博碩士論文 103223051 詳細資訊




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姓名 李來漢(Lai-Han Li)  查詢紙本館藏   畢業系所 化學學系
論文名稱 利用掃描式電子穿隧顯微鏡觀察 修飾於鉑(111)/金(111)電極表面的聚乙二醇和對鍍鈷的影響
(See all › 12 ReferencesShare Access full-text In situ STM imaging of polyethylene glycol adsorbed on an Au(111) electrode in pH3)
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摘要(中) 利用掃描式電子穿隧顯微鏡(in situ scanning tunneling microscopy,STM)和循環伏安法(cyclic voltammetry,CV)研究金(111)及鉑(111)電極上聚乙二醇(PEG)的吸附結構,以及PEG對鈷沉積於金/鉑(111)電極的影響。在pH3 H2SO4 + 0.1 mM PEG 6000溶液中,在0.25 V時,金(111)表面形成(3  22)重排的結構,高解像掃描確認電極表面沒有吸附分子或離子,但將電位調降至- 0.2 V時,金(111)電極上出現整齊的(2 × 2√3)吸附結構,這個高規則的結構無聚乙二醇的鏈狀特徵,因此推斷是PEG樣品內汙染物,此小分子吸附導致在循環伏安圖中在- 0.35 V有一對很尖的波峰。持續將電位降至- 0.4 V時,STM顯示長鏈狀的吸附特徵,這是PEG的分子,此過程導致在- 0.38 V 有一尖銳的波峰,此為緩慢的反應,吸附一層PEG大約需要十分鐘。PEG 6000分子長度在STM中測量為大約30奈米,推論可能是以螺旋結構吸附。
但因為pH3產氫訊號,無法觀察到這一個PEAK,所以PEG分子吸附的PEAK我們是使用了pH7 的中性溶液才得以觀察的到,而在0.7 V的PEAK是由於硫酸根取代PEG 6000伴隨著金結構轉換所造成的,那如果在含有PEG 6000的溶液中在加入氯,原本的氯的PEAK變得較寬,推測是PEG分子的存在,使得原本氯這種快速的反應轉變成較為緩慢的反應。
而金(111)電極在pH3硫酸溶液中添加10 mM KCl在加入不同分子量的PEG發現,如果添加PEG,鈷沉積的量就會明顯的減少,如果在配合氯化鉀的添加,鈷的沉積量將會更少。說明了PEG有抑制鈷的沉積效果,但效果和分子量大小無特別關係,在STM的部分,使用的是金(111)電極在pH3硫酸中加入0.1 mM PEG 6000和10 mM CoSO4 ,不論是在0.6 V、0.35 V和0.05 V都可以看到金電極的表面沒有任何分子的吸附,但只要把電位向負調到- 0.1~ - 0.2 V,便可以看到小分子的吸附, CV圖可以看到在負電位- 0.4 V的一對很尖的PEAK,清楚的知道是一個很快的表面反應,應該是小分子的吸附,如果電位hold在- 0.1 V許久或是調至- 0.2 V或- 0.3 V,PEG會開始吸附,表面由小分子結構變成PEG 呈現線條狀,緊接著PEG會將整個電極表面都滿滿的覆蓋,而PEG高度大約為0.2~1.2 Å ,表面可以看出是稍微粗糙的,這時如果將電位往正調,直到0.7 V以上時,可以清楚的看到PEG會被硫酸根所取代,導致PEG剝落,而在STM中可以觀察到添加PEG鍍鈷部分,清楚的看到PEG會把鈷的沉積位置給佔走,讓鈷無法沉積在金(111)表面。
摘要(英) Polyethylene glycol (PEG) together with chloride is known to suppress copper electrodeposition, which is of critical importance in the current process of Cu electroplating. The adsorption of PEG at electrified interfaces of Cu, Ag, and Au has been studied with a variety of techniques, including Raman spectroscopy, quartz microbalance, ellipsometry. It is known that the aforementioned suppressing can arise from the formation of a stable PEG-Cu+-chloride complex during Cu deposition, which holds back the reduction reaction of Cu+. Moreover, the adsorption of PEGs depends greatly on the presence of chloride and electrode potential
In situ scanning tunneling microscopy (STM) has been used to examine the electrified interface of Au (111) and Pt (111) immersed in pH3 sulfate media containing polyethylene glycol (PEG) with average molecular weights ranging from 400 to 8000. In line with the cyclic voltammetric results showing two sharp peaks at -0.35 and -0.38 V (vs. reversible hydrogen electrode), in situ STM imaging reveals a highly ordered (2  23)rect structure at -0.38 V, ascribed to organic molecules made of carbon and oxygen present in the commercial PEG sample. Adsorption of linear PEG6000 molecules becomes evident at -0.4 V, as STM imaging discerns aggregated linear segments spanning about 27 nm long. PEG6000 islands grow with time and eventually coalesced into a uniform film cloaking the reconstructed Au(111) substrate. Switching the potential from -0.4 to E 0.7 V (or more positive values) results in dissolution of the PEG film, leaving behind a high density of clusters.
