光解碘化甲烷類分子形成之碘分子光譜研究

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杜佳臻(Jia-Jen Du) 查詢紙本館藏

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光解碘化甲烷類分子形成之碘分子光譜研究

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摘要(中)

本論文研究是以近紫外光266nm為光解光源於流動式樣品槽 (flow cell)中進行碘甲烷 (CH3I)、二碘甲烷 (CH2I2)以及碘仿 (CHI3)的光解反應。而在本實驗室先前研究結果顯示光解碘化甲烷類分子在可見光區有一系列未知譜帶，並對這未知譜帶進行條件的最佳化以及利用雷射誘導螢光分光光譜 (dispersed fluorescence)分析其能階資訊。在本研究中則搭配使用高靈敏度增強式電荷偶合偵測器 (High Sensitivity Intensified Charge-Coupled Device Detector)以及光電倍增管 (PMT)來取得碘化甲烷類分子光解後的雷射誘導螢光激發光譜 (laser-induced fluorescence)以及雷射誘導螢光分光光譜。經由同位素取代實驗以及分析所觀測到的激發光譜、物種波型與放射生命期的文獻比較後可得知以266 nm光解碘化甲烷類分子後，在螢光分光光譜中所觀測到的主要為碘分子B3Π +0,u − X1Σ+g不同能階的躍遷，並且利用碘分子的能階參數對螢光分光光譜以及螢光激發光譜進行譜線位置的模擬。最後再藉由觀察碘分子、C2和未知譜帶不同壓力下的訊號強度，確認了碘分子的生成路徑與C2和未知譜帶並不相同。

摘要(英)

A series of unknown bands was found in the nascent emission spectrum following the 266 nm photolysis of iodomethanes (CH3I, CH2I2 and CHI3) in a slow flow cell, but laser-induced dispersed fluorescence (DF) spectra following excitation of these unknown bands show different vibrational structures. In this study, the laser-induced fluorescence (LIF) excitation spectrum and improved DF spectra were recorded. The analysis of these spectra indicate the carrier is the I2 B3Π+0,u-X1Σ+g transition. DF spectra can be well explained by emission of the I2 B-X transition originating from a specific B state vibrational level to various X state vibrational levels. The waveforms and their pressure dependence experiments were also conducted. These results also confirm the carrier of these DF spectra is I2. Additionally, the pressure dependence experiments of C2, unknown bands, and I2 were carried out to verify the formation mechanism of these species.

關鍵字(中)

★ 雷射
★ 碘分子
★ 雷射誘導螢光激發光譜
★ 雷射誘導螢光分光光譜
★ 碘化甲烷分子

關鍵字(英)

★ excitation spectrum
★ laser
★ I2
★ iodomethanes
★ laser-induced fluorescence
★ laser-induced dispersed fluorescence

論文目次

摘要 I
英文摘要 II
謝誌 III
目錄 IV
第一章緒論 1
1-1 研究背景與動機 1
1-1-1 臭氧層的重要性 1
1-1-2 臭氧層的消耗 3
1-2 碘化甲烷類分子相關研究 6
1-3 先前研究成果 10
第二章實驗 12
2-1 研究目標 12
2-2 光譜技術簡介 12
2-3 流動式樣品槽之實驗裝置 15
2-3-1 本實驗中所使用的樣品 16
2-3-2 樣品槽中物種的碰撞頻率 17
2-4 光解及偵測光源 18
2-5 偵測系統 19
2-6 光譜之放光收集 22
2-7 利用染料雷射激發物種之雷射誘導螢光激發光譜實驗 24
2-8 利用染料雷射激發物種之雷射誘導螢光分光光譜實驗 25
2-9 不同樣品槽之壓力與訊號強度的關係 (Pressure Dependence) 26
2-10 不同樣品槽之壓力與訊號波形的關係 (Waveform & Radative Lifetime) 26
第三章結果與討論 27
3-1 266 nm光解二碘甲烷之放射光譜 27
3-2 266 nm光解二碘甲烷之雷射誘導螢光分光光譜 28
3-3 266 nm光解二碘甲烷之雷射誘導螢光激發光譜 30
3-4 碘分子雷射誘導螢光分光光譜 35
3-4-1 碘分子螢光分光光譜譜線位置計算 35
3-4-2 碘分子螢光分光光譜譜線強度模擬 37
3-5 亞甲基分子 (CHI)雷射誘導螢光分光光譜 39
3-6 266 nm光解二碘甲烷產生碘分子之生成路徑探討 40
第四章結論 45
參考文獻 93

參考文獻

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指導教授

張伯琛(Bor-Chen Chang)

審核日期

2012-7-19

推文