緩衝材料於近場環境下之體積穩定性研究

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吳冠漢(Guan-Han Wu) 查詢紙本館藏

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土木工程學系

論文名稱

緩衝材料於近場環境下之體積穩定性研究

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摘要(中)

本研究針對高放射性廢棄物最終處置場之緩衝材料，探討其近場環境可能影響緩衝材料功能的各種因素，包含緩衝材料受含鹽溶液以及與混凝土反應使pH值改變對回脹潛能造成的影響、廢棄物包件底部的緩衝材料長期處於高荷載狀態下產生的沈陷效應及地下水入侵後造成的體積改變、緩衝材料受廢棄物包件衰變熱作用下產生之乾縮
行為對材料緩衝性質之影響等。
本研究試驗材料為台東樟原的日興土以及美國Wyoming州的BH膨潤土，試驗結果顯示（1）BH膨潤土於各種狀態下之回脹潛能皆遠高於日興土；（2）BH膨潤土於含鹽溶液中回脹應變量隨著溶液濃度及離子價數增加而降低；（3）BH膨潤土回脹應變量隨著酸性或鹼性增加而降低；（4）日興土於高壓荷載狀態下產生沈陷行為，BH膨潤土於高壓荷載狀態下產生解壓回脹效應，壓縮後之兩種黏土材料於含鹽溶液中產生微量回脹行為，回脹應變量隨著溶液濃度及離子價數增加而降低，日興土壓縮後回脹應變量除了在極端pH值溶液中回脹量略微提升，其餘回脹量皆隨著酸性或鹼性的增加而降低；（5）兩種緩衝材料於初始含水量下之乾縮行為並不受不同乾燥環境溫度的影響，且不會產生乾縮裂縫；（6）日興土與BH膨潤土提高含水量至臨界值後可能會因乾燥而產生裂縫。

摘要(英)

Abstract
Compacted bentonites are attracting greater attention as buffer material for deep geological repository of high-level radioactive waste. Properties of buffer material would be affected by near-field environment. The objective of this research is to find out the volumetric stability of buffer material under near field conditions. The following scenarios are experimentally simulated, including groundwater intrusion, loadings from waste package, and the decay heat from waste package.
The buffer materials used in this study are Zhisin clay produced in eastern Taiwan and Black Hill (BH) bentonite from Wyoming. Experimental results show that: (1) the swelling potential of BH bentonite is higher than that of Zhisin clay; (2) the swelling strain of buffer material decreases in the presence of electrolyte in the pore fluid, and the swelling strains in NaCl solution are higher than that in CaCl2 solution; (3) compaction settlement of Zhisin clay increases with increasing compaction pressure; (4) swelling strain upon immersion in solution after compaction varies with groundwater chemistry; (5) volumetric shrinkage of bentonite in its initial water content was not influenced by drying temperature and desiccation cracking was not observed; (6) the shrinkage upon drying could result in cracks for bentonite prepared at high water contents.

關鍵字(中)

★ 乾縮
★ 緩衝材料
★ 回脹性質
★ 壓縮

關鍵字(英)

