聚苯胺載體上金奈米粒子之催化因素影響研究

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聚苯胺載體上金奈米粒子之催化因素影響研究
(he influence of the activity of the nanoparticle on polyaniline substrate)

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摘要(中)

在本論文研究中，我們主要以PET(polyethylene terephthalate)塑膠片及ITO(indium tin oxide)導電玻璃合成出不同表面型態聚苯胺(polyaniline, PANI)膜作為載體，利用聚苯胺的氧化還原特性，將三氯化金(AuCl3)的水(H2O)或氯仿(CHCl3)溶液中之金離子還原製備成金奈米粒子沉積於聚苯胺膜上。利用此沈積於聚苯胺膜上的金奈米粒子作為催化劑，催化苯甲醇(benzyl alcohol, C6H5CH2OH)氧化成苯甲醛(benzaldehyde, C6H5CHO) 及苯甲酸(benzoic acid, C6H5COOH)的反應，利用高效液相層析儀(high performance liquid chromatography)進行催化氧化反應之定量分析。另外並將利用PET和ITO作為載體，再使用AuCl3水溶液或AuCl3氯仿溶液直接沉積金粒子於PET和ITO上所製備出之金催化劑，與金奈米粒子/聚苯胺催化劑比較催化活性，探討不同載體材料、聚苯胺表面型態及AuCl3溶液所使用之溶劑三種條件對金粒子催化劑的催化活性影響。利用拉曼光譜(Raman spectroscopy)、紫外光/可見光光譜(UV-Vis spectroscopy)、掃描式電子顯微鏡(scanning electron microscopy)、穿透式電子顯微鏡(transmission electron microscopy )及X-光小角度散射(small angle X-ray scattering)等技術來鑑定金催化劑的特性。

摘要(英)

Gold (Au) nanoparticles prepared using two different solvents (H2O and CHCl3) were deposited on polyaniline (PANI) thin films as the catalyst in the oxidation of benzyl alcohol (C6H5CH2OH). The oxidation products, benzaldehyde (C6H5CHO) and benzoic acid (C6H5COOH), were quantitatively analyzed using the high performance liquid chromatography (HPLC). Different substrates such as indium tin oxide (ITO) conductive glass and polyethylene terephthalate (PET) were also used for elucidating the substrate effect on the morphology of deposited PANI films and the Au nanoparticles formed whereon. The Au/PANI thin films were characterized by ultraviolet-visible spectroscopy, scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM), and small angle X-ray scattering (SAXS). The Raman spectra were also acquired and show differences in the degrees of oxidation/reduction of the PANI thin films in the oxidation reaction. Interestingly, the Au nanoparticles prepared by different solvents exhibit distinctively different catalytic activities, while the morphology effects of PANI on different substrates show little impact on the catalysis.

關鍵字(中)

★ 苯甲醇
★ 聚苯胺
★ 金奈米粒子

關鍵字(英)