關鍵字(中) ★ 聚乙二醇
★ 鉑(111)/金(111)
★ 鈷
★ 掃描式電子穿隧顯微鏡
關鍵字(英) ★ Polyethylene glycol (PEG) adsorbed on Au(111) in pH 3 sulfate media is imaged by STM.
★ PEG6000 admolecules appear as winding linear segments spanning ~ 40 nm.
★ A smooth PEG film completely covers the Au(111) electrode before hydrogen evolves
★ PEG film dissolves and leaves a high density of clusters on Au(111) at positive potential.
★ In situ STM
★ Polyethylene glycol
論文目次 目錄
摘要 II
Abstract IV
謝誌 VI
第一章 緒論 1
1-1 聚乙二醇介紹 1
1-2聚乙二醇應用 1
1-3 銅製程技術簡介 3
1-4 有機添加劑 5
1-4-1加速劑: 5
1-4-2 抑制劑: 6
1-4-3平整劑: 6
1-5研究動機與相關文獻 7
第二章 實驗部分 9
2-1化學藥品 9
2-2氣體 9
2-3金屬部分 9
2-4儀器設備 9
2-5實驗步驟 10
第三章 修飾於金/鉑(111)電極表面的聚乙二醇和其對鍍鈷的影響 13
3-1 PEG 6000修飾於金(111)電極CV圖 13
3-2 PEG 6000修飾於金(111)電極STM圖 14
3-3 金(111)電極在pH3硫酸 + 0.1 mM聚乙二醇之XPS 16
3-4 PEG加氯修飾於金(111)電極CV圖 16
3-5 鈷沉積在金(111)上的CV圖 17
3-6使用金(111)電極探討在pH3硫酸溶液下加入PEG對於鍍鈷的抑制 18
3-7 PEG 6000修飾於白金(111)電極CV圖 18
3-8 PEG 6000修飾於白金(111)電極用CV探討對於鍍鈷的影響 19
3-9 PEG 6000修飾於白金(111)電極STM圖 19
3-10 PEG 6000添加氯修飾於白金(111)電極STM圖 20
第四章 未來發展-添加磷酸二氫鈉對沉積鎳金屬於金(111)的影響 21
4-1 金(111)電極在pH 3 H2SO4中沈積鎳CV圖 21
4-2金(111)電極在pH3 H2SO4中添加磷酸二氫鈉並沈積鎳CV圖 21
4-3 金(111)電極在pH3 H2SO4中添加磷酸二氫鈉並沈積鎳STM圖 22
4-4 金(100)電極在pH3 H2SO4中添加磷酸二氫鈉並沈積鎳STM圖 23
第五章 未來發展-添加檸檬酸鈉對沉積鈷金屬於金(111)的影響 24
5-1 添加檸檬酸鈉對沉積鈷金屬於金(111)的CV圖 25
5-2 添加檸檬酸鈉對沉積鈷金屬於金(111)的STM圖 26
結論 27
參考文獻 圖目錄

【圖1】金(111)電極於pH3硫酸溶液循環伏安圖,掃描區間為- 0.5 V~1.1 V,掃描速率500 mV/s。 28
【圖2】金(111)電極於pH7硫酸溶液 + 0.1 M硫酸鉀 + 0.1mM PEG6000循環伏安圖,掃描區間為- 0.7 V~1.0 V(vs. RHE) 29
【圖3】金(111)電極在pH3硫酸 + 0.1 mM PEG 6000 STM圖,掃描範圍為200 × 200 nm2 30
【圖4】金(111)電極在pH3硫酸 + 0.1 mM PEG 6000 STM圖,掃描範圍為200 × 200 nm2 31
【圖5】金(111)電極在pH3硫酸 + 0.1 mM PEG 6000 STM圖,掃描範圍為200 × 200 nm2 32
【圖6】金(111)電極在pH3硫酸+ 0.1 mM PEG 6000 STM圖 33
【圖7】金(111)電極在pH3硫酸 + 0.1 mM PEG 6000,螺旋示意圖 34
【圖8】金(111)電極在pH3硫酸 +0.1 mM PEG 6000 STM圖 35
【圖9a】金(111)電極在pH3硫酸 +0.1 mM PEG 6000 STM圖,電位在0.7 V過程約為10分鐘 36
【圖9b】金(111)電極在pH3硫酸 +0.1 mM PEG 6000STM圖,電位在0.25 V過程約為9分鐘 37
【圖10】金(111)電極放在pH3硫酸溶液,加入0.1 mM聚乙二醇XPS圖。 38
