水處理工程廢棄污泥及煉鋼廢爐渣燒製環保水泥之材料特性研究

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林忠逸(Chung-Yei Lin) 查詢紙本館藏

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環境工程研究所

論文名稱

水處理工程廢棄污泥及煉鋼廢爐渣燒製環保水泥之材料特性研究

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摘要(中)

本研究以下水污泥、工業廢棄污泥、淨水污泥及煉鋼廢爐渣為水泥生料之主體，同時以水泥係數規範值為邊界條件，利用最佳配比策略編寫電腦配料程式，外添加適量石灰石進行配比設計，成功混配出兩系列六型別(分別命名ECOⅠ~ ECOⅥ型)環保水泥生料。另外為模擬實廠燒製水泥之流程，本研究利用導氣式焚化爐及高溫熔融爐(1400℃，6小時)於適當之操作條件下，燒製環保水泥熟料。再針對不同污泥(替代性生料)組成份上之差異針對燒成之環保水泥製成漿體，進行水化反應特性及工程材料特性之探討。研究除建立上下水污泥及工業污泥取代天然礦物摻配水泥生料之基本特性外，亦探討環保水泥之工程材料特性及水化反應行為，包括抗壓強度、膠體空間比、晶相物種組成份、水化程度及為結構變化等。
實驗結果顯示，以廢棄污泥及煉鋼廢爐渣取代天然礦物摻配水泥生料，其取代原料之比例可達20%，同時，燒製熟料之溶出（TCLP）試驗皆符合法規值，適合資源化應用。實驗所燒製之各組水泥熟料皆含有C2S、C3S、C3A及C4AF晶相物種。至於ECOⅢ型及ECOⅥ型環保水泥，因生料中含有較高比例之P2O5，熟料中C2S組成相以α-C2S之型態存在。ECOⅡ及ECOⅣ型環保水泥抗壓強度發展趨勢和OPC相似。ECOⅠ型環保水泥在養護初期抗壓強度發展較快，至養護晚期則趨於平緩。ECOⅤ型環保水泥在60及90天之養護晚期趨勢發展較為明顯。ECOⅢ型及ECOⅥ型環保水泥，直到90天之養護晚期其抗壓強度發展趨勢皆不佳。
由TG-DTA分析結果顯示，實驗所燒製之六型別環保水泥水化反應皆會生成CH及C-S-H膠體。由MIP分析結果顯示，實驗所燒製之各型別環保水泥漿體孔隙皆有隨水化齡期而緻密化之現象。由XRD分析結果顯示，各型別環保水泥漿體之C3S主峰，在水化晚期均有減少之趨勢，而C-S-H膠體亦可發現在晚期有些微增加之趨勢，觀察彼等趨勢之變異，可確認各型別環保水泥具有不同水化反應特性。以29Si為核種利用NMR技術，探討環保水泥漿體中矽酸鹽之變化情形，結果顯示，各型別環保水泥漿體之水化程度及聚矽陰離子長度皆有隨齡期增加而增加之趨勢。以SEM觀察環保水泥漿體水化產物之變化，結果顯示，隨著養護齡期之增加，環保水泥漿體水化反應所生成之C-S-H膠體逐漸向外成長並形成絨毛狀態，進而填充孔隙，提昇其抗壓強度。綜合上述結果，驗證出廢棄污泥及煉鋼廢爐渣具有取代天然礦物燒製環保水泥之潛力。

摘要(英)

