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    題名: 異金屬鈾-鑭系鍺酸化合物之合成、結構鑑定 與性質探討;Synthesis, Crystal Structure and Properties of Heterometallic Uranyl-Lanthanide Germanates
    作者: 劉士溥;Liu,Shih-pu
    貢獻者: 化學學系
    關鍵詞: 助熔劑合成法;鍺酸化合物;;光致放光;單晶;flux synthesis;germanate;uranium;photoluminescence;single crystal
    日期: 2013-07-10
    上傳時間: 2013-08-22 11:41:00 (UTC+8)
    出版者: 國立中央大學
    摘要: 本研究使用助熔劑長晶法在高溫下以 KF-MoO3 作為助熔劑合成一個鈾-銪鍺酸化合物 K4[(UO2)Eu2(Ge2O7)2] (1)。以單晶 X 光繞射儀定出其結構及化學式,以及利用高溫固態合成法合成化合物 1 的純相以及等結構化合物 K4[(UO2)Sm2(Ge2O7)2] (2),並以粉末 X 光繞射圖譜比對理論圖譜確定樣品的純度做後續分析,例如:X 光能量散佈分析、光致放光光譜等物理性質的測量。
    化合物 1 為一具有三維鍺酸鹽骨架的新穎六價銪–三價銪鍺酸化合物,其結構擁有 EuO7 雙五角錐以共邊方式連接形成無限鏈狀,似 PaCl5 的鍵結形式,此晶體結構擁有不尋常的陽離子–陽離子作用力的異金屬連結 U=O – Eu。在室溫下進行放光光譜研究,由 5D0 →
    7F1 與 5D0 → 7F2 的相對強度可知 Eu3+ 發光中心位在非反轉中心上。
    偵測其所有的放光訊號衰退曲線發現是一致的,證實只有一種 Eu3+ 放光中心,其生命期約為 0.53 ± 0.03ms。在放光光譜 450 到 550 nm 沒有看到典型的 UO22+ 放光訊號,可以證明能量轉移到 Eu3+ 放光中心或是藉由非放光過程散失掉。
    化合物 2 為等結構化合物,針對化合物中心金屬的放光特性,同樣進行放光光譜研究,並對研究結果做進一步探討。
    A uranyl-europium germanate, K4[(UO2)Eu2(Ge2O7)2] (1), has been grown at high temperature from a KF-MoO3 flux and structurally characterized by single-crystal X-ray diffraction. The pure phase of 1 and the isostructural uranyl-samarium germanate, K4[(UO2)Sm2(Ge2O7)2] (2), have been synthesized by solid state method.
    Compound 1 is a new 3D framework uranium(VI)–europium(III)
    germanate. The structure contains PaCl5-type chains of edge-sharing EuO7 pentagonal bipyramids. The structure contains an unusual heterometallic U=O–Eu linkage. Photoluminescence studies show strong red emission at room temperature. The relative intensity of the 5D0 → 7F1 and 5D0 → 7F2 transitions confirms that the europium site lacks an inversion center. All of the emission lines show similar decay curves, which can be well-fitted by a single exponential decay function with a radiative lifetime of 0.53 ± 0.03 ms. No emission is observed in the region from 450 to 550 nm typical of the uranyl cation, indicating that, upon uranyl excitation, the energy is either transferred to the Eu3+ centers or lost to nonradiative processes.
    Compound 2 is an isostructural compound. The photoluminescence properties of 2 have also been studied.
    顯示於類別:[化學研究所] 博碩士論文

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