【圖11】金(111)電極放在pH3硫酸溶液,加入0.1 mM聚乙二醇XPS圖。 39
【圖12】pH3硫酸環境下PEG 6000加氯修飾於金(111)電極循環伏安圖。掃描區間為- 0.7 V~1.0 V(vs. RHE),掃描速率是500 mV/s 40
【圖13a】金(111)電極上沉積鈷的CV圖,電解質為0.1 M硫酸鉀 + 10 mM 硫酸鈷,掃描速率為50 mV/s 41
【圖13b】金(111)電極上沉積鈷的STM圖,電解質為0.1 M硫酸鉀 + 10 mM 硫酸鈷,掃描速率為50 mV/s 42
【圖14】金(111)電極為pH3硫酸溶液中添加10 mM KCl再加入0.1 mM PEG 6000 和10 mM CoSO4,在- 0.5 V HOLD住10分鐘示意圖 43
【圖15a-1】金(111)電極為pH3硫酸溶液中添加10 mM KCl再加入0.1 mM PEG 2000 + 10 mM CoSO4循環伏安圖,掃描區間為- 0.7 V~0.9 V(vs. RHE),掃描速率50 mV/s 44
【圖15a-2】金(111)電極為pH3硫酸溶液中添加10 mM KCl再加入0.1 mM PEG 4000 + 10 mM CoSO4循環伏安圖,掃描區間為- 0.7 V~0.9 V,掃描速率50 mV/s 45
【圖15a-3】金(111)電極為pH3硫酸溶液中添加10 mM KCl再加入0.1 mM PEG 6000 + 10 mM CoSO4循環伏安圖,掃描區間為- 0.7 V~0.9 V(vs. RHE),掃描速率50 mV/s 46
【圖15a-4】金(111)電極為pH3硫酸溶液中添加10 mM KCl再加入0.1 mM PEG 8000 + 10 mM CoSO4循環伏安圖,掃描區間為- 0.7 V~0.9 V(vs. RHE),掃描速率50 mV/s 47
【Table 1】金(111)電極為pH3硫酸溶液中添加10 mM KCl再加入0.1 mM PEG 2000/4000/6000/8000 + 10 mM CoSO4 整理表 48
【圖15b】金(111)電極為pH3硫酸溶液中添加0.1 mM PEG 6000 + 10 mM CoSO4 STM圖 49
【圖16a】鉑(111)電極於0.1 M 硫酸 (pH1)中的循環伏安圖,掃描範圍為0.05 V ~1.0 V(vs. RHE),掃描速率為50 mV/s 50
【圖16b】鉑(111)電極於0.1 M H2SO4 (pH1)中添加0.1mM PEG6000的CV圖,掃描範圍為0.05 V ~1.0 V(vs. RHE),掃描速率為50 mV/s 51
【圖17】鉑(111)電極於0.001 M H2SO4 (pH3) + 0.1 mM PEG 6000 + 10 mM CoSO4中的CV圖 52
【圖18】鉑(111)電極於硫酸中添加了0.1 mM PEG 6000的STM圖 53
【圖19】 鉑(111)電極於pH1 硫酸中添加了0.1 mM PEG 6000的STM圖 54
【圖20】鉑(111)電極於pH1 硫酸中添加了0.1 mM PEG 6000跟10 mM KCl的STM圖 55
【圖21】於0.1 M硫酸鉀+1 mM硫酸(pH3)下,於金(111)電極沉積10 mM硫酸鎳的CV圖,掃描範圍為- 0.7 V~0.9 V 56
【圖22】金(111)電極在pH3 硫酸中沈積10 mM硫酸鎳吸附10 mM磷酸二氫鈉 CV圖,掃描範圍為- 0.8V~0.9V 57
【圖23】金(111)電極在pH3 硫酸中添加10mM磷酸二氫鈉與10 mM硫酸鎳 連續STM圖 58
【圖24】金(111)電極在pH3硫酸中添加10mM磷酸二氫鈉與10mM鎳 STM圖 59
【圖25】金(100)電極在pH3 硫酸中添加10 mM磷酸二氫鈉與10 mM硫酸鎳 STM圖 60
【圖26】金(111)電極在pH3 硫酸中沈積10 mM硫酸鈷添加10~30 mM檸檬酸鈉CV圖,掃描範圍為- 0.8 V~0.9 V 63
【Table 2】金(111)電極在pH3 硫酸中沈積10 mM硫酸鈷添加10~30 mM檸檬酸鈉CV整理表, 64
【圖27a】金(111)電極上,加入10 mM檸檬酸鈉跟10 mM硫酸鈷 STM圖 65
【圖27b】金(111)電極上,加入10 mM檸檬酸鈉跟10 mM硫酸鈷 STM圖 66
指導教授 姚學麟(Shueh-Lin Yau) 審核日期 2016-7-29
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