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姓名	蔡孟翰(Meng -Han Tsai)  查詢紙本館藏	畢業系所	能源工程研究所
論文名稱	不同鍍層處理應用於金屬多孔材對於燃料電池性能影響之研究 (Study on coating layers of the metal foam in PEM fuel cell)
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摘要(中)	中文摘要 本研究探討鎳金屬多孔材與銅金屬多孔材做為質子交換燃料電池燃料氣體流道之抗腐蝕性質，由於PEMFC內部呈酸性環境，勢必侵蝕金屬多孔材流道，因此透過表面鍍層處理優化其材料性質，並提升燃料電池金屬多孔材之疏水性質、導電性與抗腐蝕性等；利用化學氣相沉積法在鎳金屬與銅金屬表面成長石墨烯並與市面上常見之抗腐蝕鍍層(氮化鈦鍍層與氮化鋯鍍層)進行比較，並透過腐蝕極化測試、接觸角量測、界面接觸阻抗量測與表面微觀結構分析材料性質，進一步組成單電池比較性能表現與發電穩定性。 石墨烯鍍層表面結構緻密，擁有低電阻與高疏水性質的特性，鍍於過鍍金屬銅多孔材上比鎳多孔材更均勻而完整，且相較於氮化物鍍層，石墨烯能夠批覆在任何幾何形狀上，利於成長在結構複雜之金屬多孔材表面；氮化鋯鍍層雖擁有最高之界面接觸阻抗，不利燃料電池質子交換膜發電的傳導，但在延續燃料電池使用壽明與增加發電穩定性相當優秀，即使在嚴苛環境中也能有最佳之抗腐蝕能力；結果顯示石墨烯鍍層既穩定，化學性質與物理性質亦非常優秀，為現今最薄的腐蝕抑制層。
摘要(英)	The research is about anti-corrosion property of different thin films coated on nickle foam and copper foam, coatings include graphene, TiN and ZrN. Coatings property are characterized through SEM, Raman spectrometer, contact angle test, interfacial contact resistance and electrochemical test. Furthermore, surface treated metal foam is used as reactant gas distributor in single fuel cell. I-V curves, long-term stability test were measured to investigate the effects of corrosion properties of nickle foam and copper foam on the performance of PEM fuel cell. Graphene coated foam shows the most dense surface in SEM. With low interfacial contact resistance and good hydrophobic, graphene coating is able to enhance the durability and material property of metal foam. Although ZrN coating has largest interfacial contact resistance which would decrease the conductivity of PEM fuel cell, ZrN coating increases metal foam life time and stability of PEM fuel cell power output effectively. Both graphene coating and ZrN coating have excellent anti-corrosion property, but ZrN coating performs better than graphene coating at high-temperature condition in electrochemical test.