Six new types of hydraulic cements (referred to as ecocement. ECOI through ECOVI)have been developed by incorporating sludge ashes from primary sewage treatment plants and water purification plants, as well as waste from steel-works (ferrate) as partial replacements for clay, silica, alumina, and iron oxide in the raw cement meal. The recipes were formulated by solving a series of simultaneous equations, based on the boundary conditions defined by the compositional requirements of Ordinary Portaland Cement (OPC) and the chemical coefficients of the cement’’s raw materials, including the hydralulic modulus (H.M.), silicate modulus(S.M.), iron modulus(I.M.), and lime saturation ratio(L.S.R). The raw meal was prepared for the pre-determined recipes by heating it to 1400℃for six hours during the clinkerization process, using a simulated incinerator and a smelter. The resultant clinkers were mixed with limestone and used to prepare the six types of ecocement.
In this study, the hydration characteristics of these ecocements and the energinnering properties of their mortars, including the compressive strength, gel pores variation, speciations, hydration degree at microstruct-
ures, were studied as compared to those of OPC.
Our results indicate that it is feasible to use sludge ashes and steel-making waste to replace, up to 20% of the mineral components of raw materials for cement (also referred to as raw meal). Furtthermore, all the tested clinkers met the TCLP (toxicity characteristic leaching procedure) requirements. The major components of the Portland cement composition,C3S(i.e.,3CaO.SiO2),C2S(i.e.,2CaO.SiO2),C3A(i.e.,3CaO.Al2O3), and C4AF(i.e., 4CaO.Al2O3.Fe2O3) were also found in the waste-derived clinkers. Of all six new types of cement, ECOII and ECO IV were closest to OPC type I in composition and compressive strength development; ECOI, showed early strength development and was similar to OPC type III. The remaining types of ecocements were not in the definate classification range. In general, clinker derived from ECOI showed early strength development, while those from ECOV displayed later strength development at 60-90 days. Those from ECOIII and ECOV underperformed in terms of compressive strength as compared to OPC.
All types of ecocement were confirmed to produce calcium hydroxide (CH) and calcium silicate hydrate (C-S-H) during the hydration process, and their densification increased with the curing age. The major peaks of C3S were found to decrease with a slight increase of the C-S-H peaks at later stages of hydration, showing the various hydration degrees of the ecocements. The chemical of shift of the silicates, and the hydration degree caused an increase in the length of the C-S-H gel with curing age, and this was confirmed by 29Si NMR techniques.
The results reported here may be of importance in understanding and recycling sludge ashes and steel-making slag as constructional material.

關鍵字(中)

★ 配比設計
★ C-S-H膠體
★ 水化反應
★ 環保水泥
★ 水處理廢棄污泥

關鍵字(英)

