以分散微固相萃取法搭配氣相層析質譜儀快速檢測水樣中之NDMA

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傅思潔(Ssu-chieh Fu) 查詢紙本館藏

畢業系所

化學學系

論文名稱

以分散微固相萃取法搭配氣相層析質譜儀快速檢測水樣中之NDMA
(Determination of NDMA in Aqueous samples by using dispersive Micro Solid Phase Extraction coupled with gas chromatography/mass spectrometry)

相關論文

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摘要(中)

使用消毒劑消毒水源是為了消滅水中致病菌，但使用消毒劑卻會無預期地產生對人體健康有害的副產物，而其中一種具毒性的消毒副產物，二甲胺亞硝基(N-nitrosodimethylamine，簡稱NDMA)增加了致癌風險，因此水中的NDMA是目前大眾關心的新興議題，NDMA已被US-EPA歸類為非常規性的汙染物(UCMR-2)，但尚未制定明確的限制含量。
在本篇研究中，發展一套簡便的樣品前處理方法，分散微固相萃取法(Dispersive Micro Solid Phase Extraction，簡稱dMSPE)，利用此方法萃取水樣因氯消毒而產生的NDMA，以及不同碳鏈的亞硝胺類化合物，再結合氣相層析質譜儀做為檢測工具。
本研究探討了影響dMSPE萃取效率的參數並將其最佳化。最佳化實驗萃取條件是使用商業化的碳分子篩－Carboxen 1003，加入其75 mg於含氯化鈉至5% 的50 mL水樣中，搖盪20分鐘完成萃取後，快速過濾吸附劑後以150 μL的二氯甲烷回溶。萃取完成後直接取10 μL以直接進樣裝置導入氣相層析質儀，以化學游離法和選擇離子儲存模式進行分析，可測得亞硝胺的定量極限小於0.9 ng/L。在真實水樣的應用中，可測得室內/外游泳池水中含有NDMA，濃度介於4.7－127.4 ng/L間，萃取回收率在57－114%間，相對標準偏差小於20%。本研究發展的dMSPE是個簡便並且使用微量有機溶劑的前處理技術，即可有效的萃取水樣中的NDM即其它亞硝胺類。

摘要(英)

Abstract
Disinfection has successfully applied to eliminate pathogens in various water supplies, however its byproducts (DBPs) cause unintended health risks to human. N-nitrosodimethylamine (NDMA) is one of the most toxic DBPs that raises the cancer risk. Due to its high toxicity, nowadays, the presence of NDMA and other N-nitrosamines in water is an emerging issue since many of them are suspected to be human carcinogens. They are also listed in the Unregulated Contaminant Monitoring Rule 2 (UCMR-2) by US-EPA.
In this study, a simple sample pretreatment technique, dispersive micro-solid phase extraction (dMSPE), was developed for the extraction of NDMA and other N-nitrosamines (NAs) from aqueous samples. The parameters affecting the extraction efficiency were systematically investigated and the conditions optimized. The best extraction conditions involved the immersed 75 mg of carbon molecular sieve, carboxen 1003 (as adsorbent), in a 50 mL water sample containing 5% of sodium chloride in a sample tube. After 20 min of shaking extraction, the adsorbent was collected under rapidly filtered, and 150 ?L of dichloromethane was used to elute NAs from the adsorbent. The extract 10 ?L was then directly determined by large-volume injection gas chromatography with chemical ionization mass spectrometry (GC-CI/MS) under selected ion storage mode. The limits of quantitation (LOQs) were less than 0.9 ng/L. The method was validated through a recovery study of various environmental
III
samples. Concentrations of NDMA in swimming pool water samples were detected ranging 4.7 to 127.4 ng/L, and recovery ranged from 57-113% and the relative standard deviation was below 20%. This developed method is a simple and solvent-less pretreatment method to detect NDMA and other N-nitrosamines in aqueous sample.

關鍵字(中)

★ NDMA
★ 微固相萃取法

關鍵字(英)

