博碩士論文 88223008 詳細資訊




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姓名 許家豪( Jia-Hao Xu)  查詢紙本館藏   畢業系所 化學學系
論文名稱 使用in-situ STM和循環伏安儀研究銅和銀在碘修飾的鉑(100)電極之沈積過程
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摘要(中) 本論文報導利用 in-situ scanning tunneling microscopy(STM) 觀察碘原子在鉑(100)電極表面的吸附結構,包括(O2 × 5O2)- R 45°(覆蓋度為0.6 ML),而(O2 × 9O2)- R 45°的覆蓋度只有0.55 ML。
銅在碘修飾的鉑(100)之 underpotential deposition (UPD)情形,由cyclic voltammograms (CV)結果得知在鉑(100)上碘原子形成一吸附層,它的存在使銅的 UPD向負電位延遲了300毫伏才發生,在此銅、碘是扮演競爭者的角色。此外,連續掃瞄所得之 CV圖顯示銅的沈積,造成碘原子結構的不可逆。高解析度的 STM顯示碘吸附的原子結構和銅沈積的過程,由於碘原子的吸附位置決定了它們和鉑電極表面的鍵結強度,吸附能量較低的碘原子將選擇性的被銅原子先行取代,所以造成具有方向性的銅原子沈積,無論碘的結構為(O2 × 5O2)- R 45°或(O2 × 9O2)- R 45°都有此現象。此外,銅沈積在(O2 × 9O2)- R 45°-碘的 STM圖像知道銅的吸附及脫附是可逆的。在高解像的 STM圖像中,知道鍍滿單層銅後的碘原子結構為c(2 × 2),銅的結構為p(1 × 1),形成碘-銅-鉑的三明治結構。而碘原子的結構由(O2 × 5O2)- R 45°轉變成c(2 × 2),此一結構的轉變使碘原子的覆蓋度減少17 %,這些多餘的碘原子則在電極表面形成島狀物。STM亦顯示在沈積雙層的銅原子後上層的碘仍是形成c(2 × 2)的結構,因此意味第二層的銅原子排列和第一層相同。
對於銀沈積在碘修飾的鉑(100)而言,由 CV圖得知碘會造成銀的沈積較正的電位發生,意指碘對銀的沈積有輔助作用。在高解像的 STM圖像中,我們可清楚的觀察到銀在碘吸附的鉑(100)之沈積過程,首先銀的沈積是從表面的缺陷例如台階邊緣或是低覆蓋度的碘開始,爾後逐漸由台階往平台中央部分成長,最後整個平台會形成一壓縮結構。STM圖像的高度差顯示銀的UPD造成單層的銀原子位於碘和鉑的中間,這和過去研究銀在鉑(111)上的沈積發現形成二層銀原子的結果完全不同。此外,在銀的 overpotential deposition (OPD)中碘的結構會以c(2 × 2)存在,故多層的銀形成p(1 × 1)的結構。
關鍵字(中) ★ 銅
★ 銀
★ 鉑
關鍵字(英)
論文目次 壹.緒論 ……………………………………………………….….…. 1
1.1掃描式電子穿隧顯微鏡 …………………………….. 1
1.1.1 簡介 ……………………………………………… 1
1.1.2 穿隧效應 ………………………………………… 1
1.1.3 工作原理 - 定電流模式與定高模式 ……. 2
1.1.4 儀器的架構 ………………………………….. 4
1.1.5 ECSTM的原理 ………………………….……… 5
1.1.6 (100)與(110)的重排現象 ……………… 5
1.2 歷史與背景 …………………………………………… 8
1.2.1 鉑(100)-(1 ×1)的原子結構 ………………………… 8
1.2.1.1 鉑(100)的探討 ……………………………… 8
1.2.1.2 鉑(100)-hex-R0.7°重排現象的相關研究 .…….. 9
1.2.2 碘在鉑(100)的吸附 ……………………….. 11
1.2.3 銅在鉑(100)的沈積 ……………………….. 13
貳. 實驗部分 ……………………………………………… 15
2.1 藥品部分 ……………………………………………… 15
2.2 氣體部分 ……………………………………………… 15
2.3 金屬部分 ……………………………………………… 16
2.4 儀器設備 ……………………………………………… 16
2.5 實驗步驟 ……………………………………………… 18
參.結果與討論 ………………………………………….. 21
3.1.1 良好結構鉑(100)-(1 ×1)的CV ……………………… 21
3.1.2 良好結構鉑(100)-(1 ×1)的STM ……………………. 22
3.2.1 碘吸附在鉑(100)-(1 ×1)的CV ……………………… 23
3.2.2 碘吸附在鉑(100)-(1 ×1)的STM ………….…….… 24
3.3.1 銅在碘修飾的鉑(100)之CV結果 ……….... 26
3.3.2 銅在碘修飾的鉑(100)之STM ………………..27
3.4.1 銀在碘修飾的鉑(100)之CV結果 ………..…31
3.4.2 銀在碘修飾的鉑(100)之STM……………...…33
肆.結論 ……………………………………………………… 37
伍.文獻 ……………………………………………………… 39
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