★ C-S-H gel
★ hydration
★ ecocement
★ sludge
★ raw meal

論文目次

摘要 Ⅰ
目錄 Ⅲ
圖目錄 Ⅴ
表目錄 Ⅷ
第一章前言 1
1-1 研究緣起 1
1-2 研究內容 2
第二章文獻回顧 3
2-1 淨水污泥來源與性質 3
2-1-1 淨水污泥之來源 3
2-1-2 淨水污泥之處理現況 5
2-1-3 淨水污泥之產量與特性 6
2-2 下水污泥來源與性質 9
2-2-1 下水污泥產量與特性 9
2-2-2 下水污泥之處理現況 12
2-3 工業污泥來源與性質 14
2-3-1 工業污泥產量與特性 14
2-3-2 工業廢水污泥之處理現況 19
2-4 污泥資源化技術 20
2-4-1 淨水污泥資源化技術 20
2-4-2 下水污泥資源化技術 25
2-4-3 廢棄工業污泥資源化技術 36
2-4-4 小結 44
2-5 水泥配料 47
2-5-1 配料規範 47
2-5-2 配料限制因子 50
2-5-3 配料係數 53
2-6 水泥之製造與品質檢驗指標 56
2-6-1 水泥之原料與製程 56
2-6-2 熟料燒製反應 62
2-6-3 組成份對水泥品質之影響 64
2-6-4 燒製熟料品質檢驗指標 70
2-7 水泥水化反應特性 72
2-7-1 水泥之單礦物組成份與特性 72
2-7-2 水泥水化反應機制 76
2-7-3 水化產物性質 78
2-8 環保水泥相關文獻回顧 84
2-8-1 環保水泥研發技術探討 84
2-8-2 環保水泥生產技術探討 84
2-8-3 環保水泥材料特性探討 89
2-9 廢棄物質添加於生料中對水泥燒製之影響 93
2-9-1 廢棄物材料對於水泥製程之影響 93
2-9-2 鹽類影響燒製反應之行為 96
2-9-3 重金屬影響燒製反應之行為 98
第三章研究材料與方法 102
3-1 實驗設計 102
3-1-1 實驗設計 109
3-2 實驗材料 109
3-2-1 實驗材料 109
3-3 實驗配置 113
3-3-1 實驗燒製條件配置 113
3-3-2 各系列環保水泥配比設計 115
3-3-3 環保水泥漿體試驗條件配置 120
3-4 研究方法 121
3-4-1 實驗設備 121
3-4-2 實驗方法 125
第四章結果與討論 140
4-1 替代性配料之基本特性 140
4-1-1 污泥來源與基本性質 140
4-1-2 污泥及灰渣之物理性質 142
4-1-3 污泥及灰渣之化學性質 146
4-1-4 污泥及灰渣之重金屬組成與溶出試驗結果 151
4-1-5 污泥及灰渣微觀分析 154
4-2生料之配料及熟料燒製 156
4-2-1 環保水泥熟料製程燒失量分析 156
4-2-2 環保水泥熟料品管燒失量分析 156
4-2-3 環保水泥熟料溶出特性及細度分析 157
4-2-4 環保水泥熟料化學組成及結晶型態分析 159
4-2-5 環保水泥熟料顯微結構觀察 163
4-3燒製溫度對熟料特性之影響 166
4-3-1燒製溫度對熟料化學組成之影響 166
4-3-2燒製溫度對漿體工程性質之影響 167
4-4各型別環保水泥漿體工程性質 170
4-4-1 凝結行為 170
4-4-2 抗壓強度發展 171
4-5各型別環保水泥漿體孔隙結構分析 173
4-5-1孔隙大小分布 173
4-5-2 孔隙體積分布 178
4-6各型別環保水泥漿體水化程度與膠體空間比之發展 183
4-6-1 水化程度分析 183
4-6-2 膠體空間比分析 185
4-7各型別環保水泥漿體水化產物變化 189
4-7-1 X光粉末繞射分析 189
4-7-2 DTA/TGA分析 194
4-8各型別環保水泥漿體NMR分析 209
4-8-1 環保水泥漿體特徵峰變化 209
4-8-2環保水泥漿體水化程度變化 219
4-8-3環保水泥漿體聚矽陰離子長度變化 222