★ benzyl alcohol
★ polyaniline
★ gold nanoparticle

論文目次

中文摘要 Ⅰ
英文摘要 Ⅱ
謝誌 Ⅲ
目錄 Ⅳ
表目錄 Ⅷ
圖目錄 Ⅸ
第一章緒論
1-1 奈米材料簡介 1
1-2 醇類的氧化 3
1-3 金奈米粒子發展歷史 4
1-4 金奈米粒子之催化 5
1-5 擔載型金奈米粒子催化劑之製備方法 8
1-6 聚苯胺簡介 10
1-6-1 聚苯胺的聚合機制 13
1-7 分子自我組裝特性與聚苯胺膜之合成 14
1-8 研究動機 15
第二章實驗部份
2-1 實驗目標 17
2-2 實驗藥品 18
2-3 實驗合成步驟 19
2-3-1 聚苯胺膜的合成 19
2-3-2 奈米金粒子之製備 21
2-3-3 催化反應步驟 22
2-4 儀器分析與樣品製備 23
2-4-1 高效液相層析儀 23
2-4-2 紫外光/可見光/近紅外光光譜儀 24
2-4-3 掃描式電子顯微鏡 26
2-4-4 穿透式電子顯微鏡 27
2-4-5 X-光小角度散射儀 28
2-5 拉曼光譜儀 30
2-5-1 拉曼光譜學簡介 30
2-5-2 電荷耦合裝置偵測器 33
2-5-3 拉曼光譜儀之架設 35
第三章不同製備條件之金奈米粒子催化劑特性分析
3-1 研究目標 41
3-2 紫外光/可見光光譜分析 41
3-2-1 不同製備方法之金催化劑紫外光/可見光光譜分析 41
3-2-2 利用紫外光/可見光光譜鑑定聚苯胺膜厚 47
3-3 電子顯微鏡分析 48
3-3-1 不同製備方法之金奈米粒子催化劑之掃描式電子顯
微鏡分析 48
3-3-2 聚苯胺膜上金奈米粒子催化劑之穿透式電子顯微鏡
分析 55
3-4 X-光小角度散射分析 59
3-4-1 Au-H2O/PANI(ITO)與Au-CHCl3/PANI(ITO)之金含量 59
3-4-2 金奈米粒子粒徑分佈分析 60
3-5 拉曼光譜分析 64
3-5-1 聚苯胺膜摻雜前後及催化反應後之拉曼光譜 64
3-5-2 Au-H2O/PANI(ITO)與Au-CHCl3/PANI(ITO)之拉曼光譜分析 68
第四章不同製備條件之金催化劑催化活性比較
4-1 研究目標 69
4-2 催化反應分析 69
4-3 製備金奈米粒子之溶劑對催化反應活性的影響 75
4-4 聚苯胺膜表面形態對催化反應活性的影響 76
4-5 聚苯胺對催化反應活性的影響 78
第五章結論 83
參考文獻 85
圖目錄
圖一聚苯胺的化學結構通式 11
圖二聚苯胺的主要結構 12
圖三 Polyethylene terephthalate(PET)之結構 15
圖四自我組裝化學聚合聚苯胺膜反應示意圖 20
圖五電子能階示意圖 25
圖六粒子對入射光(波向量k )的散射 29
圖七拉慢散射能階示意圖 32
圖八單光儀(Monochromator)、電荷耦合偵測器(CCD)及光電倍增管(PMT)之裝置配置圖 36
圖九拉曼光譜實驗裝置圖 37
圖十利用PMT及CCD為偵測器所取得之校正用甲苯(toluene)拉
曼光譜 38
圖十一聚苯胺膜與以三氯化金水溶液製備之金奈米粒子催化劑
之UV-Vis圖 42
圖十二以氯仿為製備溶劑之金奈米粒子樣品之UV-Vis圖 45
圖十三聚苯胺膜UV-Vis光譜吸收強度與平均厚度之線性關係圖 48
圖十四聚苯胺膜SEM圖 49
圖十五沉積於生長在ITO玻璃或PET上聚苯胺之金奈米粒子
於催化反應前之SEM圖 50
圖十六 Au-CHCl3(ITO)催化反應前SEM圖 53
圖十七 Au-CHCl3(PET)催化反應前SEM圖 54
圖十八 Au-H2O/PANI(ITO)及Au-H2O/PANI(PET)
於催化反應前之TEM圖 57
圖十九 Au-CHCl3/PANI(ITO)及Au-CHCl3/PANI(PET)
於催化反應前之TEM圖 58
圖二十 Au-H2O/PANI(ITO)與Au-CHCl3/PANI(ITO)之X-光小角度散
射圖 59
圖二十一小角度散射方向示意圖 60
圖二十二 Au-H2O/PANI(ITO)與Au-H2O/PANI(PET)在XY平面散射方
向之Guinier關係圖 62
圖二十三 Au-H2O/PANI(ITO)與Au-H2O/PANI(PET)在Z軸散射方向
之Guinier關係圖 63
圖二十四 Au-H2O/PANI(ITO)反應前後之拉曼光譜 65
圖二十五 Au-CHCl3/PANI(ITO) 反應前後之拉曼光譜 67
圖二十六標準品苯甲醇、苯甲醛、苯甲酸及內標準品之高效液相層
析儀(HPLC)層析圖譜 70
表目錄
表一不同製備條件之金催化劑樣品代號表 22
表二不同製備方法之金奈米粒子催化劑表面共振譜帶最大吸收強
度 46
表三 Au-H2O/PANI(ITO)與Au-H2O/PANI(PET)在XY平面散射方
向之Rg 值範圍 62
表四 Au-H2O/PANI(ITO)與Au-H2O/PANI(PET)在Z軸散射方向之
Rg 值範圍 63
表五聚苯胺之拉曼光譜特徵吸收峰 66
表六 Au(III)離子之催化效能測試 71
表七 AuCl3溶液之催化效能測試 73
表八製備金奈米粒子之溶劑對催化反應活性的影響 75
表九 AuCl3 溶液在不同基質上之催化反應活性 79
表十金觸媒特性與催化反應活性 82

參考文獻

參考文獻
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指導教授

張伯琛(Bor-Chen Chang)

審核日期

2008-7-16

推文