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    Title: 鋰離子電池陽極碳材料開發
    Authors: 李日琪;D-C Lee
    Contributors: 化學工程與材料工程研究所
    Keywords: 花生殼;碳材;鋰離子電池;ABS;高分子
    Date: 2000-07-10
    Issue Date: 2009-09-21 12:17:34 (UTC+8)
    Publisher: 國立中央大學圖書館
    Abstract: 本論文主要在探討以花生殼為先驅物,在不同的熱解條件下,合成碳粉,並利用有機溶劑,無機溶劑,對製程之花生殼碳粉作表面化學處理,及摻雜磷的效應,以磷酸為反應劑,將磷摻雜入碳粉中,以期能改善電池性能,並利用各種鑑定分析,以了解碳粉的物化性質。選擇此廢棄的天然物,好處為原料便宜,且具有資源回收的價值,若能商品化,將可降低鋰離子電池陽極碳材料的成本。另外選用兩種應用範圍廣的高分子: Tamanol及ABS為先驅物,以不同的熱解條件下,合成碳粉,經由電池性能測試,以期能找出最佳碳材製程。 A. 花生殼為先驅物 首先決定最佳的熱解溫度,以500℃、600℃、700℃及800℃熱解花生殼,合成碳粉,其電池性能測試,以600℃下熱解的碳粉可逆電容量最高,為337mAh/g。為改進花生殼之電池性能,故對花生殼或其碳粉作適當的熱解前、後處理。經電池性能測試的結果,發現熱解後的花生殼碳粉以鹽酸處理時,所得的電池性能,有422mAh/g的可逆電容量,比未處理碳粉337mAh/g較佳。 為了解升溫速率對電池性能的影響,故以三種不同的升溫速率(2.5℃/min、1℃/min及0.5℃/min)熱解花生殼。測試的結果以每分鐘升溫0.5℃的電池性能最好,其可逆電容量為440mAh/g,此性能遠比先前每分鐘5℃之升溫速率,所合成碳粉的電容量(337mAh/g)為佳。當將不同升溫速率合成的碳粉,作五十次循環測試比較時,以每分鐘升溫0.5℃的升溫速率,可逆電容量維持較穩定,在十一次循環後,可逆電容量約維持在270mAh/g。 先前曾以鹽酸處理每分鐘升溫5℃合成的花生殼碳粉,其電池之電容量有增加的效果,故將每分鐘升溫0.5℃合成的花生殼碳粉同樣以鹽酸處理,但卻無預期增加電容量的效果,因此將碳粉改以硫酸處理,其可逆電容量為455mAh/g,較原未處理碳粉增加15mAh/g,且可逆電容量衰退也比未處理碳粉較慢。 另外將花生殼摻雜磷酸濃度分別為20wt.%、10wt.%、5wt.%、1wt.%及0.1.wt%,再以每分鐘升溫0.5℃至600℃,持溫一小時,在氬氣氣氛下合成碳粉,其電容量以摻雜磷酸濃度為10wt%高,其初次循環可逆電容量有446mAh/g,不可逆電容量為484mAh/g。 為降低碳粉的不可逆電容量,故將花生殼碳粉以有機溶劑處理(甲苯、2-丁醇、THF+甲醇),發現以甲苯所處理的碳粉有較高的可逆電容量,為422mAh/g,且不可逆電容量比未處理碳粉減少了109mAh/g。 B. 高分子Tamanol為先驅物 以高分子Tamanol為先驅物,經不同熱解溫度(700℃、800℃、900℃及1000℃) 合成碳粉時,在800℃下熱解所得的電容量最佳,其初次循環可逆電容量為372mAh/g。以XRD分析得知其碳層間距也較大,經驗因子R為2.13,表示結構中單層的碳層所佔比例小於30%,雙層及三層的碳層所佔的比例較高。當改變熱解條件: 降低升溫速率至5℃/min及1℃/min,或增加熱解時間至12小時合成碳粉時,發現所得最佳電池性能下的熱解條件為: 升溫速率5℃/min,至800℃持溫12小時,且全程須在氬氣氣氛下,其初次循環的可逆電容量446mAh/g,至第五次循環可逆電容量仍有397mAh/g。 C. 高分子ABS為先驅物 由熱重量分析,發現高分子先驅物ABS合適的熱解溫度約在500℃以上,因此決定熱解的溫度為600、700、800及900℃。以X光粉末繞射鑑定高分子先驅物ABS所合成的碳粉,隨著熱解溫度的升高,碳粉的結構越趨向於類石墨的形態。其經驗因子R值隨熱解溫度的升高而增加,R值越大其碳層越趨於平行,排列的也越整齊。另分析其碳層間距(d002) ,則隨熱解溫度升高而減小。將合成的碳粉作元素分析,其中對氫碳比影響較大的為熱解時的溫度及持溫的時間。以掃描式電子顯微鏡分析碳粉的表面形態,可看出碳粉的顆粒為碎裂狀,且在顆粒的表面有片狀似的結構及若干的孔洞。將所合成的碳粉做電池性能測試,綜合改變不同的熱解條件(熱解溫度、升溫速率、反應時間),合成碳粉,所得最佳可逆電容量下的熱解條件為: 升溫速率5℃/min,至600℃持溫1小時,且全程須在氬氣氣氛下,經電池測試後,初次循環可逆電容量為639mAh/g,不可逆電容量為559mAh/g,至第五次循環可逆電容量為435mAh/g,不可逆電容量僅剩7mAh/g。
    Appears in Collections:[化學工程與材料工程研究所] 博碩士論文

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