4-9各型別環保水泥漿體之SEM觀察 223
4-10 綜合討論 228
第五章結論與建議 230
5-1 結論 230
5-2 建議 232
參考文獻 233
圖目錄
圖2-1 淨水污泥處理程序 5
圖2-2 淨水污泥堆肥技術 21
圖2-3 淨水污泥產製植栽用土技術 22
圖2-4 淨水污泥製磚技術流程 23
圖2-5 淨水污泥產製骨材流程 23
圖2-6 淨水污泥再利用於回填工程 24
圖2-7 下水污泥資源化技術彙整 26
圖2-8 氨浸法回收工業污泥重金屬技術 38
圖2-9 工業污泥高溫熔融處理技術 39
圖2-10 生料配料控制流程圖 48
圖2-11 水泥製造流程圖 58
圖2-12 懸浮預熱設備 59
圖2-13 水泥窯本體構造圖 62
圖2-14 CaO-SiO2-Al2O3-Fe2O3立體系統空間示意圖 65
圖2-15 CaO-SiO2-Al2O3立體系統空間示意圖 66
圖2-16 C3S之晶體結構圖 73
圖2-17α、αH、β、γ-C2S之結晶結構圖 75
圖2-18鋁酸三鈣之晶胞立體示意圖 76
圖2-19水泥水化放熱速率之變化 78
圖2-20水泥水化過程中水化產物之形成關係 79
圖2-21水化產物氫氧化鈣結構示意圖 80
圖2-22水泥漿體水化階段微結構示意圖 82
圖2-23環保水泥製造流程圖 88
圖3-1 實驗配置流程 103
圖3-2 替代性生料基本特性分析 104
圖3-3 電腦配料程式邏輯演譯程序 106
圖3-4 實驗燒製各組別環保水泥熟料實驗配置圖 107
圖3-5 環保水泥漿體巨觀性質分析 108
圖3-6 環保水泥漿體水化特性分析 109
圖3-7 中壢工業區綜合污水處理廠流程配置圖 110
圖3-8 八里污水處理廠流程配置圖 111
圖3-9 平鎮淨水廠處理流程配置圖 111
圖3-10煉鋼廢爐渣產生流程 112
圖3-11熟料燒製生溫曲線 115
圖3-12導氣式焚化爐 124
圖3-13重金屬總量消化流程圖 127
圖3-14矽酸鹽之Q0、Q1、Q2、Q3、Q4結構 132
圖3-15典型DTA放熱及熔融分解曲線圖 134
圖4-1污泥灰渣粒徑分布累積圖 144
圖4-2中壢工業區污泥及污泥灰渣XRD圖譜 149
圖4-3平鎮淨水污泥及污泥灰渣XRD圖譜 150
圖4-4八里下水污泥及污泥灰渣XRD圖譜 150
圖4-5配料所用之三種廢棄污泥與灼燒後灰渣之SEM圖譜 155
圖4-6一般系列三組環保水泥熟料之XRD圖譜 160
圖4-7 改質系列三組環保水泥熟料之XRD圖譜 162
圖4-8 OPC熟料SEM照片 165
圖4-9 ECOⅠ熟料SEM照片 165
圖4-10 ECOⅡ熟料SEM照片 165
圖4-11 ECOⅢ熟料SEM照片 165
圖4-12 ECOIV熟料SEM照片 165
圖4-13 ECOV熟料SEM照片 165
圖4-14 ECO-VI熟料SEM照片 165
圖4-15對照系列水泥熟料之XRD圖譜 169
圖4-16對照系列水泥抗壓強度發展圖 169
圖4-17一般系列環保水泥抗壓強度發展圖 172
圖4-18改質系列環保水泥抗壓強度發展圖 172
圖4-19純水泥漿體於不同齡期之孔隙大小分布圖 174
圖4-20 ECOI型環保水泥漿體孔隙大小分布圖 175
圖4-21 ECOⅡ型環保水泥漿體孔隙大小分布圖 175
圖4-22 ECOⅢ型環保水泥漿體孔隙大小分布圖 176
圖4-23 ECOⅣ型環保水泥漿體孔隙大小分布圖 177
圖4-24 ECOⅤ型環保水泥漿體孔隙大小分布圖 177
圖4-25 ECOⅥ型環保水泥漿體孔隙大小分布圖 178
圖4-26純水泥漿體於不同齡期之孔隙體積分布 179
圖4-27 ECOⅠ型環保水泥漿體孔隙體積分布 180
圖4-28 ECOⅡ型環保水泥漿體孔隙體積分布 180
圖4-29 ECOⅢ型環保水泥漿體孔隙體積分布 181