★ buffer material
★ near field
★ compaction
★ volumetric shrinkage
★ bentonite

論文目次

目錄
摘要…………………………………………………………………………….….Ⅰ
Abstract……………………………………………………………………………...Ⅱ
目錄………………………………………………………………………………..Ⅲ
圖目錄……………………………………………………………………………..Ⅵ
表目錄…………………………………………………………………………......Ⅸ
第一章緒論 1
1.1 緣起 1
1.2 研究目的 2
1.3 研究範圍 3
第二章文獻回顧 5
2.1 最終處置場設計概念 …….5
2.2 緩衝材料之預期功能 7
2.3 處置場之近場環境 10
2.3.1地下水入侵 10
2.3.2 近場pH值…………………………………………………..………11
2.3.3 廢料包件荷載…………………………………...……………….....12
2.3.4衰變熱……………………………………………………………….13
2.4緩衝材料之體積穩定性 14
2.4.1回脹機制及回脹行為 14
2.4.1.1 黏土礦物的性質……..……………………………….……14
2.4.1.2 黏土水化機制…………...………………………………....15
2.4.1.3 擴散雙層理論和模式原理…...…………...……………......16
2.4.1.4 回脹機制………….…………..…………...……………......17
2.4.1.5 回脹行為………….………………..……...……………......18
2.4.1.6 不同黏土礦物的回脹行為……………….....................…...20
2.4.2壓密機制與沈陷行為 20
2.4.2.1 壓密機制……….……….…………………………….……20
2.4.2.2 壓縮沈陷行為…………...………………………………....21
2.4.2.3 壓縮延時………….…………..…………...…......................22
2.4.3 乾縮現象及裂縫 22
2.4.3.1 乾縮及裂縫發生機制……….……….………………….…22
2.4.3.2 裂縫形式與種類………...…………………………….…...23
2.5 近場環境對緩衝材料體積穩定性之影響 23
2.5.1 含鹽溶液對回脹行為的影響 24
2.5.2 pH值對回脹行為的影響 24
2.6廢料包件衰變熱對體積穩定性之影響 25
第三章研究計畫 27
3.1 研究流程 28
3.2 試驗材料 29
3.3 回脹試驗 29
3.3.1 回脹試體製作 29
3.3.2 單向度回脹試驗 30
3.3.3 模擬地下水入侵作用之試驗方法 32
3.3.3.1 含鹽溶液效應……….……….………………………….…32
3.3.3.2 pH值效應………...………………………...……………….32
3.4 壓縮試驗 33
3.4.1 試驗內容說明 33
3.4.2 壓縮試體製作 33
3.4.3 單向度壓縮試驗 35
3.4.4 模擬地下水入侵作用之試驗方法 37
3.5 乾縮試驗 37
3.5.1 乾縮試驗方法 37
3.5.2 乾縮試體製作 37
3.5.3 含水量調配 38
3.5.4 模擬衰變熱之試驗方法 38
3.5.5 量測體積收縮方法之選擇 39
3.6 材料基本土壤力學性質分析方法 40
3.6.1 自然含水量 40
3.6.2 比重試驗 40
3.6.3 粒徑分析試驗 40
3.6.4 阿太堡限度試驗 41
3.7 礦物性質分析方法 41
3.7.1 化學成分分析 41
3.7.2 X光繞射分析儀 41
3.7.3 冷凍乾燥機 42
3.7.4 掃瞄式電子顯微鏡分析……………………………………………...42
第四章試驗結果與分析 44
4.1 試驗土壤性質分析 44
4.1.1 基本性質試驗分析 44
4.1.2 化學成分分析 46
4.1.3 XRD分析 46
4.2 緩衝材料回脹行為 47
4.2.1 不同乾密度之自由回脹 48
