博碩士論文 88326005 詳細資訊




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姓名 林敬智(Ching-Chih Lin )  查詢紙本館藏   畢業系所 環境工程研究所
論文名稱 下水污泥灰渣應用於銅離子去除之初步探討
(Use of Sewage Sludge Ash in removing Copper ion from aqueous solution)
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摘要(中) 本研究針對都市下水污泥灰渣去除水溶液中銅離子,進行初步實驗探討。污泥灰渣來源係採自台北民生廠與八里廠之脫水污泥餅,並以小型模組式焚化爐加以焚化而得。在本研究中,灰渣特性的分析包括基本物化性質、比表面積、等電位點、pH值、界達電位及陽離子交換容量等。且以恆溫吸附試驗,在不同灰渣劑量、溶液pH值、離子強度、反應溫度及銅離子濃度等操作條件下,瞭解污泥灰渣對銅離子之吸附行為。最後並以灰渣粒徑大小、污泥焚化溫度、及淘洗等不同備製條件,探討其對污泥灰渣吸附行為之影響。
經由以上實驗結果發現,下水污泥灰渣表面具孔隙結構,其化學組成以矽、鋁及鐵等氧化物為其主要構成(約佔70%)。在表面特性方面,民生廠與八里廠污泥灰渣,其比表面積分別17.51與10.66m2/g,而pHzpc則介於3.1?3.4,有利於去除水中之陽離子。陽離子交換容量約為24?25meq/100g,可視為一吸附性質頗佳之灰渣材料。根據恆溫吸附實驗結果,民生廠與八里廠污泥灰渣,對銅離子之吸附速率常數分別為0.004與0.005min-1,而在灰渣劑量10g/L、銅離子初始濃度50mg/L、溶液pH值4.0、離子強度0.01N及溫度30℃條件下,其對銅離子之最大吸附容量,分別可達2.79mg/g與3.04mg/g。且在低離子強度及高反應溫度(40℃)條件下,污泥灰渣吸附銅離子,呈現較高的去除效率。唯污泥灰渣在溶液pH值較低的情況下,銅離子脫附百分率有增加之趨勢。此外污泥灰渣對銅離子去除之機制,應為污泥灰渣表面提供可吸附或可交換之位址,以靜電吸引與離子交換等方式,去除溶液中銅離子。而改變備製條件發現,污泥灰渣經水洗,以及在較低溫度(700℃)下焚化,具有較高的銅離子去除能力,推測其原因,可能為水洗過程中可將灰渣表面之雜質洗去,故灰渣可提供更多可吸附或可交換之位址;相反地,提高污泥焚化溫度,則由於灰渣顆粒與顆粒間,發生局部燒結現象,使得污泥灰渣之比表面積與陽離子交換容量均降低,故不利於銅離子之去除。
摘要(英) This study used sewage sludge ash (SSA) as an adsorbent to remove copper ions in aqueous solution. The sewage sludge cake was first sampled from Min-Shen Community Wastewater Treatment Plant (WWTP) and Pa-Li WWTP in Taipei. Then the SSA was prepared from the sampled sludge cake in a modular incinerator. The chemical, physical, and surface properties of the SSA samples were analyzed. Thereafter the adsorption capability of SSA to copper ions was evaluated through equilibrium and kinetic isotherm tests. The effect of adsorbent and adsorbate parameters on adsorption behavior of SSA was also investigated. These adsorbent and adsorbate parameters included SSA dosage, initial copper concentration, initial solution pH, ion strength, and ambient temperature. In addition, the effect of SSA preparation factors on its adsorption behavior was also investigated. The factors of SSA preparation included SSA particle size, temperature of incineration, and washing procedures.
According to test results, the SSA samples in this study are found porous and irregular-shaped particles with significant surface area. The predominant compositions of SSA include silicon, aluminum, and iron oxides. The overall weight content of these three compositions in SSA is approximately 70%. In addition, the BET specific surface area of SSA is primarily between 17.51 and 10.66 m2/g. The pH value at zero-point-of-charge (pHzpc) of SSA is primarily between 3.1 and 3.4. The cation exchange capacity (CEC) of SSA is primarily between 24 and 25 meq/100g. The specific surface area, pHzpc, and CEC are three favorable properties of SSA for copper ion removal. According to kinetic isotherm tests, the adsorption rate constant of Min-Shen and Pa-Li WWTP SSA is 0.004 and 0.005 min-1 respectively. According to equilibrium isotherm tests, the specific adsorption capacity of Min-Shen and Pa-Li WWTP SSA is 2.79 and 3.04 mg/g respectively. The conditions of above testes include 10 g/L of SSA dosage, 50 mg/L of initial copper concentration, 0.01 N of solution ion strength, 4.0 of initial pH value, and 30℃ of ambient temperature. The above test results reveal that the copper ions are removed by mechanism of electrostatic attraction and cation ion exchange occurred in SSA surface. Regarding the effect of SSA preparation, this study found that the water-washed ash and the ash incinerated at 700℃ exhibit higher copper adsorption capacity than those ashes prepared in different conditions. This result reveals that the water washing can remove impurities on SSA surface and provides more available sites for copper ion. On the other hand, the high incineration temperature results in partial sintering between SSA particles. Both of the specific surface area and CEC of SSA decreases when incineration temperature increases. For this reason, SSA incinerated at 700℃ exhibits higher copper removal capability than that of SSA incinerated at 800 and 900℃.
