博碩士論文 91324029 詳細資訊


姓名 蔡政勳(tri-jan shun)  查詢紙本館藏   畢業系所 化學工程與材料工程學系
論文名稱 高分子穩定化奈米NiB觸媒之製備與催化性質研究
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摘要(中) 本研究利用硼氫化鈉還原鎳鹽,並在製備溶液中導入水溶性高分子PVP保護劑製成PVP-NiB觸媒。藉由丁醛液相氫化為模式反應,尋找PVP-NiB觸媒製備之最適條件,以ICP、BET、XRD、DSC、TEM、XPS了解其物理性質,並探討糠醛(含呋喃環內烯基及環外羰基)、巴豆醛(含共軛烯基與羰基)、及檸檬醛(含共軛烯基-羰基及一孤立烯基)的選擇性氫化催化性質,並與NiB觸媒做比較。
製備PVP-NiB觸媒之最適條件為,以醋酸鎳為前驅鹽類,PVP-10,000為高分子穩定劑,PVP添加量約在PVP/Ni莫耳比為10~20,製備溫度於25℃,以硼氫化鈉還原後,經水洗、乙醇洗即可製得具活性之新鮮觸媒。
觸媒製備過程添加PVP高分子穩定劑,確實能有效降低觸媒粒徑與分布。PVP-NiB觸媒為非晶態合金觸媒,與NiB觸媒相比PVP-NiB觸媒有較佳的耐熱性與結構穩定性。NiB與PVP-NiB觸媒之Ni/B比值差異並不大,添加PVP高分子穩定劑後,並不太會影響觸媒之整體與表面組成。
PVP-NiB觸媒於丁醛、巴豆醛、糠醛及檸檬醛等液相氫化反應,活性皆優於NiB觸媒。以不同製備溶劑製得之PVP-NiB觸媒,以50%EtOH為製備溶劑之PVP-NiB觸媒活性於上述四種氫化反應皆優於以H2O製備之PVP-NiB觸媒。於丁醛反應中,PVP-NiB觸媒活性約為NiB觸媒之2.5倍。巴豆醛氫化反應,開始主產物為氫化烯基所得之丁醛,轉化率95%~97%下,丁醛選擇率仍高達95%以上。糠醛氫化反應,主產物為糠醇,幾無其他副產物。檸檬醛氫化反應,最初產物為香茅醛,會繼續氫化成香茅醇,再進一步氫化成全氫化產物
3,7-二甲基-辛醇。若選擇適當的反應溶劑,並適當控制溫度與轉化率可得主產物香茅醛。例如以環己烷為反應溶劑,反應溫度50℃時,此時PVP-NiB觸媒觸媒活性與80℃下NiB觸媒之活性相當,香茅醛產率可高達90.5%,大於NiB觸媒的最大產率82%。PVP-NiB觸媒不論在單官能基或雙官能基不飽和碳氫化合物之氫化反應中,活性與選擇性皆有優於NiB的表現。
關鍵字(中) ★ 高分子
★ 氫化反應
★ NiB觸媒
關鍵字(英) ★ NiBcatalyst
★ PVP
論文目次 第一章 緒論
參考文獻 1. H. C. Brown, and C. A. Brown, “The Reacction of Sodium Boro- hydride with Nickel Acetate in Aqueous Solution
指導教授 陳吟足、廖炳傑
(Yin-Zu Chen、Biing-jye Liaw)
審核日期 2004-6-23
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