發展應用於直接甲醇燃料電池之高活性陰極觸媒

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徐勝煌(Sheng-Huang Hsu) 查詢紙本館藏

畢業系所

化學工程與材料工程學系

論文名稱

發展應用於直接甲醇燃料電池之高活性陰極觸媒
(Development of High Performance Cathode Catalysts for Direct Methanol Fuel Cell)

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摘要(中)

燃料電池為一種兼具環保及可使用再生燃料等優點之電能供應裝置，透過電極反應(陽極及陰極)，將燃料之化學能有效地轉化成電能，為一種即時發電的裝置。直接甲醇燃料電池為目前效果最佳且最接近商業化燃料電池之一，由於在低溫操作，必須使用電極觸媒催化燃料及氧化劑來提升效能，目前陰極觸媒的催化效率未達理想之主要原因為觸媒分散不佳、粒徑尺寸偏高及載體性能不佳所造成，因而導致鉑觸媒使用率偏低、成本偏高的情況發生，為改善此問題需由碳載體的改質及觸媒合成方法著手。透過碳改質技術可以大幅的增加碳材表面含氧官能基，提升碳材表面與觸媒前驅體的作用，可以增加貴金屬的分佈及降低活性中心的粒徑，藉以提升觸媒的使用率及效率。此外，在觸媒合成中導入界面活性劑的使用，使鉑金屬顆粒間受到界面活性劑的立體結構障礙作用，達到觸媒良好分散效果。藉由碳改質技術以及界面活性劑兩者的幫助下，使其達到分散佳高活性之觸媒。本研究探討碳載體種類、載體改質方法、觸媒新配方及合成方法對陰極觸媒活性之影響，結果顯示，經由改質碳載體，配合合成方法之篩選可得高於商業活性之新觸媒。

摘要(英)

Fuel cell is an electricity supply device that combines environmental protection section and regenerate fuel. It converts chemical energy of the fuel into electricity efficiently through electrodes reaction. Direct methanol fuel cell has the best purpose presently and is close to commercial fuel cell. As a result of low temperature operation, DMFC must use catalyst to catalyze fuels and oxidant in order to improve efficiency. At present the reasons that the catalyst efficiency of cathode catalysts do not achieve the objective are the catalysts being ill-dispersed and large particle size and bad properties of supports. They cause the platinum catalysts utility rate decrease and the cost increase. To improve these problems, we must undertake from modifying the carbon supports and catalyst preparation. In carbon modified it can mainly increase the oxygen functional group on carbon surface and promote the interaction between carbon surface and catalyst precursor. Therefore it increases the noble metal dispersion and decreases the particle size to improve the catalysts utility rate and efficiency. Furthermore, we introduce the surfactant into catalyst preparation and through the electrosteric effect of surfactant, the catalysts can achieve well-dispersed. By the aid of carbon modification and surfactant mediation, the catalysts come to well-dispersed and high activity. In the research we discuss the kinds of carbon support and carbon modification methods and new catalyst formula and catalyst preparation methods about the effect of catalyst activity.

關鍵字(中)

★ 電極
★ 直接甲醇燃料電池
★ 界面活性劑
★ 碳改質
★ 陰極觸媒
★ 碳載體

關鍵字(英)

★ DMFC
★ carbon modification
★ carbon
★ cathode catalyst
★ surfactant

論文目次

摘要 i
ABSTRACT ii
致謝 iii
目錄 iv
圖目錄 vi
表目錄 ix
一、緒論 1
1-1 燃料電池 1
1-2 燃料電池種類 1
1-2-1 鹼性燃料電池(Alkaline fuel cell，AFC) 4
1-2-2 磷酸燃料電池(Phosphoric acid fuel cell，PAFC) 4
1-2-3 熔融碳酸鹽燃料電池(Molten carbonate fuel cell，MCFC) 5
1-2-4 固態氧化物燃料電池(Solid oxide fuel cell，SOFC) 5
1-2-5 質子交換膜燃料電池(Proton Exchange Membrane fuel cell，PEMFC) 6
1-3 直接甲醇燃料電池(Direct Methanol Fuel Cell，DMFC) 7
1-4 薄膜電極組(Membrane Electrode Assembly，MEA) 8
二、文獻回顧與理論 11
2-1 碳載體 11
2-2 觸媒合成 13
2-3 界面活性劑 14
2-3-1 陰離子型(Cationic) 14
2-3-2 陽離子型(Anionic) 14
2-3-3 非離子型(Nonionic) 15
2-3-4 雙性離子型(Zwitterionics) 15
2-4 研究目的 15
三、實驗設備與方法 24
3-1 藥品 24
3-2 陰極觸媒製備 25
3-2-1 碳載體表面改質 25
3-2-2 陰極觸媒合成方法 27
3-2-2-1 含浸法(Impregnation，Imp) 27
3-2-2-2 初濕含浸法(Incipient Wetness，IW) 28
3-2-2-3 沈澱沈積法(Deposition-precipitation，DP) 29
3-2-2-4 膠體化法(Colloidal，Col) 31
3-3 改質碳載體及陰極觸媒物化性分析 32
3-3-1 觸媒BET比表面積及孔洞分佈分析 33
3-3-2 導電度測試 33
3-3-3 程式升溫脫附法(Temperature Programmed Desorption)TPD 33
3-3-4 電子能譜儀(XPS)分析 34
3-3-5 穿透式電子顯微鏡(TEM) 34
3-3-6 光繞射檢測分析(XRD) 34
3-3-7 熱重分析儀(TGA) 35
3-3-8 雷射粒徑分析儀 35
3-3-9 紫外光-可見光(UV-Vis)光譜分析 35
3-4 觸媒氧分子還原反應(ORR)活性測試 36
3-4-1 電極置備 36
3-4-1-1 氫標準參考電極(RHE)之製備 36
3-4-1-2 觸媒電極置備 36
3-4-2 ORR活性測試步驟 36
四、結果與討論 43
4-1 碳載體表面改質及鑑定 43
4-1-1 改質碳載體BET表面積分析 43
4-1-2 改質碳載體電子能譜儀(XPS)分析 44
4-1-3 改質碳載體TPD分析 44
4-1-4 改質碳載體導電度分析 45
4-2 Pt/C觸媒合成及鑑定 55
4-2-1 高loading Pt/C觸媒合成 55
4-2-2 合成方法比較 56
4-2-3 溶液pH值比較 58
4-2-4 界面活性劑使用量影響 59
4-2-5 碳材表面積與活性關係 60
4-2-6 改質前後與添加界面活性劑之觸媒活性關係 60
4-2-7 碳材種類與觸媒活性關係 62
4-2-8 界面活性劑性質與觸媒活性關係 63
五、結論 83
參考文獻 85
附錄一、TEM 88

參考文獻

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指導教授

陳郁文(Yu-Wen Chen)

審核日期

2007-7-9

推文