關鍵字(中) ★ 下水污泥灰渣
★  吸附
★  銅離子
★  陽離子交換容量
關鍵字(英) ★ adsorption
★  copper ion
★  sewage sludge ash
論文目次 目錄
摘要……………………………………………………………………Ⅰ
目錄……………………………………………………………………Ⅳ
圖目錄…………………………………………………………………Ⅶ
表目錄…………………………………………………………………Ⅸ
第一章 前言…………………………………………………………1
1-1 研究緣起……………………………………………………….1
1-2 研究目的與內容……………………………………………….2
第二章 文獻回顧……………………………………………………3
2-1 下水污泥灰渣性質…………………………………………….3
2-1-1 下水污泥灰渣物理性質…………………………………..3
2-1-2 下水污泥灰渣化學組成…………………………………..3
2-1-3 下水污泥灰渣中危害性物質……………………………..4
2-2 下水污泥灰渣資源化技術……………………………………7
2-3 吸附原理……………………………………………………….9
2-3-1 吸附理論…………………………………………………..9
2-3-2 吸附模式…………………………………………………..9
2-3-3 吸附特性之主要影響因子………………………………..12
2-3-4 水化金屬氧化物吸附特性………………………………..17
2-4 灰渣材料應用於重金屬去除………………………………….22
2-4-1 灰渣材料對重金屬去除之概況…………………………..22
2-4-2 灰渣材料對重金屬去除之主要機制……………………..26
第三章 研究材料與方法……………………………………………30
3-1 研究流程……………………………………………………….30
3-2 研究材料及藥品……………………………………………….34
3-3 研究設備與儀器……………………………………………….36
3-3-1 主要實驗設備……………………………………………..36
3-3-2 主要分析儀器……………………………………………..38
3-4 研究方法……………………………………………………….39
3-4-1 灰渣前處理方法…………………………………………..40
3-4-2 灰渣基本物化性質分析方法……………………………..42
3-4-3 灰渣表面特性分析分法…………………………………46
3-4-4 灰渣吸附銅離子實驗……………………………………..48
第四章 結果與討論…………………………………………………50
4-1 下水污泥灰渣性質…………………………………………….50
4-1-1 下水污泥灰渣物理特性…………………………………..50
4-1-2 下水污泥灰渣化學特性…………………………………..52
4-1-3 下水污泥灰渣表面特性…………………………………..56
4-2 下水污泥灰渣吸附銅離子…………………………………….59
4-2-1 恆溫動力吸附實驗………………………………………..59
4-2-2 恆溫平衡吸附實驗………………………………………..64
4-2-3 不同來源污泥灰渣恆溫吸附實驗………………………..71
4-2-4 吸附模式模擬……………………………………………..75
4-2-5 去除機制之探討…………………………………………..79
4-3 下水污泥灰渣脫附銅離子…………………………………….86
4-3-1 脫附實驗…………………………………………………..86
4-3-2 溶出特性分析……………………………………………..86
4-3-3 污泥灰渣對銅離子吸附過程中EDS觀測………………87
4-4 備製條件對污泥灰渣吸附行為之影響……………………….91
4-4-1 污泥灰渣粒徑……………………………………………..91
4-4-2 污泥焚化溫度……………………………………………..93
4-4-3 污泥灰渣淘洗方法………………………………………..95
4-4-4 影響因子綜合比較………………………………………..99
第五章 結論與建議…………………………………………………..105
5-1 結論…………………………………………………………….105
5-2 建議…………………………………………………………….106
參考文獻………………………………………………………………107
附錄A 研究設備圖………………………………………………...…附A-1
圖目錄
圖2-1 數種下水污泥灰渣粒徑分佈圖………………………………4
圖2-2 金屬氧化物的水合過程………………………………………19
圖3-1 污泥灰渣基本性質與表面特性分析之流程圖………………31
圖3-2 污泥灰渣對銅離子吸附實驗流程圖…………………………32
圖3-3 污泥灰渣備製流程……………………………………………33
圖3-4 污泥灰渣氫氟酸消化流程……………………………………44
圖4-1 下水污泥灰渣外觀情形………………………………………51
圖4-2 下水污泥灰渣SEM影像……………………………………...51