圖4-30 ECOⅣ型環保水泥漿體孔隙體積分布 182
圖4-31 ECOⅤ型環保水泥漿體孔隙體積分布 182
圖4-32 ECOⅥ型環保水泥漿體孔隙體積分布 183
圖4-33燒失法所測一般系列環保水泥漿體水化程度發展 185
圖4-34 燒失法所測改質系列環保水泥漿體水化程度發展 186
圖4-35一般系列環保水泥漿體之膠體空間比發展 187
圖4-36改質系列環保水泥漿體之膠體空間比發展 188
圖4-37純漿體XRD之X光繞射圖譜 190
圖4-38 ECOⅠ型環保水泥漿體XRD之X光繞射圖譜 190
圖4-39 ECOⅡ型環保水泥漿體XRD之X光繞射圖譜 191
圖4-40 ECOⅢ型環保水泥漿體XRD之X光繞射圖譜 191
圖4-41 ECOⅣ型環保水泥漿體XRD之X光繞射圖譜 192
圖4-42 ECOⅤ環保水泥漿體XRD之X光繞射圖譜 193
圖4-43 ECOⅥ型環保水泥漿體XRD之X光繞射圖譜 193
圖4-44純水泥漿體不同齡期之DTA圖譜 195
圖4-45 ECOI型環保水泥漿體不同齡期之DTA圖譜 196
圖4-46 ECOⅡ型環保水泥漿體不同齡期之DTA圖譜 196
圖4-47 ECOⅢ型環保水泥漿體不同齡期之DTA圖譜 197
圖4-48 ECOⅣ型環保水泥漿體不同齡期之DTA圖譜 198
圖4-49 ECOⅤ型環保水泥漿體不同齡期之DTA圖譜 199
圖4-50 ECOⅥ型環保水泥漿體不同齡期之DTA圖譜 199
圖4-51純水泥漿體不同齡期之TG圖譜 202
圖4-52 ECOⅠ型環保水泥漿體不同齡期之TG圖譜 202
圖4-53 ECOⅡ型環保水泥漿體不同齡期之TG圖譜 203
圖4-54 ECOⅢ型環保水泥漿體不同齡期之TG圖譜 203
圖4-55 ECOⅣ型環保水泥漿體不同齡期之TG圖譜 204
圖4-56 ECOⅤ型環保水泥漿體不同齡期之TG圖譜 204
圖4-57 ECOⅥ型環保水泥漿體不同齡期之TG圖譜 205
圖4-58 OPC及一般系列環保水泥漿體之CH熱失重變化 206
圖4-59 OPC及改質系列環保水泥漿體之CH熱失重變化 207
圖4-60 OPC及一般系列環保水泥之膠體熱失重變化 208
圖4-61 OPC及改質系列環保水泥漿體之膠體熱失重變化 209
圖4-62純水泥漿體在不同齡期之Si29 NMR圖譜 212
圖4-63 ECOI型環保水泥漿體在不同齡期之Si29 NMR圖譜 213
圖4-64 ECOⅡ型環保水泥漿體在不同齡期之Si29 NMR圖譜 214
圖4-65 ECOⅢ型環保水泥漿體在不同齡期之Si29 NMR圖譜 215
圖4-66 ECOⅣ型環保水泥漿體在不同齡期之Si29 NMR圖譜 216
圖4-67 ECOⅤ型環保水泥漿體在不同齡期之Si29 NMR圖譜 217
圖4-68 ECOⅥ型環保水泥漿體在不同齡期之Si29 NMR圖譜 218
圖4-69純水泥漿體SEM觀察結果(倍率X3K) 225
圖4-70 ECOI型環保水泥漿體SEM觀察結果(倍率X3K) 226
圖4-71 ECOV型環保水泥漿體SEM觀察結果(倍率X3K) 227
表目錄
表2-1台北自來水事業處污泥年平均產生量 3
表2-2台灣省自來水公司各淨水場污泥餅清運調查表 4
表2-3淨水廠各單元污泥基本特性 7
表2-4不同混凝劑污泥基本特性 8
表2-5台灣地區污水處理率 9
表2-6台灣地區設計施工運轉中都市污水處理廠資料彙整表 10
表2-7 各種污廢水處理程序所產生之污泥量 11
表2-8 下水污泥之物化特性比較 12
表2-9 下水污泥處理處置方案彙整 13
表2-10國內現有工業區及其污水處理廠 15
表2-11 一般事業污泥產生之種類與數量 16
表2-12 有害事業污泥產生之種類與數量 17
表2-13 國內工業廢棄污泥性質 18
表2-14事業廢水污泥重金屬成份 19
