博碩士論文 90223044 詳細資訊




以作者查詢圖書館館藏 以作者查詢臺灣博碩士 以作者查詢全國書目 勘誤回報 、線上人數:8 、訪客IP:34.207.78.157
姓名 林立桓(Li-Huan Lin)  查詢紙本館藏   畢業系所 化學學系
論文名稱 二氧化鈦修飾之含鉻鈦MCM-41分子篩之製備、結構特性與催化性質
(Synthesis, Structure Characteristics and Catalysis of TiO2 modified Chromium、Titanium-containing MCM-41)
相關論文
★ 探討有機鹼DBU與金屬salen錯合物在二氧化碳對環氧化物的環狀加成反應中的角色★ 磷橋異核雙金屬錯合物的配位子移轉
★ 含有碳烯化合物之鈀金屬異相觸媒催化碳碳鍵生成反應之研究★ 銅(I)催化的碳硫偶合反應中間產物研究
★ 鈾鍺酸鹽之合成與結構鑑定★ 稀土元素配位聚合物和亞磷酸鹽之合成、晶體結構與發光性質研究
★ 含有機模板的錫鍺酸鹽與錫矽酸鹽之合成與其結構鑑定★ 銅催化碳硫偶合反應之陽離子效應研究
★ 銅(I)催化碳-氮偶合反應之研究★ 探討β芳香醚類斷裂之研究
★ 銅(I)催化碳-氮偶合反應之研究★ 鋰鋁鈦磷酸鹽的合成、晶體結構及性質研究
★ 鋰鐵鈦磷酸鹽之晶體結構與離子導電度性質研究★ 鈦磷酸鹽與鈦矽酸鹽之合成、晶體結構與 性質研究
★ 有機-無機混成之金屬磷酸鹽/亞磷酸鹽骨架化合物的合成與性質研究★ 極性溶劑對銅(I)催化碳-氮偶合反應之影響
檔案 [Endnote RIS 格式]    [Bibtex 格式]    [相關文章]   [文章引用]   [完整記錄]   [館藏目錄]   [檢視]  [下載]
  1. 本電子論文使用權限為同意立即開放。
  2. 已達開放權限電子全文僅授權使用者為學術研究之目的,進行個人非營利性質之檢索、閱讀、列印。
  3. 請遵守中華民國著作權法之相關規定,切勿任意重製、散佈、改作、轉貼、播送,以免觸法。

摘要(中) 本研究以水熱法合成純矽MCM-41及含鉻、鈦之MCM-41中孔分子篩,再披覆二氧化鈦在各MCM-41上。MCM-41的合成是以cetyltrimethyl- ammonium bromide(CTAB)為template,以sodium silicate為矽源。合成時並摻入少量的鉻或鈦,分別以chromium(III) nitrate及tetrabutyltitanate及為鉻及鈦源,於110℃下水熱7天後在550℃空氣流中鍛燒而得。表面TiO2的披覆,是將titanium isopropoxide與各合成MCM-41在hexane溶液中於70℃下迴流20小時後,乾燥而得。低角度粉末X光繞射(XRD,2θ=2 ~ 10o)顯示各分子篩皆具MCM-41之結構特性,高角度XRD(2θ » 25o)顯示微弱的anatase TiO2譜峰,估測TiO2粒徑小於12 nm。MCM-41分子篩之穿透式電子顯微影像(TEM)皆呈現平行管柱排列。以X光能量分散光譜(EDX)檢測元素組成,發現在合成之MCM-41時,鉻鈦皆易植入分子篩中;而同時加入鉻與鈦時,鈦較鉻容易植入。由氮氣77 K之等溫吸附-脫附曲線測得Si-MCM-41表面積為1104 m2/g,植入鉻或鈦後表面積減少約50 ~ 200 m2/g,而披覆TiO2後減少約120 ~ 280 m2/g,由各吸附曲線測得孔徑大小在23 ~ 29 Å間,植入鈦的MCM-41之脫附曲線出現兩種孔徑,顯示鈦的植入產生缺陷改變孔道結構。電子順磁共振光譜(EPR)顯示植入MCM-41之鉻、鈦皆在骨架上。擴散反射式紫外-可見光譜(UV-Vis)與X光光電子能譜(XPS)顯示披覆二氧化鈦之MCM-41呈現TiO2的光譜特性。pyridine吸附之傅立葉轉換紅外線光譜(FT-IR)顯示在製備之各MCM-41觸媒中以TiM的酸性最為顯著。我們以原位電子順磁共振光譜(in-situ EPR)探測各MCM-41對一氧化氮的吸附與光催化分解活性,並以四極質譜驗測光催化分解後的產物,結果顯示植入鈦之MCM-41或披覆二氧化鈦之MCM-41對一氧化氮之光催化分解皆呈現相當高的活性。而在MCM-41中植入鉻明顯抑制了光催化活性,但提高了N2的選擇率。而在超高真空系統中研究披覆二氧化鈦之MCM-41對一氧化氮的程溫脫附反應,結果顯示在一氧化氮轉化成氮氣反應中,呈現相當高之轉化率及選擇性。
關鍵字(中) ★ 中孔分子篩
★ 光催化分解
★ 二氧化鈦
關鍵字(英) ★ MCM-41
★ TiO2
★ photodecomposition
論文目次 第一章 前言------- --------------------------------------1
第二章 實驗------- --------------------------------------7
一、含鈦MCM-41中孔分子篩觸媒之製備-------7
1. 含鈦、鉻MCM-41中孔分子篩之合成----------7
2. MCM-41表面TiO2的修飾--------------------------8
二.、觸媒之特性分析----------------------------------10