關鍵字(中)	★ 石墨烯鍍層 ★ 氮化鋯鍍層 ★ 質子交換膜燃料電池 ★ 銅金屬多孔材 ★ 腐蝕極化測試	關鍵字(英)	★ graphene ★ ZrN ★ PEM fuel cell ★ copper foam ★ electrochemical test
論文目次	目錄 中文摘要 I 致謝 III 目錄 IV 表目錄 VIII 圖目錄 XI 符號說明 XVIII 第一章 緒論 - 1 - 1-1 前言 - 1 - 1-2 質子交換膜燃料電池 - 2 - 1-2-1 燃料電池種類 - 2 - 1-2-2 質子交換膜燃料電池之工作原理 - 4 - 1-2-3 質子交換膜燃料電池之各部構造 - 5 - 1-2-4 質子交換膜燃料電池之極化現象 - 8 - 1-3 研究動機與目的 - 10 - 第二章 文獻回顧 - 12 - 2-1氮化鋯鍍層之應用 - 12 - 2-2氮化鈦鍍層之應用 - 13 - 2-3石墨烯鍍層之應用 - 14 - 2-4金屬多孔材與金屬極板之應用 - 17 - 2-5腐蝕極化測試 - 18 - 第三章 實驗方法與設備 - 12 - 3-1 實驗架構與流程 - 19 - 3-2 鍍層製備 - 20 - 3-3 表面結構分析 - 24 - 3-4 接觸角量測 - 26 - 3-5 接觸阻抗量測 - 27 - 3-6 腐蝕極化量測 - 31 - 3-7 燃料電池各部元件 - 33 - 3-7-1 膜電極組 - 33 - 3-7-2 矽膠氣密墊片 - 35 - 3-7-3 鎳與銅金屬多孔材 - 35 - 3-7-4 金屬雙極板與流道 - 37 - 3-8 燃料電池性能測試條件 - 37 - 3-9 電化學交流阻抗頻譜測試 - 40 - 3-10 燃料電池性能測試系統 - 41 - 第四章 實驗結果與討論 - 45 - 4-1 表面微觀結構分析結果 - 45 - 4-2 腐蝕極化測試結果 - 53 - 4-3 接觸角量測結果 - 64 - 4-4 電阻量測結果 - 68 - 4-5 單電池性能測試結果 - 78 - 4-5-1 改變同加濕溫度對電池性能之影響 - 79 - 4-5-2 改變加濕溫度對電池性能之影響 - 89 - 4-6 電化學交流阻抗頻譜測試結果 - 97 - 4-6-1同加濕溫度對電池性能之EIS影響 - 98 - 4-6-2加濕溫度對電池性能之EIS影響 - 118 - 4-7 長時間穩定性測試結果 - 136 - 第五章 結論與未來方向 - 142 - 5-1 結論 - 142 - 5-2 未來方向 - 144 - 參考文獻 - 146 - 附錄一 - 153 - 表目錄 表1-2-1 現今燃料電池種類簡介 - 30 - 表3-5-1 氣體擴散層 SIGRACET® GDL 35BC規格表 - 30 - 表3-7-1 質子交換膜DuPontTM Nafion® HP規格表 - 35 - 表3-7-2 鎳金屬多孔材規格表 - 36 - 表3-7-3 銅金屬多孔材規格表 - 36 - 表3-8-1 燃料電池性能測試之操作參數表 - 39 - 表4-1-1 原子力顯微鏡膜厚檢測結果 - 48 - 表4-2-1 不同鍍層之鎳金屬多孔材於pH=3硫酸溶液中之腐蝕測試數據表 - 62 - 表4-2-2 不同鍍層之銅金屬多孔材於pH=3硫酸溶液中之腐蝕測試數據表 - 63 - 表4-3-1 不同鍍層之鎳金屬多孔材於腐蝕測試後之接觸角量測數據 - 66 - 表4-3-2 不同鍍層之銅金屬多孔材於腐蝕測試後之接觸角量測數據 - 67 - 表4-4-1 不同鍍層之鎳金屬多孔材於腐蝕測試後之電阻數據表(Compression force = 140 N/cm2 ) - 76 - 表4-4-2 不同鍍層之銅金屬多孔材於腐蝕測試後之電阻數據表(Compression force = 140 N/cm2 ) - 77 - 表4-5-1 石墨烯鍍層鎳金屬單電池於不同溫度下之性能量測數據表 - 85 - 表4-5-2 氮化鈦鍍層鎳金屬單電池於不同溫度下之性能量測數據表 - 85 - 表4-5-3 氮化鋯鍍層鎳金屬單電池於不同溫度下之性能量測數據表 - 85 - 表4-5-4 石墨烯鍍層銅金屬單電池於不同溫度下之性能量測數據表 - 88 - 表4-5-5 氮化鈦鍍層銅金屬單電池於不同溫度下之性能量測數據表 - 88 - 表4-5-6 氮化鋯鍍層銅金屬單電池於不同溫度下之性能量測數據表 - 88 - 表4-5-7 不同加濕條件下，石墨烯鍍層鎳金屬單電池之性能量測圖 - 94 - 表4-5-8 不同加濕條件下，氮化鈦鍍層鎳金屬單電池之性能量測圖 - 94 - 表4-5-9 