苯在Au/CeO2與Au/V2O5/CeO2上進行完全氧化反應之研究

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劉東茂(Dong-Mao Liu) 查詢紙本館藏

畢業系所

化學工程與材料工程學系

論文名稱

苯在Au/CeO2與Au/V2O5/CeO2上進行完全氧化反應之研究

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摘要(中)

本研究利用沉澱附著法(deposition precipitation)將奈米金顆粒沉積在具釋氧/儲氧特性的氧化鈰(CeO2)上製備Au/CeO2觸媒，另以初濕含浸法將氧化釩(V2O5)負載在氧化鈰上作為添加劑，製備Au/V2O5/CeO2觸媒，並進行苯完全氧化反應。利用各種鑑定方式，如XRD、BET、TEM、XPS、TPR等來探討觸媒特性。結果顯示，具較大表面積之氧化鈰擔載之金觸媒有能在220℃將苯完全氧化(進料濃度1.57×10-4 mole/gcat•hr，空間流速24000h-1)。金沉積量以1wt.%與3 wt.%活性相近且最好，5wt.%金則易使金顆粒聚集不利活性。含浸釩氧化物之氧化鈰作為擔體提高金觸媒進行苯完全氧化反應的活性，以含浸2wt.%釩氧化物的效果最好，能在160℃將苯完全氧化。釩氧化物與金之間的作用力使觸媒表面金顆粒含有Au3+氧化態，當Au/CeO2鍛燒溫度為300℃時，亦有Au3+氧化態存在，含有氧化態金之金觸媒在反應活性有明顯提升效果。金觸媒耐久性測試，1.wt%Au/CeO2觸媒在120小時內(反應溫度為各觸媒達100%轉化之溫度)皆能保持100％以上的轉化率，1.wt%Au/2wt.%V2O5/CeO2觸媒有些微衰退，但轉化率仍保持在97%以上。

摘要(英)

Gold/cerium and Cold-vanadia/cerium catalysts prepared by deposition-precipitation (DP) were studied for benzene complete oxidation reaction. The influence of the sources of ceria, gold and vanadia loadings and calcinations temperature on the catalytic activities were studied. The catalysts were characterized by XRD, BET, TEM, XPS and TPR. High surface area ceria supported gold catalyst is more active. Gold catalysts are very active with 1wt.% and 3wt.% gold loading. Catalysts with 5wt.% gold loading are less active due to the aggregation of gold particles. Impregnation of vanadium oxide on ceria promotes the activity of gold. Vanadium oxide has an optimum loading of 2wt.%. The catalyst decomposes benzene completely at 160℃.(inlet benzene concertation: 1.57×10-4 mole/gcat•hr, space velocity 24000h-1) The interaction between gold and vanadium oxide on ceria leads to the formation of Au3+ and high activity. When Au/CeO2 is calcined at lower temperature(300℃), Au3+ is also present on the surface and the activity also increases. The results of life tests show that 1.wt%Au/CeO2 maintains 100% conversion over 120 hours. The conversions of 1.wt%Au/2wt.%V2O5/CeO2 maintain above 97% after 120 hours.

關鍵字(中)

★ 苯完全氧化反應
★ 金觸媒

關鍵字(英)

★ Complete Benzene oxidation
★ Au/CeO2

論文目次

摘要……………………………………………………………………Ⅰ
英文摘要………………………………………………………………Ⅱ
圖目錄…………………………………………………………………Ⅲ
表目錄…………………………………………………………………Ⅴ
第一章緒論……………………………………………………………1
第二章文獻回顧………………………………………………………2
2.1 金觸媒催化反應……………………………………………………3
2.1.1 一氧化碳反應……………………………………………………3
2.1.2 氮氧化物還原反應………………………………………………3
2.1.3水氣轉化(water-gas shift reaction)、甲醇部分氧化與一氧化碳選擇性氧化反應…………………………………………………………………………4
2.1.4氨氣選擇性還原反應……………………………………………4
2.1.5碳氫化合物氧化反應……………………………………………5
2.2苯完全氧化反應……………………………………………………6
2.3 觸媒製備方式……………………………………………………11
2.4 擔體-氧化鈰(CeO2)………………………………………………13
2.5 促進劑－氧釩化物(VOx)…………………………………………15
第三章實驗……………………………………………………………17
3.1實驗藥品……………………………………………………………17
3.2實驗方法……………………………………………………………18
3.2.1觸媒擔體製備……………………………………………………18
3.2.2金觸媒製備………………………………………………………18
3.2.3反應活性測試……………………………………………………18
3.3鑑定方法……………………………………………………………22
3.4實驗儀器……………………………………………………………24
第四章結果與討論……………………………………………………26
4.1 X光繞射光譜………………………………………………………26
4.2觸媒TEM影像………………………………………………………31
4.3觸媒表面積及元素分析……………………………………………36
4.4觸媒表面化學分析…………………………………………………39
4.5觸媒反應結果………………………………………………………51
4.5.1不同氧化鈰來源對Au/CeO2之活性影響………………………51
4.5.2金負載量對Au/CeO2(a)(b)活性的影響…………………………52
4.5.3添加釩氧化物對活性的影響……………………………………54
4.5.4不同鍛燒溫度對活性的影響……………………………………60
4.6氫-程溫還原(TPR)測試……………………………………………63
4.7金觸媒耐久性測試…………………………………………………66
第五章結論……………………………………………………………67
參考文獻………………………………………………………………68

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指導教授

楊思明(Sze-Ming Yang)

審核日期

2005-7-19

推文