姓名 |
楊朝興(Chao-Hsing Yang)
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畢業系所 |
化學工程與材料工程學系 |
論文名稱 |
負載式NiB/SiO2非晶態奈米觸媒的製備與氫化反應研究
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摘要(中) |
本研究利用含浸-化學還原法製備負載式NiB/SiO2觸媒,藉由丁醛液相氫化反應為模式反應,尋找NiB/SiO2觸媒製備之最適條件,並使用H2脈衝吸附、ICP、XRD、BET、DSC、XPS及TEM瞭解其物理性質與表面性質,並探討巴豆醛(含共軛烯基鍵-羰基鍵)、糠醛(含呋喃環外羰基鍵及環內烯基鍵)及檸檬醛(含共軛烯基鍵-羰基鍵及一孤立烯基鍵)的選擇性氫化催化性質,並與NiB觸媒、傳統Ni/SiO2觸媒及過去本實驗室所研究奈米均一化的PVP-NiB觸媒與ME-NiB觸媒作一比較。
含浸-化學還原法製備NiB/SiO2觸媒最適條件,是以氯化鎳為前驅鹽類,以臨溼含浸法含浸於SiO2擔體上,經100oC乾燥過夜,再經300oC中溫煅燒固著後,將硼氫化鈉水溶液以全量快速加入的方式還原,沉澱後的黑色觸媒經水洗與乙醇清洗後,即為新鮮NiB/SiO2觸媒。硼的含量高於非負載式NiB觸媒。於5wt%的負載量,有最大的鎳原子表面積。NiB/SiO2經分析為非晶態合金觸媒,NiB經負載於SiO2擔體後,熱穩定性及分散性皆明顯增加。
NiB/SiO2觸媒在液相氫化反應,不同負載量觸媒中以5wt%NiB/SiO2觸媒氫化活性最佳,不論於單官能基或雙官能基不飽和碳氫化合物之氫化反應中,活性遠優於非負載式的NiB觸媒及傳統Ni/SiO2觸媒,也優於經奈米均一化的PVP-NiB觸媒及ME-NiB觸媒。在巴豆醛選擇性氫化反應,反應半小時後,主要產物為氫化烯基所得之丁醛,選擇率達99.2%,催化初活性為NiB觸媒的>3.4倍。在糠醛選擇性氫化反應,主產物為糠醇,幾乎無其他副產物,催化初活性為NiB觸媒的>4.4倍。在檸檬醛選擇性氫化反應,最初氫化共軛烯基鍵成香茅醛,再繼續氫化為香茅醇,最後氫化為全氫化產物3,7-二甲基-辛醇,催化初活性為NiB觸媒的>1.6倍。選擇適當溶劑、
控制觸媒用量或反應溫度可獲得較多具經濟價值的香茅醛產率。以環已烷為反應溶劑,反應溫度降至室溫(30oC)時,可得到產率達87%以上的香茅醛,大於NiB觸媒於80oC時最大香茅醛產率82%。 |
關鍵字(中) |
★ 非晶態觸媒 ★ 奈米觸媒 |
關鍵字(英) |
★ NiB/SiO2 |
論文目次 |
第一章 緒論 |
參考文獻 |
1.H. C. Brown, and C. A. Brown, “The Reacction of Sodium Borohydride with Nickel Acetate in Aqueous Solution |
指導教授 |
陳吟足(Yin-Zu Chen)
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審核日期 |
2005-7-12 |
推文 |
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