以PFPH衍生試劑搭配氣相層析質譜儀檢測大氣中醛酮化合物

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姓名

熊思媛(Szu-yuan Hsiung) 查詢紙本館藏

畢業系所

化學學系

論文名稱

以PFPH衍生試劑搭配氣相層析質譜儀檢測大氣中醛酮化合物

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摘要(中)

本研究建立一套常見氣態醛酮化合物檢測方法，針對甲醛、乙醛、丙酮、丙醛、丙烯醛、2-丁酮六種常見醛酮類化合物進行實驗方法設計，並利用自製滲透管配製標準樣品作為定量依據。嘗試自行製作以矽膠(silica gel)作為吸附介質之吸附管，將衍生試劑PFPH (pentafluorophenyl hydrazine)塗佈於Silica gel中，採樣同時進行空氣樣品之捕捉以及衍生化工作，再以熱脫附系統搭配氣相層析質譜儀(GC/MS)進行分析，相較於傳統分析方法以2,4-DNPH (2,4-dinitrophenylhydrazine)衍生物之高效能液相層析測定法，採樣後需經過萃取濃縮等樣品前處理步驟，並且需使用有機溶劑作為沖提液，本研究分析方法不需經過樣品前處理，且商業熱脫附儀具有自動進樣的功能，簡化了分析程序，並節省吸附劑成本的開銷。
採樣管內含100 mg之Silica gel，並於其上塗佈6 μmol PFPH衍生劑，以流速30/min採集六種醛酮化合物，採集效率可達93%以上，經過分析方法評估後，表現穩定性佳，且檢量線線性關係R2亦可達0.990以上。在實際應用於大氣量測上，同時與現行公告之標準方法進行分析方法比對，比對結果具有同調性，相關係數R2大於0.8，成功驗證了本實驗以PFPH採樣管搭配GC/MS的分析方法，展現對於大氣中醛酮化合物之檢測潛力。

摘要(英)

The conventional method for the determination of gaseous carbonyls is to collect air onto a solid sorbent cartridge coated with 2,4-dinitrophenyl hydrazine (2,4-DNPH), followed by solvent extraction and HPLC/UV analysis. A new approach of coupling on-sorbent derivatization with thermal desorption was demonstrated. This method involves collection of carbonyls, such as formaldehyde, acetaldehyde, acetone, propionaldehyde, acrolein, and 2-butanone, onto pentafluorophenyl hydrazine (PFPH) coated Silica gel sorbent packed in a tube, followed by thermal desorption and GC/MS analysis of the PFPH-derivatives. Carbonyls are shown to be effectively collected (>93% collection efficiency) onto sampling tubes which were loaded with 6μmol PFPH per 100 mg Silica gel and operated at a sampling flow rate of 30 mLmin-1.
The method was field-tested and compared with the most commonly used HPLC/UV method. Good agreement (correlation coefficient >0.8) between two methods was found. The incorporation of derivative agent in the solid sorbent coupled with thermal desorption techniques was established, demonstrating feasibility of this analytical approach for carbonyls measurements.

關鍵字(中)

★ 衍生法
★ 醛酮化合物

關鍵字(英)

★ carbonyl compounds
★ derivatization

論文目次

中文摘要 I
英文摘要 II
謝誌 III
目錄 V
圖目錄 VIII
表目錄 X
第一章前言 1
1-1 研究源起 1
1-2 大氣中醛酮類化合物之來源與形成機制 4
1-3 醛酮化合物對人體之健康危害 8
第二章文獻回顧 11
2-1 現行公告醛酮標準檢測方法 11
2-2 其他醛酮檢測方法 16
2-2-1 化學衍生法 16
2-2-2 直接量測法 22
2-3 研究動機 25
第三章實驗方法 29
3-1 實驗設備 30
3-1-1 化學試藥 30
3-1-2 材料與設備 31
3-2 標準樣品製備 32
3-3 吸附管製備 34
3-4 熱脫附/氣相層析儀/質譜儀之分析條件 36
第四章結果與討論 41
4-1 吸附材料的選擇 41
4-2 改變PFPH添加量 43
4-3 改變採樣流速 44
4-4 空氣中水氣之影響 45
4-5 最佳衍生化反應時間 49
4-6 分析方法評估與品保品管 50
4-6-1 定性確認 51
4-6-2 分析品質保證 52
4-6-3 空白實驗之背景值 55
4-6-4 樣品採集效率與脫附效率之評估 56
4-6-5 樣品存放穩定性 58
第五章野外實測應用 59
5-1 採樣規劃 59
5-2 工作方法 63
5-2-1 PFPH吸附管 63
5-2-2 2,4-DNPH萃取匣 64
5-3 採樣結果與方法比對 65
5-3-1 醛酮濃度分佈 66
5-3-2 GC/MS與HPLC/UV比對 69
第六章結論與未來展望 75
參考文獻 77
附錄 80
附錄一 81
附錄二 82
附錄三 86
附錄四 87

參考文獻

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39. 廖千宜, 碩士論文, 國立中央大學化學研究所, 2009.
40. 劉彣絹, 碩士論文, 國立中央大學化學研究所, 2010.

指導教授

王家麟(Jia-lin Wang)

審核日期

2011-7-20

推文