1. 粉末X光繞射(XRD)-----------------------------10
2. 熱重分析(TGA)--------- -------------------------10
3. 誘導偶電漿質譜(ICP-MS)---------------------10
4. BET表面積與BJH孔徑分布 ------------------------------11
5. 觸媒之形態: (a)掃瞄式電子顯微鏡影像(SEM)-------11
(b)穿透式電子顯微鏡影像(TEM)
6. 傅立葉轉換紅外線光譜(FT-IR)--------------12
7. 擴散反射式紫外-可見光譜(UV-Vis)--------12
8. 魔角自旋-核磁共振光譜(MAS-NMR)------12
9. X光光電子能譜(XPS)---------------------------13
10. 酸性測試:pyridine吸附之紅外線光譜------13
11. 程溫還原(TPR)---------------------------------16
三、催化反應-------------------------------------------18
1. 以in-situ EPR研究一氧化氮的吸附與光催化分解反應-------18
2. 以四極質譜檢測披覆TiO2之各MCM-41觸媒-------20
在超高真空中一氧化氮程溫脫附反應
第三章 結果與討論----------------------------------21
一、含鈦MCM-41分子篩觸媒之合成與熱分析-----------------21
二、觸媒之形態與組成------- -----------------------24
三、觸媒之結構鑑定 --------------------------------31
四、觸媒之BET表面積與BJH孔徑分布----------36
五、觸媒之光譜特性分析----------------------------40
六、觸媒之還原性與酸性----------------------------47
七、一氧化氮的吸附與光催化分解---------------55
八、披覆TiO2之各MCM-41觸媒上一氧化氮之程溫脫附反應-----79
第四章 結論------- --------------------------------------80
參考文獻-------------------------------------------------81
參考文獻 1. 黃正義編譯,”空氣污染源與防治”,1991
2. Shelef M., Chem. Rev., 1995, 95, 209
3. Linsebigler A.-L., G. Lu and J.-T. Yates,Jr.*, Chem. Rev., 1995, 95,735.
4. Giamello E., Murphy D., Magnacca G., Morterra C., Y. Shioya T.,
Nomura and Anpo M., J. Catal., 1992, 136, 510.
5.Fujishima and Honda, Nature, 1972, 37, 238
6.Yang, R. T.; Li, W. B.; Chen, N. Appl. Catal. A: General 1998,169, 215.
7. G. Lu, A. Linsebigler and J. T. Yates, Jr., J. Phys. Chem., 1994, 98, 11733.
8. Beck, J. S.; Vartuli, J. C.; Roth, W. J.; Leonowicz, M. E.; Kresge, C. T.; Schmitt, K. D.; Chu, C. T-W.; Olson, D. H.; Sheppard, E. W.; mcCullen, S. B.; Higgins, J. B.; Schlenker, J. L., J. Amer. Chem. Soc., 1992, 114, 10834.
9. Boccuzzi, F.; Guglielminotti, E.; Spoto, G. Surf. Sci. 1991, 251, 1069
10. Pande N. K. and Bell A. T., J. Catal., 1986, 97, 137
11. Beck J S, Vartuli C, Roth W J , J. Am. Chem. Soc., 1992, 114, 10834 –10843.
12.Monnier A, Schuth F, Huo Q, et al. Science, 1993, 261, 1299 – 1303.
13. Tanev P T, PinnavaiaT J. Science, 1995, 267, 865- 867.
14.Huo Q, Leon R, Pierre M, et al& Science, 1995, 268, 1324 – 1327.
15.Tanev P T, PinnavaiaT J. Science, 1995, 267, 865- 867.
