在金觸媒與鉑觸媒上進行苯及甲苯的完全氧化反應之研究

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翁佩伶(Pei-Ling Weng) 查詢紙本館藏

畢業系所

化學工程與材料工程學系

論文名稱

在金觸媒與鉑觸媒上進行苯及甲苯的完全氧化反應之研究

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摘要(中)

本研究主要分成兩部分探討，一為利用金觸媒進行苯及甲苯的完全氧化反應，另一為比較金觸媒與鉑觸媒對苯反應的影響。觸媒特性鑑定方面，利用XRD、BET、TEM、XPS、TPR等來探討觸媒特性。
以沉澱附著法將奈米金顆粒沉積在氧化鈰(CeO2)上製備Au/CeO2觸媒，另以初濕含浸法將氧化釩(V2O5)負載在氧化鈰上作為添加劑，製備Au/V2O5/CeO2觸媒。探討不同金含量、與鍛燒溫度對苯及甲苯完全氧化反應之影響，尋求進行苯及甲苯完全氧化反應時之低溫觸媒。結果顯示，Au/CeO2觸媒金的沉積量以1wt.%活性為最好，鍛燒溫度以300℃最佳，能在200℃將苯完全氧化，而能在230℃將甲苯完全氧化，含浸釩氧化物可提高金觸媒進行苯及甲苯完全氧化反應的活性，其中苯的完全氧化反應以含浸2wt.%釩氧化物的效果最好，能在160℃將苯完全氧化，甲苯的完全氧化反應以含浸4wt.%釩氧化物的效果最好，能在210℃將甲苯完全氧化。經由XPS顯示當Au/CeO2鍛燒溫度為300℃時，亦有Au+氧化態存在，含有氧化態金之觸媒對於反應活性比鍛燒400℃時有明顯提升效果。耐久性測試方面，Au/CeO2觸媒在120小時內(反應溫度為觸媒達100%轉化時之溫度)能保持100％的轉化率，Au/V2O5/CeO2觸媒轉化率約在97%以上。
本研究中也比較支撐在擔體上的Pt和Au對苯完全氧化的活性，我們利用不同的製備方式(含浸法與沉澱附著法)來製備Pt/Al2O3與Pt/CeO2觸媒，再與有較佳反應性之Au/CeO2觸媒作比較來說明在苯的完全氧化反應中，Au/CeO2觸媒具有好的活性。結果發現以利用沉澱附著法製備之1wt.% Pt/CeO2 (c350->reductuon)能在210℃將苯完全氧化。

摘要(英)

Au/CeO2 and Au/V2O5/CeO2 catalysts prepared by deposition precipitation (DP) were studied for benzene and toluene complete oxidation reactions. The influence of the gold and vanadia loadings and calcinations temperature on the catalytic activities were studied. The catalysts were characterized by XRD, BET, TEM and XPS. Catalysts with 1wt.% gold loading and calcined at 300℃ decompose benzene completely at 200℃and decompose toluene completely at 230℃. Impregnation of vanadium oxide on ceria promotes the activity of gold. Benzene decomposes completely at 160℃ over catalysts impregnated with 2wt.% vanadium oxide. Toluene decomposes completely at 210℃over impregnated with 4wt.% vanadium oxide. When Au/CeO2 is calcined at 300℃, Au+ is present on the surface and the activity is better than the sample calcined at 400℃. The results of life tests show that 1wt.%Au/CeO2 maintains 100% conversion at 230℃ after 120 hours and 1wt.%Au/4wt.%V2O5/CeO2 maintains above 97% conversion at 210℃after 120 hours.
We also compare the activities of benzene decomposition on supported Au and supported Pt catalysts. Pt/Al2O3 and Pt/CeO2 prepared by different methods (incipient wetness impregnation and deposition precipitation) were studied for benzene completely oxidation and compare the activities between Au/CeO2, Pt/Al2O3 and Pt/CeO2. Catalyst prepared by deposition precipitation with 1wt.% platinum loading ，calcined at 350℃ and reduced at 350℃ decomposes benzene completely at 210℃.

關鍵字(中)

★ 金觸媒
★ 甲苯
★ 苯
★ 鉑觸媒

關鍵字(英)

★ gold
★ toluene
★ benzene
★ platinum

論文目次

目錄
誌謝 I
摘要 II
Abstract III
目錄 IV
圖目錄 VI
表目錄 IX
第一章序論 1
第二章文獻回顧 3
2.1金觸媒的催化反應 3
2.1.1 一氧化碳的氧化 3
2.1.2碳氫化合物的氧化 4
2.1.3水氣轉化 5
2.2鉑觸媒催化反應 5
2.3苯與甲苯完全氧化反應 6
2.3.1苯完全氧化反應 6
2.3.2甲苯完全氧化反應 9
2.4 觸媒的製備方式與擔體的影響 12
2.4.1製備方式的影響 12
2.4.2擔體的影響 14
第三章實驗 16
3.1 實驗藥品 16
3.2實驗儀器 17
3.3實驗方法 18
3.3.1觸媒擔體製備 18
3.3.2金與鉑觸媒製備 18
3.3.3檢量線的製備 19
3.3.4反應活性測試 20
3.4鑑定方法 25
第四章結果與討論 29
4.1 觸媒的鑑定-X光繞射光譜 29
4.2 觸媒TEM影像 35
4.3 觸媒表面積及元素分析 42
4.4 觸媒表面化學分析 45
4.5觸媒反應結果 54
(一)苯的完全氧化反應 54
4.5.1金負載量對Au/CeO2活性的影響 54
4.5.2 不同鍛燒溫度對活性的影響 56
4.5.3還原與否對Pt/Al2O3活性的影響 60
4.5.4鉑負載量對Pt/CeO2 與Pt/Al2O3活性的影響 61
4.5.5製備方式對Pt/CeO2 與Pt/Al2O3活性的影響 64
4.5.6添加釩氧化物對Pt/CeO2活性的影響並與Au/CeO2比較 65
(二)甲苯的完全氧化反應 68
4.5.7 不同鍛燒溫度對活性的影響 68
4.5.8 添加釩氧化物對活性的影響 69
4.6觸媒耐久性測試 70
第五章結論 72
參考文獻 73

參考文獻

參考文獻
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指導教授

楊思明(Sze-Ming Yang)

審核日期

2006-7-19

推文