硫碳鏈聯噻吩環小分子半導體及高介電常數TiOX/SiOX介電層製備低電壓場效應光電晶體元件

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江柏逸(Bo-Yi Jiang) 查詢紙本館藏

畢業系所

化學工程與材料工程學系

論文名稱

硫碳鏈聯噻吩環小分子半導體及高介電常數TiOX/SiOX介電層製備低電壓場效應光電晶體元件
(Low-Voltage Driven Organic Phototransistor Utilizing Solution-sheared Thio-Alkyl Bithiophene (SBT)-based Small Molecule Semiconductor with a Titanium-Silicon Oxide/Organic Hybrid Dielectric)

相關論文

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摘要(中)

有鑑於社會對於能源議題非常重視，因此高效率低能耗元件更是不可或缺，為了實現高效率的能源輸出，半導體產業開始投入提高效能產品、降低功率能耗及節省材料使用等技術。因此本研究利用溶液製程高介電常數TiOx/SiOx有機混成(hTSO)之介電層結合聯噻吩(bithiophene)為核心及接上十四個碳之側鏈長度的硫碳鏈(thio-alkyl)取代基(SBT)，並以頭尾接上雙噻吩並噻吩基團(dithienothiophen-2-yl; DTT)的新型有機小分子半導體DDTT-SBT-14製備低電壓有機場效應光電晶體。DDTT-SBT-14之最大吸收峰為405 nm，因此可選用相近波長之藍色發光二極體作為光源，所製備之有機場效應光電晶體其光響應達200 A W-1、光敏度高於4000，並可於極小電壓(-3 V)操作。又因SBT中心上分子內的硫⋯硫作用力會呈現高度平面性的結構，並以溶液法製備具有高度一致性晶體結構進而促進電荷傳遞，使得電洞遷移率達0.25 cm2 V-1s-1。本研究將為有機半導體之發展提供高品質的晶體結構以及低功耗之有機光電子元件。

摘要(英)

Low voltage driven organic phototransistor are promising for photosensor and memory device application. In this work, single crystalline and ordered aligned arrays of solution-sheared DDTT-BST, which contains thio-alkyl substituted bithiophene (BST) with end-capped dithienothiophene (DTT) group, was used as organic semiconductors layers. High dielectric constant of 120 nm-thick hybrid titanium-silicon oxide (TiSiOx)/organic (hTSO) thin film was used as gate dielectric in low-voltage phototransistor. For the optimized condition upon irradiation of LED blue light with a wavelength of 410 nm, these p-type organic phototransistors exhibited a photoresponsivity of 200 A W-1 and maximum photosensitivity reaches 2000 within an operating voltage of -3 V. This study aims to aid the development of organic semiconductors with high quality crystalline structures combined with low power consumption for future optoelectronics applications.

關鍵字(中)

★ 光電晶體
★ 有機半導體
★ 高介電常數
★ 低電壓啟動
★ 溶液製程

關鍵字(英)

★ Phototransistor
★ Organic semiconductor
★ High k
★ Low-voltage driven
★ Solution-processing