★ micro-solid phase extraction
★ NDMA

論文目次

目錄
中文摘要 ............................................................................................................... I
英文摘要 .............................................................................................................. II
謝誌 .................................................................................................................... IV
目錄 ..................................................................................................................... V
圖目錄 ............................................................................................................. VIII
表目錄 ................................................................................................................. X
第一章前言 ...................................................................................................... 1
1-1 研究緣起 ............................................................................................. 1
1-2 研究目標 ............................................................................................. 4
第二章文獻回顧 .............................................................................................. 5
2-1 消毒副產物......................................................................................... 5
2-1-1 NDMA的污染 ........................................................................ 7
2-1-2 NDMA形成機制 .................................................................... 8
2-1-3 亞硝胺性質 ........................................................................... 14
2-1-4 亞硝胺毒性 ........................................................................... 18
2-1-5 相關研究文獻 ....................................................................... 23
2-2 氣相層析質譜儀 .............................................................................. 30
2-2-1 大體積直接進樣裝置 ........................................................... 32
VI
2-2-2 離子阱質譜儀 ....................................................................... 34
2-2-3 化學游離法 ........................................................................... 35
2-2-4 選擇離子掃瞄模式 ............................................................... 38
2-3 分散微固相萃取法 .......................................................................... 40
2-3-1 分散固相萃取法歷史沿革 ................................................... 40
2-3-2 吸附原理 ............................................................................... 42
2-3-3 分散微固相萃取法原理 ....................................................... 46
2-3-4 影響分散微固相萃取的因素 ............................................... 48
2-3-5 相關應用 ............................................................................... 51
第三章實驗步驟與樣品分析 ........................................................................ 52
3-1 實驗藥品與設備 .............................................................................. 52
3-1-1 實驗藥品 ............................................................................... 52
3-1-2 儀器設備 ............................................................................... 54
3-2 實驗步驟 ........................................................................................... 55
3-2-1 標準品的配製 ....................................................................... 55
3-2-2 氣相層析質譜儀的參數設定 ............................................... 56
3-2-3 分散微固相萃取步驟 ........................................................... 59
3-3 真實樣品測樣採集 .......................................................................... 60
第四章結果與討論 ........................................................................................ 61
VII
4-1 亞硝胺化合物的分析 ...................................................................... 61
4-1-1 化學游離法 ........................................................................... 61
4-1-2 儀器的偵測極限 ................................................................... 67
4-2 分散微固相萃取法模擬水樣最佳化條件最佳化探討 .................. 69
4-2-1 吸附劑種類選擇 ................................................................... 69
4-2-2 吸附劑和萃取劑 ................................................................... 72
4-2-3 萃取時間 ............................................................................... 78
4-2-4 NaCl添加量 .......................................................................... 80
4-2-5 吸附劑量 ............................................................................... 82
4-3 真實水樣定量 .................................................................................. 85
第五章結論與建議 ........................................................................................ 95
5-1 結論 ................................................................................................... 95
5-2 建議 ................................................................................................... 95
第六章參考文獻 ............................................................................................ 96
附錄 ..................................................................................................................101

