負載式NiB/SiO2非晶態奈米觸媒的製備與氫化反應研究

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姓名

楊朝興(Chao-Hsing Yang) 查詢紙本館藏

畢業系所

化學工程與材料工程學系

論文名稱

負載式NiB/SiO2非晶態奈米觸媒的製備與氫化反應研究

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摘要(中)

本研究利用含浸-化學還原法製備負載式NiB/SiO2觸媒，藉由丁醛液相氫化反應為模式反應，尋找NiB/SiO2觸媒製備之最適條件，並使用H2脈衝吸附、ICP、XRD、BET、DSC、XPS及TEM瞭解其物理性質與表面性質，並探討巴豆醛(含共軛烯基鍵-羰基鍵)、糠醛(含呋喃環外羰基鍵及環內烯基鍵)及檸檬醛(含共軛烯基鍵-羰基鍵及一孤立烯基鍵)的選擇性氫化催化性質，並與NiB觸媒、傳統Ni/SiO2觸媒及過去本實驗室所研究奈米均一化的PVP-NiB觸媒與ME-NiB觸媒作一比較。
含浸-化學還原法製備NiB/SiO2觸媒最適條件，是以氯化鎳為前驅鹽類，以臨溼含浸法含浸於SiO2擔體上，經100oC乾燥過夜，再經300oC中溫煅燒固著後，將硼氫化鈉水溶液以全量快速加入的方式還原，沉澱後的黑色觸媒經水洗與乙醇清洗後，即為新鮮NiB/SiO2觸媒。硼的含量高於非負載式NiB觸媒。於5wt%的負載量，有最大的鎳原子表面積。NiB/SiO2經分析為非晶態合金觸媒，NiB經負載於SiO2擔體後，熱穩定性及分散性皆明顯增加。
NiB/SiO2觸媒在液相氫化反應，不同負載量觸媒中以5wt%NiB/SiO2觸媒氫化活性最佳，不論於單官能基或雙官能基不飽和碳氫化合物之氫化反應中，活性遠優於非負載式的NiB觸媒及傳統Ni/SiO2觸媒，也優於經奈米均一化的PVP-NiB觸媒及ME-NiB觸媒。在巴豆醛選擇性氫化反應，反應半小時後，主要產物為氫化烯基所得之丁醛，選擇率達99.2%，催化初活性為NiB觸媒的>3.4倍。在糠醛選擇性氫化反應，主產物為糠醇，幾乎無其他副產物，催化初活性為NiB觸媒的>4.4倍。在檸檬醛選擇性氫化反應，最初氫化共軛烯基鍵成香茅醛，再繼續氫化為香茅醇，最後氫化為全氫化產物3,7-二甲基-辛醇，催化初活性為NiB觸媒的>1.6倍。選擇適當溶劑、
控制觸媒用量或反應溫度可獲得較多具經濟價值的香茅醛產率。以環已烷為反應溶劑，反應溫度降至室溫(30oC)時，可得到產率達87%以上的香茅醛，大於NiB觸媒於80oC時最大香茅醛產率82%。

關鍵字(中)

★ 非晶態觸媒
★ 奈米觸媒

關鍵字(英)

★ NiB/SiO2

論文目次

第一章緒論

參考文獻

1.H. C. Brown, and C. A. Brown, “The Reacction of Sodium Borohydride with Nickel Acetate in Aqueous Solution

指導教授

陳吟足(Yin-Zu Chen)

審核日期

2005-7-12