不同加濕條件下，氮化鋯鍍層鎳金屬單電池之性能量測圖 - 94 - 表4-5-10 不同加濕條件下，石墨烯鍍層銅金屬單電池之性能量測圖 - 97 - 表4-5-11 不同加濕條件下，氮化鈦鍍層銅金屬單電池之性能量測圖 - 97 - 表4-5-12 不同加濕條件下，氮化鋯鍍層銅金屬單電池之性能量測圖 - 97 - 表4-6-1改變同加濕溫度條件且於不同負載時，鎳金屬鍍石墨烯單電池之交流阻抗數據表 - 107 - 表4-6-2改變同加濕溫度條件且於不同負載時，鎳金屬鍍氮化鈦單電池之交流阻抗數據表 - 108 - 表4-6-3改變同加濕溫度條件且於不同負載時，鎳金屬鍍氮化鋯單電池之交流阻抗數據表 - 109 - 表4-6-4改變同加濕溫度條件且於不同負載時，銅金屬鍍石墨烯單電池之交流阻抗數據表 - 115 - 表4-6-5改變同加濕溫度條件且於不同負載時，銅金屬鍍氮化鈦單電池之交流阻抗數據表 - 116 - 表4-6-6改變同加濕溫度條件且於不同負載時，銅金屬鍍氮化鋯單電池之交流阻抗數據表 - 117 - 表4-6-7改變加濕溫度條件且於不同負載時，鎳金屬鍍石墨烯單電池之交流阻抗數據表 - 126 - 表4-6-8改變加濕溫度條件且於不同負載時，鎳金屬鍍氮化鈦單電池之交流阻抗數據表 - 127 - 表4-6-9改變加濕溫度條件且於不同負載時，鎳金屬鍍氮化鋯單電池之交流阻抗數據表 - 128 - 表4-6-10改變加濕溫度條件且於不同負載時，銅金屬鍍石墨烯單電池之交流阻抗數據表 - 134 - 表4-6-11改變加濕溫度條件且於不同負載時，銅金屬鍍氮化鈦單電池之交流阻抗數據表 - 135 - 表4-6-12改變加濕溫度條件且於不同負載時，銅金屬鍍氮化鋯單電池之交流阻抗數據表 - 136 - 圖目錄 圖1-2-1 質子交換膜燃料電池工作原理[9] - 5 - 圖1-2-2 質子交換膜燃料電池原理與各部構造圖[13] - 7 - 圖1-2-3 燃料電池之極化曲線 - 9 - 圖3-1-1 實驗架構流程圖 - 19 - 圖3-2-1 石墨烯成長於鎳金屬之過程…………………………………...- 21 - 圖3-2-2 石墨烯成長於銅金屬之過程…………………………………...- 21 - 圖3-2-3 石墨烯鍍層於鎳金屬多孔材之製備流程 - 22 - 圖3-2-4 石墨烯鍍層於銅金屬多孔材之製備流程 - 22 - 圖3-2-5 製備石墨烯之高溫爐及控制系統 - 23 - 圖3-2-6 於不銹鋼板試片上之氮化鈦鍍層 - 23 - 圖3-3-1 典型拉曼光譜 - 24 - 圖3-3-2 原子力顯微鏡 - 25 - 圖3-4-1 (a)微量滴管(b)接觸角量測儀 - 27 - 圖3-5-1 界面接觸阻抗量測系統示意圖 - 29 - 圖3-6-1 典型腐蝕極化曲線圖 - 32 - 圖3-6-2 恆電位儀示意圖 - 32 - 圖3-7-1質子交換膜燃料電池各部構造示意圖……………….………...- 34 - 圖3-7-2 自製燃料電池膜電極組實體圖 - 34 - 圖3-9-1 電化學交流阻抗頻譜測試之Nyquist圖………........................- 41 - 圖3-9-2 電化學交流阻抗頻譜測試之等效電路模型圖…………...........- 41 - 圖3-10-1 燃料電池測試系統配置示意圖[9] - 43 - 圖3-10-2 燃料電池測試機台實體圖 - 44 - 圖3-10-3 燃料電池LabVIEW人機控制界面圖 - 44 - 圖4-1-1 拉曼光譜儀的檢測數據圖 - 46 - 圖4-1-2 原子力顯微鏡檢測結果 - 47 - 圖4-1-3 不同鍍層之微觀結構(a)鎳金屬多孔材(b)銅金屬多孔材(c)石墨烯鍍層於鎳金屬多孔材(d)石墨烯鍍層於銅金屬多孔材(e)氮化鈦鍍層於鎳金屬多孔材(f)氮化鈦鍍層於銅金屬多孔材(g)氮化鋯鍍層於鎳金屬多孔材(h)氮化鋯鍍層於銅金屬多孔材 - 51 - 圖4-1-4 不同鍍層腐蝕後之微觀結構(i)鎳金屬多孔材(j)銅金屬多孔材(k)石墨烯鍍層於鎳金屬多孔材(l)石墨烯鍍層於銅金屬多孔材(m)氮化鈦鍍層於鎳金屬多孔材(n)氮化鈦鍍層於銅金屬多孔材(o)氮化鋯鍍層於鎳金屬多孔材(p)氮化鋯鍍層於銅金屬多孔材 - 52 - 圖4-2-1 鎳金屬多孔基材於pH=3硫酸溶液中之腐蝕測試圖 - 58 - 圖4-2-2 石墨烯鍍層於鎳金屬多孔基材於pH=3硫酸溶液中之腐蝕測試圖 - 58 - 圖4-2-3 氮化鈦鍍層於鎳金屬多孔基材於pH=3硫酸溶液中之腐蝕測試圖 - 59 - 圖4-2-4 氮化鋯鍍層於鎳金屬多孔基材於pH=3硫酸溶液中之腐蝕測試圖 - 59 - 圖4-2-5 銅金屬多孔基材於pH=3硫酸溶液中之腐蝕測試圖 - 60 - 圖4-2-6 石墨烯鍍層於銅金屬多孔基材於pH=3硫酸溶液中之腐蝕測試圖 - 60 - 圖4-2-7氮化鈦鍍層於銅金屬多孔基材於pH=3硫酸溶液中之腐蝕測試圖. - 60 - 圖4-2-8氮化鋯鍍層於銅金屬多孔基材於pH=3硫酸溶液中之腐蝕測試圖. - 60 - 圖4-3-1 不同鍍層之鎳金屬多孔材於腐蝕測試後之接觸角量測數據 - 66 - 圖4-3-2 不同鍍層之銅金屬多孔材於腐蝕測試後之接觸角量測數據 - 67 - 圖4-4-1 不同鍍層之鎳金屬多孔材未經腐蝕測試之電阻量測圖 - 71 - 圖4-4-2 不同鍍層之銅金屬多孔材未經腐蝕測試之電阻量測圖 - 71 - 圖4-4-3 鎳金屬多孔材於腐蝕測試後之電阻量測圖 - 72 - 圖4-4-4 石墨烯鍍層之鎳金屬多孔材於腐蝕測試後之電阻量測圖 - 72 - 圖4-4-5 氮化鈦鍍層之鎳金屬多孔材於腐蝕測試後之電阻量測圖 - 73 - 圖4-4-6 氮化鋯鍍層之鎳金屬多孔材於腐蝕測試後之電阻量測圖 - 73 - 圖4-4-7 銅金屬多孔材於腐蝕測試後之電阻量測圖 - 74 - 圖4-4-8 石墨烯鍍層之銅金屬多孔材於腐蝕測試後之電阻量測圖 - 74 - 圖4-4-9 氮化鈦鍍層之銅金屬多孔材於腐蝕測試後之電阻量測圖 - 75 - 圖4-4-10 氮化鋯鍍層之銅金屬多孔材於腐蝕測試後之電阻量測圖 - 75 - 圖4-5-1 石墨烯鍍層鎳金屬單電池於不同溫度下之性能量測圖 - 83 - 圖4-5-2 氮化鈦鍍層鎳金屬單電池於不同溫度下之性能量測圖 - 83 - 圖4-5-3氮化鋯鍍層鎳金屬單電池於不同溫度下之性能量測圖 - 66 - 圖4-5-4石墨烯鍍層銅金屬單電池於不同溫度下之性能量測圖 - 66 - 圖4-5-5 氮化鈦鍍層銅金屬單電池於不同溫度下之性能量測圖 - 86 - 圖4-5-6 氮化鋯鍍層銅金屬單電池於不同溫度下之性能量測圖 - 87 - 圖4-5-7 不同加濕條件下，石墨烯鍍層鎳金屬單電池之性能量測圖 - 92 - 圖4-5-8 不同加濕條件下，氮化鈦鍍層鎳金屬單電池之性能量測圖 - 92 - 圖4-5-9 不同加濕條件下，氮化鋯鍍層鎳金屬單電池之性能量測圖 - 93 - 圖4-5-10 不同加濕條件下，石墨烯鍍層銅金屬單電池之性能量測圖 - 95 - 圖4-5-11 不同加濕條件下，氮化鈦鍍層銅金屬單電池之性能量測圖 - 95 - 圖4-5-12 不同加濕條件下，氮化鋯鍍層銅金屬單電池之性能量測圖 - 96 - 圖4-6-1同加濕溫度，負載為1 A時，鎳鍍石墨烯電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 102 - 圖4-6-2同加濕溫度，負載為10 A時，鎳鍍石墨烯電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 102 - 圖4-6-3同加濕溫度，負載為20 A時，鎳鍍石墨烯電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 103 - 圖4-6-4同加濕溫度，負載為1 A時，鎳鍍氮化鈦電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 103 - 圖4-6-5同加濕溫度，負載為10 A時，鎳鍍氮化鈦電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 104 - 圖4-6-6同加濕溫度，負載為20 A時，鎳鍍氮化鈦電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 104 - 圖4-6-7同加濕溫度，負載為1 A時，鎳鍍氮化鋯電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 105 - 圖4-6-8同加濕溫度，負載為1 0A時，鎳鍍氮化鋯電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 105 - 圖4-6-9同加濕溫度，負載為120A時，鎳鍍氮化鋯電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 106 - 