 128
圖 4 - 37 F熔渣水泥漿體體積分佈變化(取代量20%) 129
圖 4 - 38 S1熔渣水泥漿體體積分佈變化(取代量20%) 129
圖 4 - 39 B1熔渣水泥漿體體積分佈變化(取代量20%) 130
圖 4 - 40 M3熔渣水泥漿體體積分佈變化(取代量20%) 130
圖 4 - 41 純水泥漿體XRD之X光繞射圖譜 133
圖 4 - 42 F熔渣水泥漿體之X光繞射圖譜(取代量20%) 134
圖 4 - 43 S1熔渣水泥漿體之X光繞射圖譜(取代量20%) 134
圖 4 - 44 B1熔渣水泥漿體之X光繞射圖譜(取代量20%) 135
圖 4 - 45 M3熔渣水泥漿體之X光繞射圖譜(取代量20%) 135
圖 4 - 46 純水泥漿體不同齡期之DTA圖譜 137
圖 4 - 47 飛灰熔渣水泥漿體不同齡期之DTA圖譜(取代量20%) 138
圖 4 - 48 S1熔渣水泥漿體不同齡期之DTA圖譜(取代量20%) 138
圖 4 - 49 B1熔渣水泥漿體不同齡期之DTA圖譜(取代量20%) 139
圖 4 - 50 M3熔渣水泥漿體不同齡期之DTA圖譜(取代量20%) 139
圖 4 - 51 純水泥漿體不同齡期之TG圖譜 140
圖 4 - 52 飛灰熔渣水泥漿體不同齡期之TG圖譜(取代量20%) 141
圖 4 - 53 S1熔渣水泥漿體不同齡期之TG圖譜(取代量20%) 141
圖 4 - 54 B1熔渣水泥漿體不同齡期之TG圖譜(取代量20%) 142
圖 4 - 55 M3熔渣水泥漿體不同齡期之TG圖譜(取代量20%) 142
圖 4 - 56 OPC及取代量20%熔渣水泥漿體隨齡期之CH熱失重變化 143
圖 4 - 57 OPC及取代量20%熔渣水泥漿體隨齡期之膠體熱失重變化 144
圖 4 - 58 純水泥漿體在不同齡期之29Si NMR圖譜 146
圖 4 - 59 F熔渣水泥漿體在不同齡期之29Si NMR圖譜(取代量20%) 147
圖 4 - 60 S1熔渣水泥漿體在不同齡期之29Si NMR圖譜(取代量20%) 148
圖 4 - 61 B1熔渣水泥漿體在不同齡期之29Si NMR圖譜(取代量20%) 149
圖 4 - 62 M3熔渣水泥漿體不同齡期之29Si NMR圖譜(取代量20%) 150
圖 4 - 63 B1熔渣水泥漿體SEM觀察結果(倍率×3.0K) 155
圖 4 - 64 S1熔渣水泥漿體SEM觀察結果(倍率×3.0K) 156
圖 4 - 65 M3熔渣水泥漿體SEM觀察結果(倍率×3.0K) 157
圖 4 - 66 飛灰熔渣水泥漿體SEM觀察結果(倍率×3.0K) 158
圖 4 - 67 熔渣表面受CH侵蝕圖(倍率×3.0K) 159
表目錄
表 2 - 1 焚化灰渣之定義及說明 4
表 2 - 2 典型每公噸垃圾焚化所產生之灰渣量 5
表 2 - 3 都市垃圾焚化處理過程元素分佈 6
表 2 - 4 都市垃圾焚化飛灰之化學主要組成 8
表 2 - 5 都市垃圾焚化飛灰重金屬濃度 9
表 2 - 6 洗滌灰之主要化學組成 11
表 2 - 7 都市垃圾洗滌灰重金屬濃度 12
表 2 - 8 都市垃圾焚化底灰元素組成 14
表 2 - 9 都市垃圾焚化底灰重金屬濃度 15
表 2 - 10 焚化灰渣中間處理技術評估 16
表 2 - 11 日本都市垃圾焚化灰渣熔融廠 20
表 2 - 12 熔融熔渣的利用方式 26
表 2 - 13 礦粉材料之種類與材料 27
表 2 - 14 常見卜作嵐材料之典型組成成份 29
表 2 - 15 卜作嵐物質分類 29
表 2 - 16 卜作嵐材料取代部分水泥之相關文獻整理 31
表 2 - 17 卜作嵐材料取代部分水泥之相關文獻整理(續) 32
表 2 - 18 卜作嵐材料取代部分水泥之相關文獻整理(續) 33
表 2 - 19 卜作嵐材料取代部分水泥之相關文獻整理(續) 34
表 2 - 20 水泥旋窯內各種溫度之化學反應 35
表 2 - 21 單礦物完全水化所產生之水化熱 38
表 2 - 22 水泥水化過程 39
表 2 - 23 水泥漿體水化產物之組成成份與性質 46
表 3 - 1不同灰系調質灰渣設計配比及其代號 62
表 3 - 2 調質熔渣水泥漿體條件配置 63
表 3 - 3 試驗項目及方法 70
表 3 - 4 試驗項目及方法(續) 71
表 3 - 5 XRF參數設定 72
表 3 - 6 XRPD參數設定 76
表 3 - 7 NMR光譜之信號與其原因 79
表 4 - 1 焚化灰渣物化特性 83
表 4 - 2 焚化灰渣篩分析結果 84
表 4 - 3 焚化灰渣之化學組成 86
表 4 - 4 灰渣之重金屬總量 89
表 4 - 5 灰渣重金屬溶出試驗結果 89
表 4 - 6 熔渣物化特性 90
表 4 - 7 熔渣化學成份與其他卜作嵐材料之比較 93
表 4 - 8 熔渣重金屬總量及溶出試驗結果 94
表 4 - 9 調質熔渣不同取代量與新拌漿體凝結時間 96
表 4 - 10 熔渣卜作嵐活性指數試驗結果 97
表 4 - 11 調質熔渣水泥漿體之工程特性彙整 107
表 4 - 12 調質熔渣水泥漿體之工程特性彙整(續) 108
表 4 - 13 比強度分析項目定義 109
表 4 - 14 純水泥漿體之NMR光譜資訊 152
表 4 - 15 飛灰熔渣水泥漿體之NMR光譜資訊 152
表 4 - 16 洗滌灰系熔渣水泥漿體之NMR光譜資訊 152
表 4 - 17 底灰系熔渣水泥漿體之NMR光譜資訊 153
表 4 - 18 混合灰系熔渣水泥漿體之NMR光譜資訊 153

參考文獻

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指導教授

王鯤生(Kuen-Sheng Wang)

審核日期

2002-7-1

推文