二氧化鈦的合成與光催化性質的研究

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葉世墉(Shih-Yung Yeh) 查詢紙本館藏

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化學工程與材料工程學系

論文名稱

二氧化鈦的合成與光催化性質的研究

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摘要(中)

摘要
二氧化鈦是一種具半導體性質的觸媒，可利用紫外光的照射進行有機污染物的光催化分解反應。本研究主要分成兩部分，一部分是利用改良式溶膠凝膠法合成二氧化鈦光觸媒，所使用的前驅物為四丁基醇氧鈦以進行水解、縮合反應。並利用不同合成的程序以及煅燒溫度來達到控制二氧化鈦粒徑大小、結晶型態及結晶度，並以波長為350 nm的光源進行水楊酸的光催化分解反應測試。另一部分為了減小二氧化鈦能隙，改變二氧化鈦光吸收特性以利用可見光，嘗試合成出具有可見光光催化活性的二氧化鈦光觸媒。採取兩種方式，其一為在溶膠凝膠法合成二氧化鈦的水解反應中添加Cr3+、Fe3+與V4+等過渡金屬離子；另一種方式是在二氧化鈦裡摻雜氮。以波長470 nm的LED光源進行水楊酸的光催化分解反應測試。
在第一部分可以發現在同一個程序中，當煅燒溫度越高、結晶度越好而結晶型態還維持在anatase時，其紫外光催化反應速率有增加的趨勢，隨著煅燒溫度升高，結晶型態有rutile出現反應速率則開始下降，rutile比例越高，反應性越差；不同程序中，兩者雖然都煅燒到200℃，表面積相差不多，但是有較好結晶度的二氧化鈦其反應速率也較高。第二部分中，添加Fe3+與Cr3+的二氧化鈦在200 ℃溫度煅燒下，可見光光催化反應活性遠比添加V4+的二氧化鈦要好，且該三種二氧化鈦的光催化活性皆比P-25在可見光範圍要高。另外，添加氮的二氧化鈦，則是利用氨氣對TAYCA公司光觸媒AMT-100在400 ℃熱處理比用硫酸鈦加氨水沉澱合成的二氧化鈦可見光催化效果好。不管是過渡金屬還是氮，過量摻入皆會破壞二氧化鈦的結構形成缺陷，該缺陷會成為電子電洞再結合中心，導致反應活性下降。

摘要(英)

Abstract
Titanium oxide is a semi-conducting photocatalyst. It can decompose the organic pollutants by irradiation under UV light. This study is divided into chiefly two parts: the first part is the syntheses of TiO2 by modified sol-gel method using titanium n-butoxide as Ti-precursor. Different synthetic procedures and calcination temperatures lead to different crystallinity, crystal sizes and crystal forms of TiO2. Photo-decomposition of salicylic acid under irradiation of UV light (350 nm) was studied. In the second part, visible light active photocatalysts were prepared by incorporation of transition metal ions (Cr3+, Fe3+ and V4+) and doping nitrogen. Photo-decomposition of salicylic acid under irradiation of visible light (470 nm) was studied.
High UV light photocatalytic activities were obtained with catalysts of highly crystalline anatase phase after calcinations at high temperature. But the activities decrease when mixing phases of anatase and rutile are obtained. The photo-decomposition activity of Cr3+ and Fe3+ modified TiO2 are higher than V4+ modified TiO2. The photo-decomposition activity of transition metal ions modified TiO2 are all higher than P-25 in visible region. The photo-decomposition activity of TiO2 (AMT-100) after heat treatment under ammonia atmosphere at 400 ℃ is the best. Either transition metal ions incorporation or nitrogen doped TiO2 cause defects in TiO2 crystal. The electron-hole recombination at defect sites induces decay of photo-decomposition activity.

關鍵字(中)

★ 光催化反應
★ 二氧化鈦

關鍵字(英)

論文目次

目錄
中文摘要Ⅰ
英文摘要Ⅱ
圖目錄Ⅴ
表目錄Ⅷ
第一章緒論1
第二章文獻回顧3
2-1 二氧化鈦基本性質3
2-2 二氧化鈦的合成方法6
2-2-1 溶膠凝膠法6
2-2-2 熱水解法8
2-2-3 水熱法8
2-2-4 微乳膠法9
2-3 光催化反應原理11
2-4 影響二氧化鈦光催化速率之因素14
2-4-1 反應物之濃度14
2-4-2 氧氣與水氣之效應15
2-4-3 入射光之強度16
2-4-4 pH值之效應17
2-5 二氧化鈦光催化之改進18
2-5-1 摻入氧化物18
2-5-2 二氧化鈦之金屬原子負載19
2-5-3 二氧化鈦吸收可見光能力之提升20
第三章實驗方法34
3-1 實驗藥品34
3-2 實驗儀器35
3-3 二氧化鈦觸媒之合成36
3-3-1 TiO2-A之製備37
3-3-2 TiO2-B之製備37
3-3-3 TiO2-C之製備37
3-4 具可見光應答之二氧化鈦製備41
3-4-1 Cr, Fe, V- TiO2之製備41
3-4-2 TiO2-NH3之二氧化鈦製備41
3-5 物性分析44
3-5-1 粉末X光繞射(XRD) 44
3-5-2 反射式紫外-可見光光譜儀(UV-VIS Spectropotometer) 45
3-5-3 氮氣吸附-脫附測定比表面積46
3-5-4 X射線光電子光譜儀(X-Ray Photoelectron Spectroscopy, XPS) 47
3-5-5 穿透式電子顯微鏡(Transmission Electron Microscope, TEM) 47
3-6 光催化活性測試48
第四章結果與討論52
4-1 二氧化鈦之物性分析52
4-1-1 粉末X光繞射儀分析53
4-1-2 反射式UV-VIS吸收光譜分析62
4-1-3 比表面積分析66
4-1-4 XPS表面分析69
4-1-5 穿透式電子顯微鏡分析75
4-2 光催化反應活性測試80
4-2-1 背景實驗80
4-2-2 二氧化鈦之光催化反應82
4-2-3 改質後二氧化鈦之光催化反應86
第五章結論92
參考文獻94
附錄100

參考文獻

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指導教授

楊思明(Sze-Ming Yang)

審核日期

2005-7-12

推文