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姓名 朱志弘(Chin-Hung Chu)  查詢紙本館藏   畢業系所 環境工程研究所
論文名稱 Thermite反應熔融處理都市垃圾焚化飛灰之研究
(Vitrification of Municipal Solid Waste Incineration Fly Ash by Thermite reaction)
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摘要(中) 本研究採用Thermite反應放熱將焚化飛灰予以高溫熔融處理,分析熔融前後各組成元素與重金屬之移轉與溶出行為,印證產物無害化。並進一步探討熔渣工程性質,以提供熔渣未來資源化可能方向。
研究結果顯示,熔融溫度變化範圍在1744-2781℃,決定於鋁熱劑與飛灰之質量比率,飛灰對混合物質量比率每增加1%,反應溫度以線性約下降172℃。最大處理比例為飛灰對應起始混合物30%。
起始反應物各主要組成元素及重金屬之分佈依各元素及重金屬之熔沸點及蒸氣壓特性而變。重金屬Cd主要分佈於氣相中;Pb、Zn分佈於熔融飛灰中。Cu、Cr、Ni及Fe主要分佈於熔渣與金屬錠中,熔融溫度越高,金屬錠中之比率隨之增高。Ca、Si則主要分佈於熔渣相中。Al隨熔融反應溫度升高,主要分佈由熔渣中隨之轉移分佈於熔融飛灰中。熔渣對起始混合物質量百分比與飛灰摻量對起始混合物質量百分比成線性上升關係,金屬錠對起始混合物質量百分比與飛灰摻量對起始混合物質量百分比成線性下降關係。依化學反應配置之鋁熱劑(AF)與使用一半鎂粉取代鋁粉作為還原劑之鋁熱劑(AMF之鋁熱劑)熔融時物種轉移行為相似,但在鋁熱反應中加入的過量鋁粉(A2F鋁熱劑)會與飛灰中物種發生作用,使其還原為元素態。此行為將使Pb不易揮發,Cd與Zn更易揮發。
金屬錠含鐵量大多達97%以上。熔渣呈玻璃化結構,重金屬溶出已低於法規標準且具長期穩定性;其體比重多在2以下,視孔隙率在2-25 %間,吸水率在1.55-16 %間;線膨脹率多低於15%,對酸鹼抵抗力多在80%以上。由此顯示Thermite法熔融處理後之熔渣與金屬錠皆具備高度資源化與材料化之發展潛力。
摘要(英) This study investigated the feasibility of melting fly ash for a recycling purpose, by using chemical energy released by the reaction of waste-derived thermite. Typical thermite tested in this study comprised of strong-exothermic aluminum and iron(Ⅲ) oxide, simulating aluminum dross from aluminum foundries and iron oxides from the fly ash and byproducts of steelworks in industrial practice. The self-propagating characteristics of the targeted thermite treating municipal solid wastes incinerator(MSWI) fly ash was evaluated by varying fly ash content in the starting mixture (thermite mixed with fly ash) from 5% to 35% by weight. The distribution of major elements (Al, Fe, Ca, and Si), and the partitioning of heavy metals during thermite type melting process were determined. The recovered alloy and slag were analyzed for their composition and engineering properties. The results indicate that the self-propagating temperature required a maximum fly ash content less than 30%, corresponding to a melting temperature higher than 2017K in this study. The maximum reaction temperature reached was found to be 3055K for thermite without addition of fly ash, depending on the fraction of heat loss from the thermite reactor. It was also noted that the recovery of slag increased with increasing MSWI fly ash content in the starting mixture whereas greater than 91% alloy, mainly iron, was recovered. The major elements in thermite and MSWI fly ash, including Al, Fe, Ca, Si, were evaluated. It was found expectedly that most of the iron was recovered in alloy, and aluminum in slag and secondary fly ash (generated from melting process, SFA). The distribution of Al to SFA decreased with increasing ash addition, showing the violent character of the thermite reaction was weakened. Calcium and silicon existed in MSWI fly ash as calcium oxides and silicon oxide, and were mostly recovered in slag.
In the thermite reactions with half of the Al replaced by Mg, and with 100% excess of stoichiometric Al, it was found that the volatility of Pb was decreased; whereas the volatility of Cd and Zn was enhanced. Moreover, the recovered slag showed stable vitrified structure with extremely low TCLP leaching concentration of heavy metals which complies with current regulatory thresholds. The slag has a specific gravity less than 2, with apparent porosity ranging from 2-25%, and water adsorption from 1.6-16%. Most of the slag samples has a linear expansion less than 15%. The ability of anti-acid(base) corrosion for all slag samples is greater than 80%.
