規則排列之穩定中孔洞矽化物及碳材的合成與鑑定; Synthesis and Characterization of Ordered and Stable Mesoporous Silica and Carbon Materials

Please use this identifier to cite or link to this item: http://ir.lib.ncu.edu.tw/handle/987654321/43766

Title:	規則排列之穩定中孔洞矽化物及碳材的合成與鑑定;Synthesis and Characterization of Ordered and Stable Mesoporous Silica and Carbon Materials
Authors:	丁君強;Chun-Chiang Ting
Contributors:	化學研究所
Keywords:	中孔碳材;左旋果糖;蔗糖;中孔洞矽化合物;D-fructose;sucrose;mwsoporous silica materials;mesoporous carbons
Date:	2010-09-17
Issue Date:	2010-12-08 14:18:44 (UTC+8)
Publisher:	國立中央大學
Abstract:	中文摘要：本論文研究的目的是藉由有機模板 (界面活性劑)、糖分子與與四乙基矽氧烷 (tetraethoxysilane, TEOS)，在酸性水溶液中利用多成份共自組裝現象 (multi-component cooperative assembly) 合成具有不同結構且規則排列的中孔洞氧化矽 (mesoporous silica) 及中孔洞碳材 (mesoporous carbons)。在合成具立方體結構 ( ) 的中孔洞矽化合物 SBA-1 的研究中，在不同合成溫度範圍下藉由添加左旋果糖 (D-fructose) 或是蔗糖 (sucrose),以四乙基矽氧烷為矽源並且添加做為有機模板的溴化十六基三乙氧基銨 (cetyltriethylammonium bromide, CTEABr),在酸性水溶液中形成規則排列的立方體中孔洞矽化物 SBA-1。在本篇研究中藉由固態核磁共振光譜的技術 (solid-state NMR),闡明在不同合成溫度以及反應條件下規則立方體結構 ( ) 中孔洞矽化物 SBA-1的形成，是由於左旋果糖及其衍生物會與做為有機模板的溴化十六基三乙氧基銨在水溶液中纏繞 (entangled) 形成穩定的球狀微胞 (spherical micelles) 以形成立方體結構。為了達到良好的熱及水熱穩定度 (thermal and hydrothermal stability) 的產物，不同的合成條件在文中皆被詳細的探討。相對於早期所發表的文獻中的 SBA-1 產物皆須在低溫合成下方可得到，在此次研究中利用此一添加糖類的策略確實可在高溫的合成條件下得到穩定與規則排列的立方體結構的 SBA-1。為了近一步探討溴化烷基三乙氧基銨 (CnH2n+1N(C2H5)3Br) 中烷基鏈段長度 (alkyl-length) 對於形成 SBA-1 結構的影響，在文中採用較溴化十六基三乙氧基銨烷基鏈段較短的氯化十二基三甲氧基銨 (dodecyltrimethyl ammonium chloride (C12TMACl) 做為有機模板，在酸性水溶液中以及不同的合成溫度的環境中合成規則且表面形態 (morphology) 豐富的立方體排列 ( ) 的中孔洞矽化合物。藉由29Si MAS NMR 的觀察下，改變合成溫度及鹽酸濃度的反應條件，氧化矽骨架交聯程度 (silica framework cross-linking) 會隨之提高,並且藉由 SEM 的觀察下可觀察到所形成的氧化矽中孔洞 SBA-1 豐富的形態變化。在論文的第二部份是藉由前述的多成份組成共自組裝的方式，使用低價且對環境友善的蔗糖做為碳源和輔助結構導向試劑 (auxiliary structure-directing agent)、四乙基矽氧烷、低分子量的醇類 (微胞修飾劑 (modified)) 以及做為碳源及有機模板來源的三區塊高分子共聚合物 (triblock copolymer) P123，在酸性水溶液的環境下合成具立方體排列 (I4132) 及六角柱狀排列 (hexagonal) (p6mm) 的中孔洞碳材。藉由碳化合物前驅物-有機模板-矽化物 (carbon precursor-organic templates-silica) 以多成份自組裝 (multi-component assembly) 現象直接合成規則立方體 (I4132) 及六角柱狀排列 (P6mm) 排列的中孔洞碳/矽混成物。在熱處理的過程中作為碳前驅物的糖分子會聚合成較大分子量的寡聚合物 (oligomer),利用糖分子本身所具有的氫氧官能基 (hydroxyl groups) 在酸性的環境下藉由S+X-I+機制與陽離子界面活性劑以靜電作用力 (electrostatic bonding) 形成規則立方體排列的中孔材料。在藉由無氧熱處理移除模板移除及碳化處理後得到立方體排列的中孔洞碳/矽複合材料 (composite),在氧化矽移除之後即可得到具有穩定結構且規則排列的中孔洞碳化合物材料。藉由選擇合適的反應條件以調控界面活性劑微胞的形狀，在合適的矽-蔗糖-P123共聚高分子的組成下,利用此一獨特且便利的方法來合成不同結構且規則排列的中孔洞碳化合物。
Appears in Collections:	[Graduate Institute of Chemistry] Electronic Thesis & Dissertation

Files in This Item:

File	Description	Size	Format
index.html		0Kb	HTML	848	View/Open

社群 sharing

Loading...