4.2.2不同黏土礦物之自由回脹 49
4.3 緩衝材料於模擬近場環境下之自由回脹行為 51
4.3.1 含鹽溶液中BH膨潤土之自由回脹 51
4.3.2 不同pH值溶液中BH膨潤土之自由回脹 57
4.3.3 回脹行為造成緩衝材料結構之效應 …………........................…..67
4.4 緩衝材料之壓縮行為 76
4.4.1 壓製緩衝材料試體後之解壓回脹行為 76
4.4.2 不同載重加載下之壓縮行為 77
4.4.3 不同載重加載下之壓縮曲線型態 83
4.4.4 體積應變穩定後緩衝材料於含鹽溶液中之自由回脹…………....89
4.4.5 體積應變穩定後之日興土於酸鹼溶液中之自由回脹……………94
4.4.6 高壓荷載行為對緩衝材料微觀結構之效應………..……………..98
4.5 緩衝材料之乾縮行為 100
4.5.1 緩衝材料於不同溫度下之體積變化及裂縫行為 100
4.5.2 高含水量緩衝材料之體積變化及裂縫行為 103
第五章結論與建議 107
5.1 結論 107
5.2 建議 108
參考文獻 110
圖目錄
圖2.1 台灣參考處置概念示意圖 7
圖2.2 處置坑室概念示意圖 10
圖2.3 擴散雙層概念示意圖……..…………………………………………............16
圖2.4 晶格回脹與滲透回脹 18
圖2.5 回脹歷時曲線關係圖 19
圖3.1 研究流圖…………………………………………………………………......28
圖3.2 回脹試體壓製模具示意圖 30
圖3.3 回脹應變試驗儀器示意圖 31
圖3.4 壓密試體壓製模具示意圖 34
圖3.5 日興土試體置於傳統壓密盒示意圖 34
圖3.6 BH膨潤土試體置於無束制螺絲壓密盒示意圖 35
圖3.7 單向度壓密儀 36
圖3.8 X光繞射分析儀 42
圖3.9 冷凍乾燥機 43
圖3.10 掃瞄式電子顯微鏡 43
圖4.1 日興土與BH膨潤土之粒徑分佈曲線圖 45
圖4.2 日興土與BH膨潤土原礦X光繞射圖譜 47
圖4.3 BH膨潤土於水熱環境30℃之回脹歷時曲線 49
圖4.4 不同黏土礦物之最大回脹應變量 50
圖4.5 鈉型與鈣型蒙脫石結構比較 50
圖4.6 BH膨潤土於濃度0.01M NaCl溶液中之回脹歷時曲線 52
圖4.7 BH膨潤土於濃度0.1M NaCl溶液中之回脹歷時曲線 53
圖4.8 BH膨潤土於濃度1M NaCl溶液中之回脹歷時曲線 53
圖4.9 BH膨潤土於不同濃度NaCl溶液中之最大回脹應變量 54
圖4.10日興土於不同濃度NaCl溶液之最大回脹應變量 54
圖4.11 BH膨潤土於濃度0.01M CaCl2溶液中之回脹歷時曲線 55
圖4.12 BH膨潤土於濃度0.1M CaCl2溶液中之回脹歷時曲線 55
圖4.13 BH膨潤土於濃度1M CaCl2溶液中之回脹歷時曲線 56
圖4.14 BH膨潤土於不同濃度CaCl2溶液中之最大回脹應變量 56
圖4.15日興土於不同濃度CaCl2溶液之最大回脹應變量 57
圖4.16 BH膨潤土於pH=1 HCl溶液中之回脹歷時曲線 60
圖4.17 BH膨潤土於pH=3 HCl溶液中之回脹歷時曲線 60
圖4.18 BH膨潤土於pH=5 HCl溶液中之回脹歷時曲線 61
圖4.19 BH膨潤土於不同HCl溶液中之最大回脹應變量 61
圖4.20日興土於不同HCl溶液中之最大回脹應變量 62
圖4.21 BH膨潤土於pH=9 NaOH溶液中之回脹歷時曲線 62
圖4.22 BH膨潤土於pH=11 NaOH溶液中之回脹歷時曲線 …………………..63
圖4.23 BH膨潤土於pH=13 NaOH溶液中之回脹歷時曲線 63
圖4.24 BH膨潤土於不同NaOH溶液中之最大回脹應變量 64
圖4.25日興土於不同NaOH溶液中之最大回脹應變量 64
圖4.26 BH膨潤土於pH=9 Ca(OH)2溶液中之回脹歷時曲線 65
圖4.27 BH膨潤土於pH=11 Ca(OH)2溶液中之回脹歷時曲線 65
圖4.28 BH膨潤土於pH=13 Ca(OH)2溶液中之回脹歷時曲線 66
圖4.29 BH膨潤土於不同Ca(OH)2溶液中之最大回脹應變量 66
圖4.30日興土於不同Ca(OH)2溶液中之最大回脹應變量 67