This study demonstrated that a thermite reaction of aluminum and iron oxide treating MSWI fly ash was demonstrated to be a feasible approach to recover metallic resources and slag for construction materials.
關鍵字(中) ★ 熔渣
★ Self-propagating反應
★ Thermite法
★ 熔融
★ 焚化飛灰
★ 重金屬
關鍵字(英) ★ Melting process
★ Molten slag
★ Thermite reaction
★ Self-propagating reactions
★ MSWI fly ash
★ Heavy metal emission
論文目次 目錄
目錄 I
圖目錄VI
表目錄XI
第一章前言1
1-1 研究緣起與目的 1
1-2 研究內容 3
第二章文獻回顧 5
2-1 Thermite 反應 5
2-2 高溫自蔓延類型反應於環工上之運用 10
2-2-1 固定放射性廢棄物 10
2-2-2 處理廢棄物並回收資源 11
2-2-3 分解含氯芳香族化合物 13
2-3 熔融技術 14
2-3-1 熔融原理與效應 16
2-3-2 傳統熔融技術比較 20
2-3-3 實廠Thermite 熔融爐27
2-4 有進行Thermite 熔融法潛力的廢棄物 30
2-4-1 廢鋁渣 31
2-4-2 煉鋼煙塵35
2-4-3 廢鎂渣 43
2-4-4 印刷電路板污泥 44
2-5 都市垃圾焚化飛灰來源、特性及產量 46
2-5-1 飛灰來源與分類46
2-5-2 飛灰產量 49
2-5-3 飛灰性質 49
2-5-3-1 物理性質 51
2-5-3-2 化學性質 52
2-5-4 飛灰重金屬之高溫行為56
2-5-4-1 飛灰中重金屬揮發行為 56
2-5-4-2 飛灰中重金屬穩定化行為 58
第三章實驗材料與方法 61
3-1 實驗流程61
3-2 實驗配置63
3-2-1 前置實驗與實驗結果 63
3-2-2 質量平衡試驗 65
3-2-3 鋁熱劑與飛灰配比試驗試驗配置65
3-2-4 不同類型鋁熱劑與飛灰配比試驗配置 66
3-3 實驗材料與設備 69
3-3-1 實驗材料 69
3-3-2 實驗設備73
3-4 實驗操作步驟76
3-5 實驗分析方法 77
3-5-1 飛灰性質分析77
3-5-2 產物性質分析 78
3-5-2-1 熔渣性質分析 78
3-5-2-2 排氣相與金屬錠成分分析 83
第四章結果與討論 85
4-1 焚化飛灰基本性質分析 85
4-1-1 物理性質85
4-1-2 化學性質 87
4-1-3 毒性特性溶出(TCLP)試驗. 89
4-1-4 物種型態 90
4-1-5 熱分析 91
4-2 配比與溫度之關係92
4-2-1 反應絕熱溫度計算 92
4-2-2 鋁熱劑與飛灰配比試驗溫度99
4-2-3 不同鋁熱劑與飛灰配比試驗溫度103
4-3 熔融處理效應110
4-3-1 質量平衡分析 110
4-3-2 固體產物質量比128
4-3-3 主成分與重金屬之相態分佈134
4-3-3-1 主要組成成分的分佈134
4-3-3-2 重金屬之移行143
4-3-3-3 綜合討論163
4-3-4 反應機制 164
4-3-5 熔渣重金屬穩定性171
4-3-6 熔渣耐久性 173
4-4 煙道廢氣與熔融飛灰中主成分與重金屬濃度 176
4-5 固體產物分析179
4-5-1 外觀觀察 180
4-5-2 成分分析183
4-6 熔渣工程特性探討 199
4-6-1 體比重、視比重、視孔隙率與吸水率199
4-6-2 熱膨脹性 205
4-6-3 耐酸鹼能力 207
第五章結論與建議 209
5-1 結論 209
5-2 建議210
參考文獻 212
附錄 231
附錄一、預備試驗-起始溫度與混合均勻度選擇試驗結果231
附錄二、各配置方式測點量測溫度、0 點溫度與起始混合物中心溫度233
附錄三、熔融產物熔渣與金屬錠重量235
附錄四、排氣與熔融飛灰中物種與重金屬含量 237
附錄五、熔渣耐候性試驗 238
附錄六、熔渣體比重、視比重、視孔隙率與吸水率試驗239
附錄七、熔渣線膨脹率試驗 241
附錄八、熔渣耐酸鹼測試 242
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指導教授 王鯤生(Kuen-Sheng Wang) 審核日期 2004-7-28
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