表2-15台灣地區工業污泥處理現況 20
表2-16 淨水污泥再利用方案綜合評析 25
表2-17 平均含水率下每100噸堆肥組成份 27
表2-18 日本特殊肥料中有害物質容許濃度 28
表2-19 下水污泥資源化技術彙整 36
表2-20 工業局核可廢棄工業污泥資材化種類 37
表2-21 工業污泥分離回收重金屬現況 37
表2-22 工業泥資源化技術彙整 43
表2-23 廢棄污泥資材化相關文獻彙整 45
表2-24 雜質影響水泥燒製品質之邊界條件 51
表2-25 常用波特蘭水泥之化學成分規定 52
表2-26 常用波特蘭水泥之用途 52
表2-27 水泥配料係數對燒製品質之影響 54
表2-28 水泥配料係數定義及參考值 55
表2-29 波特蘭水泥生料之主要來源 56
表2-30 水泥製程六單元分類 57
表2-31 實廠生料燒成溫度控制表 60
表2-32 水泥懸窯內各溫度下化學反應 64
表2-33 單礦物之各項性質 67
表2-34 各型別波特蘭水泥之成分與性質 70
表2-35市售水泥細度規範值及實際值 71
表2-36水泥漿體水化產物之組成成份與性質 83
表2-37廢棄物質配置水泥生料相關研究文獻彙整 85
表2-38環保水泥中化學組成份對水化反應之影響 92
表2-39水泥原料中廢棄材料對品質之影響相關文獻彙整 95
表2-40生料中不純物對於燒製熟料品質之影響及規範 101
表3-1空白組水泥(OPC)之物化特性 113
表3-2.環保水泥配料之化學成份分析 116
表3-3一般系列環保水泥生料配比計算代號 116
表3-4一般系列三組環保水泥生料配方 118
表3-5改質系列三組環保水泥生料配方 120
表3-6環保水泥漿體條件配置代號 121
表3-7 XRF參數設定表 126
表3-8 XRPD參數設定表 130
表3-9 NMR光譜訊號表 133
表3-10 試驗項目及方法彙整 138
表4-1污泥基本性質分析結果 141
表4-2.八里下水污泥焚化灰之粒徑分布 143
表4-3中壢一般事業污泥焚化灰之粒徑分布 143
表4-4平鎮淨水污泥焚化灰之粒徑分布 144
表4-5本研究污泥灰渣及相關材料物理性質分析結果 145
表4-6環保水泥替代性生料重金屬總量 153
表4-7環保水泥替代性生料重金屬溶出試驗結果 153
表4-8各型別環保水泥生料製程燒失量 156
表4-9各組熟料之品管燒失量 157
表4-10各組熟料之布蘭式細度測值 158
表4-11各型環保水泥及對照組熟料TCLP溶出值 158
表4-12各型別環保水泥及OPC之化學組成分析 161
表4-13各型環保水泥及對照熟料重金屬濃度值 163
表4-14對照組熟料與OPC化學組成份分析 168
表4-15燒製各組熟料凝結時間 171
表4-16差示熱圖譜中不同溫度下純水泥漿體之熱焓值 200
表4-17差示熱圖譜中一般系列環保水泥漿體之熱焓值 200
表4-18差示熱圖譜中改質系列環保水泥漿體之熱焓值 201
表4-19純水泥漿體之NMR光譜資訊 220
表4-20 ECOI型環保水泥之NMR光譜資訊 220
表4-21 ECOⅡ型環保水泥之NMR光譜資訊 220
表4-22 ECOⅢ型環保水泥之NMR光譜資訊 221
表4-23 ECOⅣ型環保水泥之NMR光譜資訊 221
表4-24 ECOⅤ型環保水泥之NMR光譜資訊 221
表4-25 ECOⅥ型環保水泥之NMR光譜資訊 222
表4-26不同型別環保水泥工程性質比較表 228
表4-27各齡期下不同型別環保水泥水化程度比較表 229
表4-28各齡期下不同型別環保抗壓強度與孔隙體積比較表 229

參考文獻

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指導教授

王鯤生(Kuen-Sheng Wang)

審核日期

2003-7-4

推文