論文目次

摘要 i
Abstract ii
誌謝 iii
目錄 iv
圖目錄 i
表目錄 vi
第一章緒論 1
1-1前言 1
1-2基本物理概念介紹 2
1-2-1電子與電洞 2
1-2-2激子 2
1-2-3費米能階與功函數 4
1-2-4有機半導體材料電荷傳遞機制 5
1-3有機場效應電晶體 6
1-3-1簡介 6
1-3-2元件結構 7
1-3-3基本工作原理及模式 9
1-3-4重要電性參數 10
1-4介電層材料 14
1-4-1介電常數(Dielectric constant; k) 18
1-4-2高介電常數無機氧化物及其製備 19
1-4-2-1原子層沉積法(Atomic layer deposition; ALD) 20
1-4-2-2濺鍍法(Sputtering) 21
1-4-2-3電漿電解反應(Plasma electrolytic oxidation) 22
1-4-2-4陽極氧化法(Anode oxidation method) 23
1-4-2-5溶液-凝膠法(Sol-Gel) 24
1-4-3有機介電層材料及其製備 28
1-5自組裝單分子層(Self-assembled monolayer; SAM) 30
1-6有機半導體 35
1-6-1有機半導體薄膜製備 37
1-6-1-1高真空熱蒸鍍法製程 37
1-6-1-2溶液法製程 39
1-6-1-2-1液滴塗佈法(Drop-casting) 40
1-6-1-2-2旋轉塗佈法(Spin-coating) 42
1-6-1-2-3剪切力塗佈法(Shearing) 43
1-7光電晶體(Phototransistor) 45
1-8 研究動機 50
第二章實驗 51
2-1實驗藥品 51
2-2實驗儀器 52
2-3薄膜分析 53
2-3-1 熱性質分析 53
2-3-2元素及鍵結分析 53
2-3-3接觸角及表面形態分析 54
2-3-4 UV光-可見光光譜儀 54
2-3-5原子力學顯微鏡 54
2-4實驗步驟 55
2-4-1矽晶圓前處理 55
2-4-2溶液-凝膠法合成TiOX/SiOX混成薄膜反應機制 55
2-4-3元件製備及測量 57
第三章結果與討論 60
3-1薄膜分析 60
3-1-1熱重分析 60
3-1-2傅立葉轉換紅外線光譜分析 61
3-1-3接觸角分析 62
3-1-4介電層表面形貌 63
3-1-5漏電流分析 64
3-1-6電容值及介電常數 65
3-1-7半導體之紫外/可見光分光光譜儀分析 66
3-1-8半導體薄膜在光學顯微鏡下形貌分析 67
3-2電性分析及機制探討 68
3-2-1轉移及輸出曲線圖 68
3-2-2遲滯現象與機制 70
3-2-3不同起始閘極電壓之轉移特性曲線探討 72
3-2-4不同光強度之轉移特性曲線探討 73
3-2-5非揮發記憶體滯留時間 76
3-2-6寫入-讀取-消除-讀取分析(WRER) 77
第四章結論及未來展望 80
第五章參考文獻 81

