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    Title: CuB系列觸媒於甲酸甲酯氫解及一段式甲醇合成法之研究
    Authors: 陳碧真;Bi-Zhen Leng
    Contributors: 化學工程與材料工程研究所
    Keywords: 甲酸甲酯;銅硼觸媒;甲醇
    Date: 2001-06-26
    Issue Date: 2009-09-21 12:19:22 (UTC+8)
    Publisher: 國立中央大學圖書館
    Abstract: 本研究是以化學還原法製備CuB與Me-CuB觸媒進行甲酸甲酯氫解反應,以甲醇鉀(potassium methoxide)觸媒進行羰基化反應,並將兩反應合併於一反應器中進行一段式液相甲醇合成反應。 CuB觸媒熱穩定性不佳,於甲酸甲酯氫解活性差,添加促進劑Th、Cr、Zr、La、Mn可提升觸媒穩定性與分散性,並增加甲酸甲酯氫解活性,其中以20%Th與10%Cr的促進效果最好, 20%Th-CuB及10%Cr-CuB之氫解活性分別為CuB觸媒的7倍與6倍。20%Th-CuB之活性與商用銅-鉻觸媒相當;10%Cr-CuB之活性略不及銅-鉻觸媒,但可降低鉻使用量,減少環境污染。氫解反應速率隨溫度之增加而增加,其反應活化能為74.9 kJ/mol,H2分壓之增加有利於甲酸甲酯之氫解,其反應級數為0.6,而CO之存在會抑制氫解反應之進行,其影響反應級數為- 0.1。 羰基化反應使用之甲醇鉀觸媒在空氣中稱取進行反應,幾無羰基化活性,加入20%Th-CuB或10%Cr-CuB,並引入適量氫氣,可使其再生恢復活性。羰基化反應為可逆放熱反應,隨反應溫度降低或一氧化碳分壓之增加,平衡轉化率隨之增加。 一段式液相甲醇合成之最適反應溫度為150℃,於150℃甲醇生成速率最快,溫度低於150℃,反應受制於甲酸甲酯氫解反應速率較低;溫度高於150℃,反應受制於羰基化反應平衡轉化率較低。一氧化碳或氫氣分壓之增加皆可提升甲醇生成速率,H2/CO等於或大於反應計量比2,增加一氧化碳分壓可顯著提升甲醇產率。20%Th-CuB於一段式液相甲醇合成反應之甲醇生成速率與銅-鉻觸媒相當。
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