參考文獻

第六章參考文獻
? 王乃龍，科學月刊，1980，11月，131期。
? 代曉東、鮑旭晨、朱勇軍、靜國光、張坤、Zou, L.，碳素技行，2010，第二期，第29卷，11頁。
? 全旭芳、?玉霞，職業衛生與應急救援，2006，第一期，24卷，24頁。
? 朱建華、徐揚、王英、周仕祿、周春芳，物理化學報，2004年，第二十期，946-952。
? 朱偉東、鍾依均、張富民、蕭強、許春慧、郝仕油、代偉，自然科學報，2010，33卷，第四期，369-376。
? 姚超英，職業與健康，2009，25卷，第七期，750頁。
? 陳財富，以吸附劑作為透水性反應牆材料處理地下水中MTBE 之研究，2001。
? 曾新華、丁望賢，液相化學游離法之原理與在分析化學上的應用，科儀新知，1998。
? 曾新華、丁望賢，離子阱質譜儀，儀器總覽，1998。
? 程立強、劉應亮、張靜嫺、袁定勝、徐常威、孫廣輝，化學進展，2006，第十期，18卷，1298-1304。
97
? Anastassiades, M.; Lehotay, S. J.; Stajnbaher, D.; Schenck, F. J., J. AOAC. Int., 2003, 86(2), 412-431.
? Anderson, M. A., Environ, Sci. Technol., 2000, 34, 725-727.
? Andrade, R.; Reyes, F. G. R.; Rath, S., Food Chem,. 2005, 91, 173-179.
? Arinc, E.; Arslan, S.; Bozcaarmutlu. A.; Adali,O., Food Chem. Toxicol., 2007, 45, 107-118.
? Asami, M.; Oya, M,; Kosaka, K.,2009,Sci. Total. Environ., 407, 3540-3545.
? Bowers, L. D.; Borts, D. J.; Clin. Chem., 1997, 43, 1033-1039.
? Casa-Lillo, M. A.; Alcaniz-Monge, J.; Raynumdo-Pinero, E; Cazorla-Amoros, D.; Linares-Solano, A, Carbon, 1998, 36, 1353-1360.
? Charrois, J. W. A.; Arend, M. W.; Froese, K. L.; Hrudey, S. E., Environ. Sci. Technol., 2004, 38, 4835-4841.
? Charrois, J. W. A.; Jessica, M. B., Kenneth, L. F.; Steve, E. H. J. Evniron. Eng. Sci., ,2007, 6, 103-114.
? ChemIDplus file (http://toxnet.nlm.nih.gov/cgi-bin/sis/htmlgen?CHEM)
? Denton, J. E. et al., Public Health Goal for N-Nitrosodimethylaamine in Drinking Water, California Public Health Goal, 2006.
? Donike, M.; Geyer, H.; Gotzmann, A.; Mareck-Engelke, U., Sport und Buch Strauβ, 1996, 277-284.
? Frisch, M. J. et al., Gaussian, Inc., 2003. (http://140.110.17.75/soft_doc/ho/g03/g03mantop.htm).
? Grebel, J. A.; Youg,C. C.;Suffet, I. H., J. Chromatogr. A, 2006, 1117, 11-18.
98
? Gross, J. H., Mass Spectrometry – A Textbook, Springer, 2004,
? Hennion, M. C., J. Chromatogr. A, 1999, 856, 3-54.
? Hubschmann, H. J., Handbook of GC/MS: Fundamentals and Applications, 2th ed, Wiley-VCH, 2008.
? Hung, H. W.; Lin, T. F.; Chiu, C. H.; Chang. Y. C.; Hsieh, T. Y., Water, Air, Soil Pollut., 2010, 213, 459-469.
? Hunter and Lias，J. Phys. Chem. Ref. Data, 1998, 27, 3, 413-656.
? Jurado-Sanchez, B.; Ballesteros, E.; Gallego, M., J. Sep. Sci., 2010, 33, 610-616.
? Knappe, D., Effects Of Activated Carbon Characteristics On Organic Contaminant Removal, AwwaRF report number 99926F, 2003.
? Koesukwiwat, U.; Lehotay, S. J.; Mastovska, K.; Dorweiler, K. J.; Leepipatpiboon, N., J. Agric. Food Chem., 2010, 58, 5950–5958.
? Lebotay, S., J. AOAC. Int., 2005, 88(2), 595-614.
? Li, L., Effects of activated carbon surface chemistry and pore structure on the adsorption of trace organic contaminants from aqueous solution.,a dissertation of North Carolina Satate University, 2002.
? Lilov, S. K., Cryst. Res. Technol., 1986, 10, 1299-1302.
? Liviac, D.; Creus, A.; Marcos, R., J. Hazard. Mater., 2011, 185, 613-618.
? Mitch, W. A.; Sedlak, D. L., Environ. Sci. Technol., 2002, 36, 588-595.
? Mitch, W. A.; Sharp, J.O.; Trussell, R. R.; Valentine, R. L.; Alvarez-Cohen, L.; Sedlak, D. L., Environ. Eng. Sci., 2003, 20, 389-404.
99
? Munch, J. W.; Bassett, M. V.,EPA Doucument#: EPA/600/R-05/054, 2004.
? Najm, I.; Trussell. R. R., JAWWA, 2001, 93(2), 92-99.
? Nawrocki, J.; Andrzejewski, P., J. Hazard. Mater., 2011, 189, 1-18.
? Padhye, L.; Wang, P.; Karanfil, T.; Huang, C. H., Environ. Sci. Technol., 2010, 44, 4161-4168.
? Planas, C.; Palacios, O.; Francesc Ventura; Josep Rivera; Josep Carxach, Talanta,2008, 76, 906-913.
? Plossl, F.; Giera, M.; Bracher, F., J. Chromatogr. A, 2006, 1135, 19-26.
? Pozzi, R.; Bocchini, P.; Pinelli, F.; Galletti, G. C. J. Chromatogr. A, 2011, 1218, 1808-1814.
? Richardson, S. D., Trends Anal. Chem, 2003, 22, 10, 666-684.
? Sadiq, R.;Rodriguez, M.J., Sci. Total Environ, 2004, 321, 21-46.
? Sanchez, B. J.; Ballesteros, E.; Gallego, M., Talanta , 2007, 73, 498-504.
? Sanchez, B. J.; Ballesteros, E.; Gallego, M., Talanta , 2009, 79, 613-620.
? Schreiber, I. M.; Mitch, W. A., Environ. Sci. Technol., 2006, 40, 6007-6014.
? Sigma-Aldrich (http://www.sigmaaldrich.com/taiwan.html)
? Skoog, D. A.; Holler, F. J.; Nieman, T. A., Principles of instrumental analysis. 5th ed., Thomoson Learning, 2002.
? Sokolova, I. A.; Lusternik, B. E., Lecture Notes in Computer Science, 1997, 1196, 474-481.
? The Federal-Provincial-Territorial Committee on Drinking Water, Nitrosodimethylamine in Drinking Water, 2010.
100
? US EPA, IRIS substance File, 1987( http://www.epa.gov/IRIS/).
? Ventanas, S.; Martin, D.; Estevez, J. R., Food Chem., 2006 , 99, 842-850.
? Weber, W. J.; Smith, J. E. H., Environ. Sci. Technol., 1987, 21(11), 1040-1050.
? Wexler, P.; Anderson, B.; Peyster, A.; Gad, S.; Hakkinen, P. J.; Kamrin, M.; Locey, B.; Mehendale, H.; Pope, C.; Shugart,L., Encyclopedia of Toxicology, 2005, Second Edition, 255-258.
? Wolf, T.; Niehaus-Rolf, C. ; Luepke, N. P., Food Chem. Toxicol., 2003, 41, 561-573.
? Zhao, Y. Y.; Boyd, J.; Hrudey, S. E.; Li, X. F. Environ. Sci. Technol., 2006, 40, 7636-7641.
? Zhao,Y. Y.; Boyd, J. M.; Woodbeck, M.; Andrews, R. C.; Qin,F.; Hrudey, S. E.; Li, X. F., Environ. Sci. Technol., 2008, 42, 4857-4862.

指導教授

傅思潔、丁望賢
(Ssu-chieh Fu、Wang-Hsien Ding)

審核日期

2011-7-25

推文