圖4-3 民生廠污泥灰渣粒徑分佈累積圖……………………………52
圖4-4 下水污泥灰渣XRD分析結果………………………………...54
圖4-5 隨反應時間變化民生廠污泥灰渣對銅離子吸附之結果……60
圖4-6 隨反應時間變化民生廠污泥灰渣對銅離子吸附之pH值….61
圖4-7 不同吸附劑量下民生廠污泥灰渣對銅離子吸附之結果……63
圖4-8 不同吸附劑量下民生廠污泥灰渣對銅離子之單位吸附容量64
圖4-9 不同劑量下民生廠污泥灰渣對銅離子吸附之結果…………65
圖4-10 不同初始pH值下民生廠污泥灰渣對銅離子之去除率……66
圖4-11 不同pH值下銅離子物種分佈情形………………………….67
圖4-12 不同pH值下離子強度對灰渣去除銅離子之影響…………69
圖4-13 灰渣電雙層厚度對銅離子去除率之影響…………………..69
圖4-14 不同初始濃度下污泥灰渣對銅離子吸附之殘留濃度比…..70
圖4-15 不同反應溫度下污泥灰渣對銅離子吸附之殘留濃度比…..71
圖4-16 不同來源污泥灰渣對銅離子動力吸附之結果……………..72
圖4-17 不同來源污泥灰渣對銅離子平衡吸附之結果……………..73
圖4-18 污泥灰渣對銅離子吸附過程中鈉、鉀、鈣及鎂離子濃度變化…………………………………………………………….81
圖4-19 污泥灰渣對銅離子吸附過程銅與鈣離子濃度變化情形…..82
圖4-20 Cu-EDTA在不同pH值下物種分佈情形…………………….83
圖4-21 污泥灰渣在不同初始pH值下對Cu與Cu-EDTA之去除率.84
圖4-22 lnK對1/T之關係圖………………………………………...85
圖4-23 民生廠污泥灰渣對銅離子之脫附百分率…………………..87
圖4-24 污泥灰渣EDS分析圖譜…………………………………….89
圖4-25 污泥灰渣吸附銅離子之EDS分析圖譜…………………….89
圖4-26 污泥灰渣吸附銅離子並經淘洗後之EDS分析圖譜……….90
圖4-27 不同粒徑之污泥灰渣對銅離子吸附之結果………………..93
圖4-28 不同焚化溫度之污泥灰渣對銅離子吸附之結果…………..95
圖4-29 污泥灰渣經多次水洗後溶液pH值與比導電度之變化……96
圖4-30 以0.2N HNO3滴定污泥灰渣之滴定劑量與pH值變化…….97
圖4-31 不同淘洗處理後污泥灰渣對銅離子吸附之結果…………..98
圖4-32 污泥灰渣比表面積與銅離子去除率之關係………………..101
圖4-33 污泥灰渣CEC與銅離子去除率關係圖……………………..103
圖4-34 污泥灰渣CEC與比表面積之關係…………………………..104
表目錄
表2-1 數種下水污泥灰渣主要成分…………………………………5
表2-2 數種下水污泥灰渣重金屬含量與TCLP試驗結果…………6
表2-3 數種下水污泥灰渣重金屬溶出百分率………………………6
表2-4 下水污泥灰渣資源化之應用…………………………………8
表2-5 物理吸附與化學吸附之比較…………………………………10
表2-6 灰渣材料pHzpc與重金屬去除之關係…………………..…….15
表2-7 常見氧化物之pHzpc…………………………………………...20
表2-8 各種灰渣材料吸附劑之來源…………………………………22
表2-9 數種灰渣材料應用於重金屬去除之比較……………………23
表3-1 吸附實驗操作條件說明………………………………………33
表3-2 污泥灰渣備製方式因子說明…………………………………34
表3-3 民生廠與八里廠污泥處理與處置狀況………………………35
表3-4 實驗分析項目與使用方法彙整………………………………40
表4-1 下水污泥灰渣之化學組成……………………………………53
表4-2 下水污泥灰渣重金屬總量與TCLP分析結果………………..56
表4-3 下水污泥灰渣表面特性分析…………………………………57
表4-4 0?4小時內各吸附劑量吸附速率常數之模擬結果………….63
表4-5 下水污泥灰渣吸附速率常數之模擬結果……..……………..73
表4-6 不同污泥灰渣吸附特性與銅離子去除之關係………………74
表4-7 污泥灰渣對銅離子吸附之Freundlich模式模擬……………..78
表4-8 污泥灰渣對銅離子吸附之Langmuir模式模擬………………78
表4-9 污泥灰渣對銅離子吸附之B.E.T.模式模擬…………………79
表4-10 污泥灰渣對銅離子吸附過程中陽離子濃度變化情形……..80
表4-11 吸附完成後之污泥灰渣溶出試驗結果……………………...87
表4-12 民生廠污泥灰渣經研磨後篩分析結果……………………..92
表4-13 經研磨後不同粒徑大小之灰渣表面特性比較……………..92
表4-14 不同焚化溫度所得之污泥灰渣表面特性比較……………..94
表4-15 民生廠污泥灰渣經不同淘洗方式處理後表面特性………..98
表4-16 污泥灰渣表面特性與銅離子去除之關係…………………..99
表4-17 污泥灰渣比表面積與銅離子去除之關係…………………..101
表4-18 污泥灰渣陽離子交換容量與銅離子去除之關係…………..102
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