含三價釤配位聚合物藍位移訊號及相關能量轉移之研究

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黃致瑄(Chih-Hsuan Huang) 查詢紙本館藏

畢業系所

化學學系

論文名稱

含三價釤配位聚合物藍位移訊號及相關能量轉移之研究

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摘要(中)

本論文主要研究含三價釤之配位聚合物中藍位移(blue shift)光譜訊號之形成機制與相關之能量轉移現象。這類配位聚合物以三價釤(Sm3+)、鋱(Tb3+)、釔(Y3+)為配位中心，1,4-cyclohexanedicarboxylate (C8H10O4，簡稱CHDC)為配位基，利用中溫水熱法合成配位聚合物。先前研究中發現以560 nm光源激發含Sm3+配位聚合物放光光譜中有530 nm之藍位移訊號，本論文以激發光譜(excitation spectra)、光致放光光譜(photoluminescence spectra)、時間解析光譜(time-resolved spectra)、光功率依賴性(power dependence)等實驗對此訊號進行研究。在此類配位聚合物中，530 nm訊號主要來自於單光子熱譜帶躍遷(hot band transition)至Sm3+ 4F3/2而放光，且配位基會轉移能量給Sm3+之4F3/2。在不同Sm3+濃度之配位聚合物中，其530 nm訊號放光衰退生命期有明顯差異，原因可能是在配位聚合物中存在兩種交互遲緩(cross relaxation)機制。而含Sm3+與Tb3+的配位聚合物中，更有Tb3+→Sm3+的能量轉移到Sm3+ 4F3/2 激發態。此外，對比含Y3+的配位聚合物，我們發現可能有少部分的Sm3+透過Tb3+傳遞能量轉移到遠端的Sm3+。

摘要(英)

This thesis investigates the blue shift signal in the emission spectra of coordination polymers containing trivalent samarium (Sm3+). These coordination polymers were synthesized using mid-temperature hydrothermal technique and have trivalent samarium (Sm3+), terbium (Tb3+), or yttrium (Y3+) as the coordination center and 1,4-cyclohexanedicarboxylate (C8H10O4，CHDC) as ligands. Previous study observed a blue shift signal at 530 nm in the emission spectra of coordination polymers containing Sm3+ at 560 nm excitation. This work acquires excitation spectra, photoluminescence spectra, time-resolved spectra, and power dependence measurements of these compounds. In these coordination polymers, the 530 nm blue shift signal results from one-photon hot band transition to the Sm3+ 4F3/2 highly excited state, and the energy transfer from the ligands to Sm3+ 4F3/2 was observed. The coordination polymers with different Sm3+ concentration exhibit different emission lifetimes of the 530 nm signal since there are two cross relaxation mechanisms in these compounds. In the coordination polymers containing Sm3+ and Tb3+, the energy transfer from Tb3+ to Sm3+ 4F3/2 was found. In addition, in comparison with the coordination polymers containing Y3+, we discover a portion of the Sm3+ 4F3/2 state energy could transfer to the non-adjacent Sm3+ via Tb3+.

關鍵字(中)

★ 藍位移訊號
★ 藍位移光譜
★ 含三價釤配位聚合物
★ 能量轉移

關鍵字(英)

★ Blue-shift signal
★ Blue-shift emission
★ Coordination polymers containing trivalent samarium
★ Energy transfer

論文目次

中文摘要 I
英文摘要 II
謝誌 III
目錄 IV
圖目錄 VII
表目錄 X
第一章緒論 1
1-1 螢光材料與螢光粉應用 1
1-2 稀土元素與鑭系元素 2
1-3 釤、鋱離子之放光 5
1-4 研究動機 7
第二章實驗 8
2-1實驗目標 8
2-2合成方法 8
2-3鑑定方法 10
2-3-1單晶X光繞射 11
2-3-2粉末X光繞射 12
2-3-3感應耦合電漿原子發射光譜 12
2-4光學量測元件 13
2-4-1光源 13
2-4-2單光儀 15
2-4-3偵測器 15
2-4-4示波器 18
2-5光譜技術及儀器裝置介紹 19
2-5-1激發光譜 19
2-5-2光致放光光譜 21
2-5-3溫度相依光譜 22
2-5-4時間解析光譜 23
第三章結果與討論 25
3-1 R2(CHDC)3 25
3-2 晶體結構與鑑定 25
3-3 晶體純度鑑定 27
3-4 含釤化合物之藍位移放光光譜 30
3-5 含Sm3+配位聚合物之藍位移訊號生成機制 31
3-6 激發光譜 32
3-7 YxSm2-x(CHDC)3之Sm3+藍位移放光衰退曲線探討 33
3-8 YxSm2-x(CHDC)3之Sm3+上能階交互遲緩機制 37
3-9 SmxTb2-x(CHDC)3之藍位移放光光譜比較 41
3-10 SmxTb2-x(CHDC)3中Sm3+與Tb3+間的能量轉移 42
3-11 SmxTb2-x(CHDC)3之Sm3+藍位移放光衰退曲線 43
3-12 YxSmyTb2-x-y(CHDC)3之藍位移光譜比較 45
3-13 YxSmyTb2-x-y(CHDC)3之Sm3+藍位移放光衰退曲線 47
3-14 三價釔在含釤鋱配位聚合物內的影響 50
3-15 含釤鋱配位聚合物之上能階能量轉移機制 55
第四章結論 57
參考文獻 59

參考文獻

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指導教授

張伯琛(Bor-Chen Chang)

審核日期

2021-7-29

推文