於陶瓷纖維紙上合成ZSM-5與Au/CeO2觸媒及反應性測試

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藍友聰(You-Tsung Lan) 查詢紙本館藏

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化學工程與材料工程學系

論文名稱

於陶瓷纖維紙上合成ZSM-5與Au/CeO2觸媒及反應性測試

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摘要(中)

在陶瓷纖維紙上合成ZSM-5 沸石的研究中，採用直接水熱法、
水蒸氣輔助水熱法，以及陶瓷纖維紙表面改質，可將ZSM-5 沸石順
利附著於纖維紙上。當中經表面改質後，增加了纖維表面的粗糙度，
提供較多的成核位置，接著再以水蒸氣輔助水熱法的效果最佳，合成
溫度170-190℃，合成時間只需10 小時，由XRD 和SEM 鑑定後，
證實ZSM-5 有良好的結晶強度和完全覆蓋纖維表面。最後經酸性活
性測試，所表現出的活性也有優良表現。
在陶瓷纖維紙上合成Au/CeO2 的研究中，CeO2 母液是以sol-gel 方法
合成，再採用乾膠法合成於陶瓷纖維紙上，研究母液的靜置時間、酸
強度、母液水浴溫度、纖維浸泡時間、浸泡次數及煅燒溫度等因素的
影響。利用sol-gel 方法合成CeO2 母液，穩定性良好。靜置5 天後，
即可保存、使用一段相當長的時間。若將前趨物加以水浴，可縮短靜
置熟成的時間。此外進行乾膠法合成時，在短短數分鐘內，便可將纖
維表面完整覆蓋。且覆蓋於纖維上的CeO2 顆粒，其大小為奈米級，
附著性佳。於母液中添加的酸強度增加時，會縮短CeO2 前趨物轉變
CeO2 的時間。但酸強度過高，會破壞纖維機械強度，而使纖維破碎。
另外，在進行金擔載於CeO2 時，經由EDX 分折及外觀明顯變色(黃
->紫)，可證明成功擔載金於載體(CeO2/陶瓷纖維上)。

摘要(英)

Two main topic are studied in this research. One is the synthesis
of ZSM-5 on ceramic fiber paper. The other is the synthesis of the
catalysis of Au/CeO2 on ceramic fiber paper.
In the synthesis of ZSM-5 on ceramic fiber paper, hydrothermal
method was applied. By XRD pattern, it proves that the ZSM-5
crystal coated on the surface. However, SEM photographs show that
ceramic fibers are not completely covered with ZSM-5. Ceramic fiber
paper after acid treatment provides more nucleation sites. The
ceramic fibers are completely covered by an uniform layer of well
shaped ZSM-5 crystals after 10 hours heating at 170~190℃. Finally,
the cumene cracking reaction test manifests that ZSM-5 on ceramic
fiber paper show good activity.
Synthesis of the catalytic Au/CeO2 on ceramic fiber paper is the
goal of second part study. Sol-gel method was used to synthesize
CeO2 on ceramic fiber paper. The ceramic fiber paper was soaked in
the precursor solution for several minutes and several times. There
are six factors investigated for the synthesis : the time and the
temperature of precursor aged, the acid concentration of precursor,
the time for soaking fiber paper in the precursor, the times for coated
fibers and the temperature of calcinations. The precursor solution is
stable for 2-3 months. By SEM photographs and XRD patterns show
that the CeO2 cover the ceramic fiber completely and the particle size
of CeO2 is 10-20 nano meter. Finally, we use the
deposition-precipitation method to load Au on the CeO2/fiber paper.
The color change of CeO2 coated paper and EDX analysis, it show
successful for loading Au on CeO2/fiber paper.

關鍵字(中)

★ 陶瓷纖維紙
★ 沸石
★ 氧化鈰
★ 金觸媒

關鍵字(英)

★ au
★ ceramic fiber paper
★ ceo2
★ ZSM-5

論文目次

摘要 I
圖目錄 VII
表目錄 X
第一章、緒論 1
第二章、於陶瓷纖維紙上合成ZSM-5沸石的研究 4
一、簡介 4
1.1陶瓷纖維紙現況 4
1.2沸石發展及應用簡介 5
1.3沸石結構及分類簡介 7
1.4 ZSM-5沸石簡介 11
1.5 ZSM-5沸石的合成 13
1.6 沸石酸性簡介及其觸媒裂解反應機構 15
1.7沸石的吸附性質 19
1.8沸石分析方法原理與應用 21
二、實驗 28
2.1實驗藥品 28
2.2實驗儀器 29
2.3實驗方式 31
2.3.1 ZSM-5前趨液之合成 31
2.3.2 於陶瓷纖維上合成ZSM-5沸石 31
2.3.3 擔載ZSM-5沸石於陶瓷纖維紙之活性測試 32
三、結果討論 37
3.1結構鑑定 37
3.2表面型態觀察 41
3.3表面積分析 48
3.4樣品酸性活性測試 50
四、結論 52
第三章、於陶瓷纖維紙上合成Au/ CeO2 53
一、CeO2簡介 53
1.1 CeO2之物理性質 53
1.2 CeO2之化學性質 54
1.3 CeO2之製備方式 55
1.4 CeO2之應用 57
1.5於基材上擔載CeO2之文獻回顧 58
二、金觸媒簡介 59
2.1金觸媒簡史 59
2.2奈米金觸媒物理性質 59
2.3奈米金觸媒化學性質 60
2.4奈米金觸媒製備方式 60
三、實驗 62
3.1實驗藥品 62
3.2實驗儀器 63
3.3實驗方式 65
3.3.1各種因素對CeO2前趨物的製備之影響 65
3.3.2 各種因素對CeO2合成於陶瓷纖維紙之影響 65
3.3.3 製備Au/ CeO2/陶瓷纖維紙觸媒 66
四、結果與討論 68
4.1.XRD光譜結果 68
4.2表面形態觀察 73
4.3 表面積分析 77
4.4 擔載Au於CeO2/陶瓷纖維紙之分析 80
五、結論 82
第四章、總結與展望 83
第五章、參考文獻 84

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指導教授

楊思明(Sze-Ming Yang)

審核日期

2006-7-19

推文