自磁種凝絮污泥回收再利用奈米磁性顆粒─以化學機械研磨廢水為例

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王立仁(Li-Jen Wang) 查詢紙本館藏

畢業系所

環境工程研究所

論文名稱

自磁種凝絮污泥回收再利用奈米磁性顆粒─以化學機械研磨廢水為例
(Recovery of nano-magnetite from silica/magnetite aggregates in magnetic seeding aggregation of CMP wastewaters)

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摘要(中)

一般處理化學機械研磨廢水（CMP wastewaters）須添加大量混凝劑，如此會產生大量污泥，並且所使用之混凝劑無法再次利用，因而提高廢水處理成本及環境上之負荷。本研究群前期已利用自行製備的氧化鐵奈米顆粒（Fe3O4），以磁種凝絮法處理化學機械研磨（CMP）廢水中的奈米懸浮顆粒，針對濁度去除率可達95％以上。且投入的氧化鐵顆粒可回收再利用於廢水處理系統中為磁種凝絮法的優點之一，因此本研究藉由加入不同濃度(0.1~2.0 CMC)及種類之界面活性劑(SDS及CTAB)回收再利用氧化鐵顆粒，以減少廢水處理成本及污泥產生量。研究中發現，若將氧化鐵以連續使用方式處理CMP廢水，1g 的Fe3O4可負載廢水中359 mg的總矽量。若加入低濃度（系統濃度0.1 CMC）之CTAB於處理系統中，可延長氧化鐵再用性。且針對廢水中濁度及總矽去除率均可達97 %以上，相當於1g 的Fe3O4可負載廢水中1917 mg的總矽量。若相較於利用氧化鐵單一次處理CMP廢水，其總矽增加率高達1497.5 %。若加入低濃度SDS，對於氧化鐵再用性僅有些微幫助，總矽增加率為400 %。實驗結果顯示，加入高濃度（系統濃度2 CMC）之SDS或CTAB回收再利用氧化鐵顆粒，其會增加氧化鐵與二氧化矽顆粒間之立體能障（steric repulsion），故氧化鐵顆粒處理廢水之成效即會大幅降低。

摘要(英)

Magnetic seeding aggregation has been developed to remove silica nanoparticles from CMP wastewaters successfully with removal efficiency of turbidity higher than 95 %. With proper treatments, seeded magnetite (Fe3O4) nanoparticles can be reused repeatedly in the magnetic seeding aggregation of CMP wastewaters. In this study, the recovery of magnetite nanoparticles by different types and concentrations of surfactants and removal efficiency of total silicon (e.g. summation of silica nanoparticles and silicate) from CMP wastewaters treated by reused seeding particles were investigated. Experimental results showed that recovery of magnetite nanoparticles was always higher than 99% when silica/magnetite aggregates were treated by any SDS or CTAB concentrations used in this work (0.1 ~ 2 CMC). Though the addition of CTAB limited the separation between silica and magnetite nanoparticles, this improved the reusability of magnetite nanoparticles, which was due to lateral interactions of hydrophobic groups of CTAB molecules adsorbed on the surface of silica nanoparticles. When silica/magnetite aggregates were treated by 0.1 CMC CTAB, the silicon removal ability of magnetite nanoparticles is 1917 mg total Si / 1g magnetite, which is 1497.5% more than those used only once in the magnetic seeding aggregation of CMP wastewaters. However, total silicon removal efficiency of CMP wastewaters was very poor when they were treated by high concentration (2 CMC) of CTAB or SDS. This might be due to the steric repulsions between particles resulted from adsorbed surfactant molecules.

關鍵字(中)

★ 磁性顆粒
★ 再生率
★ 化學機械研磨廢水
★ 界面活性劑

關鍵字(英)