圖4.31日興土於純水溶液中作用後的微觀構造 70
圖4.32 BH膨潤土於純水溶液中作用後的微觀構造 70
圖4.33日興土於1M 之NaCl溶液中作用後的微觀構造 71
圖4. 34日興土於1M 之CaCl2溶液中作用後的微觀構造 71
圖4.35 BH膨潤土於1M 之NaCl溶液中作用後的微觀構造 72
圖4.36 BH膨潤土於1M 之CaCl2溶液中作用後的微觀構造 72
圖4.37日興土於pH＝1之HCl溶液中作用後的微觀構造 73
圖4.38 BH膨潤土於pH＝1之HCl溶液中作用後的微觀構造 73
圖4.39日興土於pH＝13之NaOH溶液中作用後的微觀構造 74
圖4.40日興土於pH＝13之Ca(OH)2溶液中作用後的微觀構造 74
圖4.41 BH膨潤土於pH=13之NaOH溶液中作用後的微觀構造 75
圖4.42 BH膨潤土於pH=13之Ca(OH)2溶液中作用後的微觀構造 75
圖4.43日興土與BH膨潤土壓制後之解壓曲線 77
圖4.44日興土於0.3MPa加載下之壓縮歷時曲線（群組1） 79
圖4.45日興土於0.3MPa加載下之壓縮歷時曲線（群組2） 80
圖4.46日興土於0.3MPa加載下之壓縮歷時曲線（群組3） 80
圖4.47日興土於0.3MPa加載下之壓縮歷時曲線（群組4） 81
圖4.48日興土於0.2MPa加載下之壓縮歷時曲線………………………… …..81
圖4.49日興土於0.1MPa加載下之壓縮歷時曲線 82
圖4.50 BH膨潤土於0.3MPa加載下之壓縮歷時曲線 82
圖4.51 BH膨潤土於0.1MPa加載下之壓縮歷時曲線 83
圖4.52日興土於0.3MPa荷載下之壓縮歷時曲線型態 86
圖4.53日興土於0.2MPa荷載下之壓縮歷時曲線型態 86
圖4.54日興土於0.1MPa荷載下之壓縮歷時曲線型態 87
圖4.55 BH膨潤土於0.3MPa荷載下之壓縮歷時曲線型態 87
圖4.56 BH膨潤土於0.1MPa荷載下之壓縮歷時曲線型態 88
圖4.57日興土於0.3MPa加載壓縮後與含鹽溶液作用下之回脹歷時曲線 91
圖4.58日興土於0.2MPa加載壓縮後與含鹽溶液作用下之回脹歷時曲線 92
圖4.59日興土於0.1MPa加載壓縮後與含鹽溶液作用下之回脹歷時曲線 92
圖4.60 BH膨潤土於0.3MPa加載壓縮後與含鹽溶液作用下之回脹歷時曲線…93
圖4.61 BH膨潤土於0.1MPa加載壓縮後與含鹽溶液作用下之回脹歷時曲線 93
圖4.62日興土於不同HCl溶液中之壓縮後回脹曲線………………………….…96
圖4.63 .日興土於不同NaOH溶液中之壓縮後回脹曲線…………………………96
圖4.64日興土於不同Ca(OH)2溶液中之壓縮後回脹曲線 97
圖4.65日興土於0.3MPa荷載下壓縮後之微觀構造 99
圖4.66 BH膨潤土於0.3MPa荷載下壓實後之微觀構造.…………………………99
圖4.67日興土於不同溫度環境下乾燥試體 101
圖4.68 BH膨潤土於不同溫度環境下乾燥試體 102
圖4.69各設計含水量下之日興土於100℃下乾燥試體.………………………...104
圖4.70各設計含水量下之BH膨潤土於100℃下乾燥試體 105
圖4.71黏土材料於不同含水量下之乾縮體積變化 ……………………………106
表目錄
表2.1 主要核能國家深層地質處置概念綜合比較 6
表2.2 瑞典Aspo研究場址的深層地下水化學演化 11
表2.3 各國的廢料罐設計與規格 13
表4.1 膨潤土之物理性質 45
表4.2 膨潤土之化學性質 46
表4.3 黏土材料受高壓荷載之孔隙比變化及各階段沈陷時間 88
表4.4 緩衝材料於不同條件下壓縮回脹完成後之含水量狀態…………………..98
表4.5 初始含水量試體於不同溫度環境下之體積收縮量……………………….102
表4.6 黏土礦物於各含水量下之開裂行為 ………………………………….105

參考文獻

參考文獻
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指導教授

黃偉慶(Wei-Hsing Huang)

審核日期

2004-7-12

推文