圖4-6-10同加濕溫度，負載為1 A時，銅鍍石墨烯電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 110 - 圖4-6-11同加濕溫度，負載為10 A時，銅鍍石墨烯電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 110 - 圖4-6-12同加濕溫度，負載為20 A時，銅鍍石墨烯電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 111 - 圖4-6-13同加濕溫度，負載為1 A時，銅鍍氮化鈦電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 111 - 圖4-6-14同加濕溫度，負載為10 A時，銅鍍氮化鈦電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 112 - 圖4-6-15同加濕溫度，負載為20 A時，銅鍍氮化鈦電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 112 - 圖4-6-16同加濕溫度，負載為1 A時，銅鍍氮化鋯電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 113 - 圖4-6-17同加濕溫度，負載為10 A時，銅鍍氮化鋯電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 113 - 圖4-6-18同加濕溫度，負載為20 A時，銅鍍氮化鋯電池之交流阻抗測試圖……………………………………………………….………….....- 114 - 圖4-6-19不同加濕溫度，負載1 A，鎳鍍石墨烯電池交流阻抗測圖.- 121 - 圖4-6-20不同加濕溫度，負載10A，鎳鍍石墨烯電池交流阻抗測圖- 122 - 圖4-6-21不同加濕溫度，負載20A，鎳鍍石墨烯電池交流阻抗測圖- 122 - 圖4-6-22不同加濕溫度，負載1 A，鎳鍍氮化鈦電池交流阻抗測圖.- 123 - 圖4-6-23不同加濕溫度，負載10A，鎳鍍氮化鈦電池交流阻抗測圖- 123 - 圖4-6-24不同加濕溫度，負載20A，鎳鍍氮化鈦電池交流阻抗測圖- 124 - 圖4-6-25不同加濕溫度，負載1 A，鎳鍍氮化鋯電池交流阻抗測圖.- 124 - 圖4-6-26不同加濕溫度，負載10A，鎳鍍氮化鋯電池交流阻抗測圖- 125 - 圖4-6-27不同加濕溫度，負載20A，鎳鍍氮化鋯電池交流阻抗測圖- 125 - 圖4-6-28不同加濕溫度，負載1 A，銅鍍石墨烯電池交流阻抗測圖.- 129 - 圖4-6-29不同加濕溫度，負載10A，銅鍍石墨烯電池交流阻抗測圖- 129 - 圖4-6-30不同加濕溫度，負載20A，銅鍍石墨烯電池交流阻抗測圖- 130 - 圖4-6-31不同加濕溫度，負載1 A，銅鍍氮化鈦電池交流阻抗測圖.- 130 - 圖4-6-32不同加濕溫度，負載10A，銅鍍氮化鈦電池交流阻抗測圖- 131 - 圖4-6-33不同加濕溫度，負載20A，銅鍍氮化鈦電池交流阻抗測圖- 131 - 圖4-6-34不同加濕溫度，負載1 A，銅鍍氮化鋯電池交流阻抗測圖.- 132 - 圖4-6-35不同加濕溫度，負載10A，銅鍍氮化鋯電池交流阻抗測圖- 132 - 圖4-6-36不同加濕溫度，負載20A，銅鍍氮化鋯電池交流阻抗測圖- 133 - 圖4-7-1 石墨烯鍍層鎳金屬單電池之長時間穩定性測試………….....- 139 - 圖4-7-2 氮化鈦鍍層鎳金屬單電池之長時間穩定性測試…………….- 139 - 圖4-7-3 氮化鋯鍍層鎳金屬單電池之長時間穩定性測試………….....- 140 - 圖4-7-4 石墨烯鍍層銅金屬單電池之長時間穩定性測試………….....- 140 - 圖4-7-5 氮化鈦鍍層銅金屬單電池之長時間穩定性測試…………….- 141 - 圖4-7-6 氮化鋯鍍層銅金屬單電池之長時間穩定性測試………….....- 141 -
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指導教授	曾重仁(Chung-Jen Tseng)	審核日期	2016-8-29
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