| 摘要: | 摘要 以 (NH4)2SiF6 ( 簡稱 AHFS) tetraethylorthosilicate ( TEOS ) 與 MCM-41作為矽源而以直接合成法 (direct-synthesis) 合成結晶性微孔洞矽磷酸鋁沸石 ( SAPO-5 )，並以 X 光粉末繞射儀 ( XRD )、 固態核磁共振 ( Solid state NMR )、 氣相層析 ( GC )、感應耦合電漿原子發射光譜分析 ( ICP-AES )、掃描式電子顯微鏡 ( SEM ) 等技術來做鑑定。 本研究主要目的在於觀察其結構、酸性催化能力、矽、鋁、磷的鍵結環境變化、表面型態、顆粒大小、並測定其結構中的組成比例，比較其性質，進而探討 此三種矽源在矽磷酸鋁沸石中所扮演的角色。 從整個研究中可以看出，以 AHFS 為矽源所合成出的矽鋁磷酸沸石比以 TEOS 及 MCM-41 為矽源的矽磷酸鋁沸石相較而言具有較高的酸性催化能力及酸性強度（A-SAPO-50 Cumene 裂解轉化率 = 100%，WHSV = 2.80），主要的酸性來源為布朗斯特酸 ( Brönsted acid )。在表面型態的部份，可以發現，以AHFS所合成出的矽鋁磷酸分子篩的型態，多為單獨的六角柱狀顆粒；而以 TEOS 及 MCM-41 為矽源所合成出的矽鋁磷酸分子篩，則是由四角柱狀的結構堆疊出的圓形顆粒。證明以不同的矽源合成矽鋁磷酸分子篩，會產生不同的顆粒型態。 從XRD、SEM、NMR的結果，可以發現，當在骨架中植入過多的矽原子，會造成結構的破壞，形成局部非均相（amorphous phase）的結構。 Abstract SAPO-5 was directly synthesized using (NH4)2SiF6 (AHFS) , tetraethylorthosilicate (TEOS) and MCM-41 as silica sources, and SAPO-5 was characterized using XRD, solid state NMR, GC, ICP-AES, SEM … etc techniques. The purpose of this study is to understand the structure , catalystic activity, the nature of bonding with silica , aluminum, phosphorus; surface morphology, particle size, and analyze the element present., and compare it’s property, in order to discuss their role. The studies show that SAPO-5 obtained from AHFS has better acid catalystic natural than TEOS and MCM-41.（A-SAPO-50 Cumene 裂解turnover number = 100%，WHSV = 2.80）, The acid source is coming from Brönsted acid . Morphological studies show the particle of SAPO-5 obtained from AHFS is hexagonal , and MCM-41 show tetragonal particle size. To prove that different source of SAPO-5 give different grain morphology. XRD, SEM, NMR show that when excess silica grafting into framework, it will cause structure , and form amorphous phase. |