16. Zhang, J.; Minagawa, M.; Ayusawa, T.; Natarajan, S.; Yamashita, H.; Matsuoka, M.; Anpo, M.; J. Phys. Chem. B. 2000, 104, 11501
17. Boissiere, C.; Larbot, A.; Prouzet, E.; Chem. Mater , 2000, 12, 1937
18. Han, Y.-J.; Kim, J. M.; Stucky, G. D.; Chem. Mater.; 2000; 12(8); 2068-2069
19. Huo Q, Leon R, Pierre M, et al& Science, 1995, 268, 1324 – 1327.
20. Tanev, P. T.; Chibwe, M.; Pinnavaia, T. J., Nature(London), 1994, 368, 321.
21.Blasco, T.; Corma, A; Navarro, M. T.; Perez-Pariene, J., J. Catal., 1995, 156, 65
22. Maschmeyer T, Rey F, Sankar G, et al. Nature, 1995, 378, 159 – 162.
23.Ettireddy P. Reddy, Lev Davydov, and Panagiotis G. Smirniotis* J. Phys. Chem. B 2002, 106, 3394-3401
24. 陳春龍, 簡淑華, 民國八十七年台大化學研究所碩士論文
25. 曾永寬, 簡淑華、陳修維, 民國八十年中山大學化學研究所碩士論文
26. 林鴻冠, 簡淑華、汪成斌, 民國九十一年國防大學中正理工學院應化所碩士論文
27. 魯建華, 簡淑華, 民國八十七年台灣大學化學研究所碩士論文
28. Sayari, A.; Liu, P.; Kruk, M.; Jaroniec, Chem. Mater. 1997, 9, 2499.
29. Koh, C. A.; Nooney, R.; Tahir, S., Catalysis Letters, 1997, 47, 199.
30. Weckhuysen, B. M.; Verberckmoes, A. A.; De Baets, A. R.; Schoonheydt, R. A. J. Catal. 1997, 166, 160.
31. Luan, Z.; Kevan, L. J. Phys. Chem. B 1997, 101, 2020.
32. Conesa J. C., Malet P., Munuera G., Sanz J. and Soria J., J. Phys. Chem., 1984, 88, 2986.
33. Reddy, B. M.; Ganesh, I.; Reddy, E. P. J. Phys. Chem. B 1997, 101, 1769.
34. Reddy, B. M.; Chowdhury, B.; Reddy, E. P.; Fernandez, A. J. Mol.
Catal. A 2000, 162, 431.
35. Odenbrand, C. U. I.; Anderson, S. L. T.; Anderson, L. A. H.; Brandin, J. M.g.; Busca, G. J. Catal. 1990, 125, 451.
36. Sawatzky, G. A.; Post, D. Phys. ReV. B 1979, 20, 1546.
37. Zhang, J.; Minagawa, M.; Ayusawa, T.; Natarajan, S.; Yamashita, H.; Matsuoka, M.; Anpo, M.; J. Phys. Chem. B. 2000, 104, 11501
38. 26. Uhm, J. H.; Shin, M. Y.; Zhidong, Z.; Chung, J. S. Appl. Catal. B, 1999, 22, 293.
39. Zhu, Z.; Hartmann, M.; Maes, E. M.; Czernuszewicz, R. S.; Kevan, L., J. Phys. Chem. B , 2000, 104, 4690.
40. Parry, E. P., J. Catal., 1963, 2, 371
41. Basila, M. R.; Kantner, T. R.; Rhee, K. H., J. Phys. Chem., 1964, 68, 3197.
42. Zerbi, G.; Crewford, B.; Overend, J., J. Phys. Chem, 1962, 38,127.
43. Czernuszewicz, R. S. In Methods in Molecular Biology; Jones, C., Mulloy, B., Thomas, A. H., Eds.; Humana Press: Totowa, NJ, 1993; Vol.17, pp 345-374.
44. (a) Weckhuysen, B. M.; De Ridder, L. M.; Grobet, P. J.;Schoonheydt, R. A. J. Phys. Chem. B 1995, 99, 320. (b) Weckhuysen, B.M.; Schoonheydt, R. A.; Mabbs, F. E.; Collison, D. J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1996, 92, 2431.
45. Kohler, K.; Schlapfer, C. W.; Zelewsky, A. V.; Nickl, J.; Engweiler,J.; Baiker, A. J. Catal. 1993, 143, 201.
46. Cimino, A.; Cordischi, D.; Rossi, S. D.; Ferraris, G.; Gazzoli, D.;
Indovina, V.; Occhiuzzi, M.; Valigi, M. J. Catal. 1991, 127, 761.
47. Zhidong Zhu, Martin Hartmann, Estelle M. Maes, Roman S. Czernuszewicz, and Larry Kevan, J. Phys. Chem. B 2000, 104, 4690-4698
48. J. C. Conesa, P. Malet: G. Munuera: J. Sanz, and J. Soria, J . Phys. Chem. 1984, 88, 2986-2992
49. Delnnay, The Measurement of Surface Acidity, 391
50. 黃冠群, 簡淑華, 民國九十一年台大化學研究所碩士論文
指導教授 簡淑華、李光華
(Shu-Hua Chien、Kwang-Hwa Lii)
審核日期 2003-7-18
推文 facebook   plurk   twitter   funp   google   live   udn   HD   myshare   reddit   netvibes   friend   youpush   delicious   baidu   
網路書籤 Google bookmarks   del.icio.us   hemidemi   myshare   

若有論文相關問題,請聯絡國立中央大學圖書館推廣服務組 TEL:(03)422-7151轉57407,或E-mail聯絡  - 隱私權政策聲明