★ surfactant
★ magnetite
★ magnetic seeding
★ CMP wastewater

論文目次

中文摘要 I
英文摘要 II
總目錄 III
圖目錄 V
表目錄 VII
第一章前言 1
1-1 研究緣起 1
1-2 研究目的 2
第二章文獻回顧 3
2-1 DLVO理論 3
2-1-1 凡得瓦爾力（van der Waals Force） 4
2-1-2 靜電力（Electrostatic Force） 5
2-1-2-1 電雙層理論 (Electrical Double Layer Theory) 6
2-1-3 作用位能曲線（Potential Energy Curve） 8
2-1-4 立體能障（Steric Repulsion） 9
2-2 界面活性劑吸附於固體表面之簡介 10
2-2-1 界面活性劑之性質及分類 10
2-2-2 離子型界面活性劑吸附於固體表面之機制 12
2-2-3 表面吸附自由能 13
2-2-4 離子型界面活性劑之等溫吸附曲線 16
2-2-5 界面活性劑於工業上之應用 18
2-3 磁性分離概述 19
2-3-1 磁性物質之種類 20
2-3-2 磁性分離基本原理 21
2-3-3 磁性分離於環工上之應用 21
2-4 化學機械研磨廢水（Chemical Mechanical Polishing, CMP ） 23
2-4-1 化學機械研磨（CMP）廢水性質 23
2-4-2 二氧化矽之表面性質 24
第三章實驗材料、設備與方法 25
3-1 實驗材料與設備 25
3-2 實驗方法 28
3-2-1 氧化鐵回收率及再用(生)率之定義 30
3-2-2 氧化鐵回收率及再用(生)率實驗 30
3-2-3 性質量測 36
3-2-4 水質分析 37
第四章結果與討論 39
4-1 CMP廢水基本水質分析 39
4-2 直接連續使用氧化鐵污泥之回收率與再用率 41
4-3 利用SDS回收再生氧化鐵顆粒 45
4-3-1 分離方式對再生Fe3O4之影響 45
4-3-2 不同濃度之SDS回收氧化鐵顆粒對再處理CMP廢水之影響 48
4-3-3 SDS濃度對總矽分離率之影響 53
4-3-4 SDS間隔加入方式對回收及再生氧化鐵之影響 56
4-4 利用CTAB回收再生(用)氧化鐵顆粒 59
4-4-1 CTAB連續加入方式再生氧化鐵顆粒 59
4-4-2 連續加入CTAB於廢水處理中，但不經分離程序 66
4-4-3 利用CTAB提高氧化鐵之再用性，對於處理後上澄液TOC之影響 71
第五章結論與建議 73
5-1 結論 73
5-2 建議 74
參考文獻76
附錄A 氧化鐵不經再生連續處理廢水 80
附錄B 利用SDS再生後處理廢水 81
附錄C 連續加入CTAB於廢水處理（經分離程序） 87
附錄D 連續加入CTAB於廢水處理（不經分離程序）93
圖2-1 Al對Si晶格同型取代作用 5
圖2-2 Stern電雙層 7
圖2-3 兩顆粒間之總勢能變化 9
圖2-4 立體能障效應 10
圖2-5 界面活性劑分子基本構造 12
圖2-6 微胞結構 12
圖2-7 界面活性劑之等溫吸附曲線 17
圖2-8 不同濃度所產生之不同吸附機制 18
圖2-9 高濃度離子型界面活性劑吸附於固體表面 18
圖2-10 不同磁性材料之磁化強度 20
圖2-11 二氧化矽表面脫水後結合 24
圖3-1 實驗流程圖 29
圖3-2 利用SDS再生氧化鐵顆粒之流程圖 33
圖3-3 利用CTAB再生氧化鐵顆粒之流程圖 35
圖4-1 直接連續使用，氧化鐵回收率與使用次數之關係 42
圖4-2 氧化鐵使用次數對處理後上澄液之影響 43
圖4-3 氧化鐵再用次數與再用率之關係 43
圖4-4 氧化鐵使用次數與其表面二氧化矽累積量關係圖 44
圖4-5 氧化鐵使用次數與界達電位之關係 44
圖4-6 SDS連續加入示意圖 46
圖4-7 氧化鐵回收率與使用次數之關係（SDS連續加入） 48
圖4-8 氧化鐵使用次數與上澄液濁度之關係（SDS連續加入） 49
圖4-9 氧化鐵使用次數與上澄液總矽含量之關係（SDS連續加入） 51
圖4-10 氧化鐵表面二氧化矽累積圖 52
圖4-11 氧化鐵分離次數與總矽分離率之關係（SDS連續加入） 54
圖4-12 分離前氧化鐵表面矽累積量（SDS連續加入） 55
圖4-13 氧化鐵再生次數與再生率之關係（SDS連續加入） 56
圖4-14 SDS間隔加入方式示意圖 57
圖4-15 氧化鐵回收率與使用次數之關係（SDS間隔加入） 57
圖4-16 氧化鐵使用次數與濁度之關係（SDS間隔加入） 58
圖4-17 氧化鐵使用次數與上澄液總矽含量之關係（SDS間隔加入） 58
圖4-18 氧化鐵再生次數與再生率之關係（SDS間隔加入） 59
圖4-19 氧化鐵回收率與使用次數之關係（CTAB連續加入，經分離程序） 60
圖4-20 氧化鐵使用次數與上澄液濁度之關係（CTAB連續加入，經分離程序） 61
圖4-21 氧化鐵使用次數與上澄液總矽含量之關係（CTAB連續加入，經分離程序） 62
圖4-22 氧化鐵再生次數與再生率之關係（CTAB連續加入，經分離程序） 62
圖4-23 CTAB吸附於二氧化矽之情形 64
圖4-24 不同濃度之CTAB對二氧化矽顆粒表面界達電位之影響 65
圖4-25 氧化鐵分離次數與矽分離率之關係（CTAB連續加入，經分離程序） 65
圖4-26 分離前氧化鐵表面矽累積量（CTAB連續加入，經分離程序） 66
圖4-27 氧化鐵回收率與使用次數之關係（CTAB連續加入，不經分離程序） 67
圖4-28 氧化鐵使用次數與處理後上澄液濁度及總矽含量之關係（CTAB連續加入，不經分離程序） 68
圖4-29 處理後上澄液中各型態矽所佔之比例 68
圖4-30 處理後上澄液中各型態矽之去除率 70
圖4-31 水中CTAB濃度與TOC之關係 72
表3.1 界面活性劑之物理常數 27
表3.2 各組別所加入之SDS濃度 33
表3.3 各組別所加入之CTAB濃度 35
表4.1 CMP廢水基本水質分析 40
表4.2 不同分離方法對總矽分離量之影響 47
表4.3 不同分離方法對氧化鐵再生率之影響 47
表4.4 不同回收再利用方法對氧化鐵使用性之影響 71
表4.5 CTAB對處理後上澄液TOC之影響 72

參考文獻

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指導教授

秦靜如(Ching-Ju Chin)

審核日期

2005-7-21

推文