圖目錄
圖1 光激子產生、解離及複合機制2。 3
圖2 費米能階與溫度關係示意圖。 4
圖3 電子跳躍(hopping)示意圖。 5
圖4 四種場效應電晶體: (a) 頂閘極/底接觸(TGBC)、(b)底閘極/頂接觸(BGTC)、(c) 底閘極/頂接觸(BGTC)及(d)底閘極/底接觸(BGBC) 7。 8
圖5 P型有機場效應電晶體載子傳輸示意圖8。 10
圖6 (a)轉移特性曲線、(b)輸出特性曲線圖9。 11
圖7 (a)線性區的載子濃度分佈、(b)發生夾止(pinch-off)及(c)飽和區的載子濃度分佈10。 11
圖8 四種無機材料電容與頻率之關係圖11。 15
圖9 以PVP-HDA有機高分子介電層之漏電流與電壓關係圖12。 16
圖10 0%、40%、50%、60%及70% ZrOX奈米粒子混(CYELP)之漏電流與電壓圖13。 16
圖11 經過各種處理後ZrOX介電層漏電流與電壓關係圖14。 17
圖12 介電層與半導體層界面圖。 17
圖13 介電常數與材料能隙的關係圖16。 19
圖14 (a)電晶體元件結構圖。以原子沉積法製備介電層之Zno有機場效應電晶體轉移(b)及輸出(c)特性曲線25。 21
圖15 (a)電晶體元件結構圖及(b)以濺鍍法製備Al2O3介電層之InGaAs有機場效應電晶體轉移特性曲線26。 22
圖16 (a)電晶體元件結構圖及(b)以電漿氧化法製備AlOX介電層之pentacene有機場效應電晶體之轉移特性曲線27。 23
圖17 (a)電晶體元件結構。(b)以陽極氧化法製備介電層之pentacene電晶體轉移特性曲線，並做記憶體之應用28。 24
圖18 (a)電晶體元件結構(b)以溶液-凝膠法製備介電層之pentacene電晶體轉移特性曲線18。 25
圖19 鐵電性高分子P(VDF-TFE-CFE): (a)化學結構及(b)電容值及頻率關係圖50。 28
圖20 不同厚度及層數之PVP對漏電流及抗撓曲次數的影響51。 29
圖21 以200 oC退火之SiO2、200 oC退火之HfO2、經過ODPA及"π-σ-" PA自組裝單分子層沉積後之HfOX介電層(a)漏電流與電壓關係圖及(b)電容與頻率圖18。 31
圖22 (a)(c)(e) pentacene蒸鍍於純SiO2基板上的掃描式電子顯微鏡(SEM)影像及其載子遷移率數值。(b)(d)(f) pentacene 蒸鍍於以ODTS改質表面之SiO2基板上的掃描式電子顯微鏡影像及其載子遷移率數值53。 33
圖23 Pentacene薄膜之2D GIXD散射影像，蒸鍍於4 oC (a)及65 oC (b)環境浸泡之ODTS改質SiO2基板。(c)對(001)方向做積分之強度分布圖，上方為4 oC下方為65 oC環境浸泡之ODTS機板。(d)分別在30 oC、60 oC與 90 oC下蒸鍍之pentacene元件之載子遷移率分布，實心為4 oC、空心為65 oC環境浸泡之ODTS基板54。 34
圖24 各系列有機小分子半導體材料。 36
圖25 (a)基板溫度為60 oC所蒸鍍pentacene之薄膜原子力顯微影像。(b) 基板溫度為135 oC所蒸鍍pentacene之薄膜原子力顯微影像。(c)(d)適當蒸鍍參數下製備之pentacene 電晶體元件輸出特性曲線圖和轉移特性曲線圖55。 38
圖26 溶液法製程的分類整理及其簡易示意圖56。 39
圖27 P3HT 薄膜之原子力顯微影像：(a)以CH2Cl2為溶劑，濃度0.05 wt %。(b)以CH2Cl2 為溶劑，濃度0.1 wt %。(c)以CHCl3為溶劑，濃度0.05 wt%。(d)以CHCl3為溶劑，濃度0.1 wt %57。 41
圖28 (a)剪切力塗佈法塗佈TIPS- PEN的裝置示意圖與TIPS-PEN有機小分子半導體材料結構圖。(b)-(f)相同濃度下，不同的剪切力塗佈速率所塗佈之薄膜表面形貌及其載子遷移率表現62。 44
圖29 光電晶體之捕獲示意圖70。 46
圖30 不同光照強度與汲極電流之變化關係圖70。 47
圖31 不同光照強度與轉移特性曲線之關係圖70。 47
圖32 轉移特性曲線測量於(a)光照下與(b)暗室下75。 48
圖33 邏輯閘電路訊號示意圖(a)NOT邏輯閘(b)OR邏輯閘78。 49
圖34 DDTT-SBT-14之化學結構。 51
圖35 TiOx/SiOx水解反應機制。 56
圖36 TiOx/SiOx縮合反應機制。 56
圖37 移除多餘未鍵結溶劑。 57
圖38 實驗流程圖。 59
圖39 hTSO前驅物之TGA圖。 61
圖40 hTSO介電層薄膜在不同UV照射時間下之FT-IR圖。 62
圖41 經過PETS沉積之介電層(a) DI water及(b) CH2I2接觸角與未經過PETS沉積之hTSO介電層(c)DI water及(d)CH2I2接觸角。 63
圖42 (a)未經過PETS沉積之介電層及(b)經過PETS沉積之AFM圖。 64
圖43 未經過PETS沉積及經過PETS沉積之介電層的漏電流密度與電壓關係圖。 65
圖44 經過PETS沉積之介電層的電容值與電壓關係圖。 66
圖45 DDTT-SBT-14薄膜之紫外/可見光分光光譜儀圖。 67
圖46 DDTT-SBT-14在(a)光學顯微鏡。(b)偏光顯微鏡下薄膜形貌。 68
圖47 (a)轉移特性曲線及(b)輸出特性曲線圖。 69
圖48 轉移特性曲線之遲滯現象與機制示意圖。 71
圖49 不同起始閘極電壓之(a)暗室下(b)藍光LED下之轉移特性曲線。 73
圖50 (a)不同光強度下之轉移特性曲線。(b)不同閘極電壓下之光響度及光敏度。(c)不同光強度下之光響度及光敏度。 75
圖51 汲極電流對滯留時間作圖。 77
圖52 (a)以- 3 V之電壓寫入、消去電流。(b)不同電壓擦去寫入電流。(c)重複寫入-消去之穩定性測試。 79

參考文獻

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指導教授

劉振良(Cheng-Liang Liu)

審核日期

2016-12-26

推文