CuB超細合金觸媒之製備與催化性質探討

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题名:	CuB超細合金觸媒之製備與催化性質探討
作者:	廖炳傑;B-J Liaw
贡献者:	化學工程與材料工程研究所
关键词:	催化性質;製備;CuB;化學還原法;catalytic properties;preparation;CuB;chemical reduction method
日期:	2000-07-01
上传时间:	2009-09-21 12:17:02 (UTC+8)
出版者:	國立中央大學圖書館
摘要:	CuB超細合金觸媒是一待開拓之研究領域，本論文有系統地探討以硼氫化鈉化學還原法製備CuB超細合金觸媒之製備條件，藉助ICP、BET、XRD、SEM、TEM、XPS、DTA及DSC等技術瞭解其物理與表面性質，再以含單官能基及雙官能基不飽和碳氫化合物之液相氫化反應，瞭解CuB超細合金系列觸媒的催化性質與氫化活性，並評估取代商用高鉻含量銅—鉻觸媒(copper chromite)之實際應用潛力，最後探索應用於液相經CO2氫化合成甲醇反應之可行性，以開拓CuB超細合金系列觸媒之應用領域。 CuB觸媒之最適製備條件為：以硝酸銅為先驅鹽類，銅/硼莫耳比為1/3，在氮氣流動下，將硼氫化鈉水溶液以3 ml/min之速率注入金屬鹽水溶液中，即可在短時間內製得具有活性之新鮮觸媒。 CuB觸媒之總體組成為Cu/B = 81/1，遠高於NiB及CoB中金屬與硼原子約為2~3之比值；CuB觸媒為粒徑介於5~20 nm之超細奈米微粒，100℃真空熱處理後仍有25 m2/g的比表面積；CuB觸媒之結構呈現明顯之金屬銅晶態，不同於NiB及CoB之非晶態結構；CuB觸媒之熱穩定性不佳，於117℃即開始晶化。添加促進劑(鉻、鑭、釩、釷、鋅、鋯等)能提升晶化溫度增加觸媒熱穩定性，並增加觸媒分散度，促進劑金屬除釷外均未依製備添加比例共沈澱出，沈澱出的百分比為：鋅80~100%、鋯70~80%、鉻15~30%、鑭5~10% 及釩1~2%。CuB系列觸媒之表層組成經原位XPS分析知硼為氧化態硼(B2O3)，銅大部份為零價金屬態銅(Cu0)，促進劑金屬則為氧化態(Cr2O3、ZrO2、ThO2)。促進劑金屬大都集中於觸媒表層，含量高於製備過程之添加比例。 CuB系列觸媒氫化環己烯、正己烯、丁醛及丁酮等單一官能基之活性順序為：C=O(醛) > C=O(酮) >> C=C (烯)，不同於第Ⅷ族金屬觸媒C=C >> C=O，金屬銅d軌域電子全滿，反應物分子與金屬銅間之作用力為偶極作用力，強偶極C
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