固態氧化物燃料電池連接板電漿鍍膜特性研究

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陳佳盟(Jia-meng Chen) 查詢紙本館藏

畢業系所

機械工程學系

論文名稱

固態氧化物燃料電池連接板電漿鍍膜特性研究
(A study of thin film as protective coating by plasma-sputtering on SOFC interconnect)

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摘要(中)

本論文以五種金屬系材料為基材，以脈衝直流( Pulsed DC )的電源供應方式，並以磁控濺鍍法激發電漿氣體，沉積非晶態結構La0.67Sr0.33MnO3( 鑭鍶錳 )( LSMO )薄膜於SOFC之金屬系連接板上，經由高溫爐以高溫退火製程，轉變成鈣鈦礦結構( perovskite )，成為保護層以抑制氧化物層( 以避免電傳導率下降 )及杜絕鉻元素的擴散( 以避免SOFC之陰極遭到毒化 )；利用SEM及XRD等分析儀器來觀察鍍膜表面退火之後對晶體結構的影響，並以GID低掠角繞射分析法及XPS儀器確認LSMO薄膜經高溫環境後有無Cr元素擴散現象；另外，量測在長時間( 1150小時 )高溫模擬SOFC的工作環境下，薄膜與基材之間的接觸電阻( ASR，面積電阻率 )。實驗結果發現Crofer22及中鋼煉製的ZMG-232這兩種基材在鍍上LSMO薄膜之後，經模擬SOFC高溫操作環境之後，其薄膜平整緻密且無Cr擴散現象，而其ASR值分別為12.42 mohm.cm2及62.79 mohm.cm2。

摘要(英)

In this study, the five commercial metallic materials Crofer22, CS ZMG-232, SS-304, SS-430 and Inconel 718 were investigated. The La0.67Sr0.33MnO3( LSMO ) thin film was coated on those materials using pulsed DC magnetron sputtering. The film was amorphous but converted to perovskite structure after annealing. It was used as protection layer on metallic interconnects in SOFC to prevent the growth of oxide and the diffusion of Cr element. SEM and XRD made use of observing the crystal structure of thin film after annealing. Using GID method and XPS inspects the Cr diffusion and Cr-oxide of LSMO in the high-temperature oxidation environment. The result shows the LSMO thin film on Crofer22 and CS ZMG-232 were good for compaction and adhesion. Thus, it could prevent the growth of oxide and the diffusion of Cr element to avoid poison of cathode and decline of conductivity in SOFC in high temperature. Besides, the coated Crofer22 and CS ZMG-232 proceed ASR measurement in 800℃ for 1150hrs to observe the variation of contact resistance. After ASR measurement, the ASR is 12.42 mohm.cm2 and 62.79 mohm.cm2 respectively.

關鍵字(中)

★ 脈衝直流磁控濺鍍
★ 鑭鍶錳氧薄膜

關鍵字(英)

★ pulsed DC magnetron sputtering
★ La0.67Sr0.33MnO3(LSMO)

論文目次

摘要 I
Abstract II
誌謝 III
目錄 IV
圖目錄 VII
表目錄 XIV
第一章緒論 1
第二章文獻回顧 3
2.1 導電型氧化物 4
2.2 耐高溫合金 8
2.2.1 Cr基合金 8
2.2.2 Ni基合金 12
2.2.3 Fe基合金 15
第三章實驗目的與方法及相關原理與器材介紹 17
3.1 實驗目的 17
3.2 實驗方法 18
3.2.1 實驗流程 18
3.2.2 實驗步驟 19
3.3 SOFC工作原理 21
3.4 La0.67Sr0.33MnO3 薄膜作用原理 23
3.5 磁控濺鍍機簡介 23
3.5.1 磁控濺鍍原理 24
3.5.2 磁控濺鍍實驗參數 25
3.6 材料分析設備簡介 27
3.7 各實驗試片成分簡介 28
3.8 與其他鍍膜製程結果之比較 29
3.8.1 射頻磁控濺鍍法 ( RF magnetron sputtering ) 30
3.8.2 溶膠-凝膠浸鍍法 ( sol-gel ) 32
3.8.3 網目印刷法 ( screen painting ) 33
3.8.4 電漿噴敷法 ( plasma spraying ) 35
第四章結果與討論 38
4.1 試片表面形貌 39
4.1.1 Crofer22 試片外觀 39
4.1.2 中鋼ZMG-232 試片外觀 40
4.1.3 Inconel 718 試片外觀 41
4.1.4 SS-304 試片外觀 43
4.1.5 SS-430 試片外觀 44
4.2 XRD之量測結果 46
4.2.1 Crofer22 47
4.2.2 中鋼 ZMG-232 48
4.2.3 Inconel 718 49
4.2.4 SS-304 50
4.2.5 SS-430 51
4.3 SEM及EDS之量測結果 52
4.3.1 SEM 試片表面觀察 52
4.3.1.1 試片鍍膜後的表面形貌 52
4.3.1.2 試片鍍膜後之表面形貌-以600℃維持退火一個小時 55
4.3.1.3 試片鍍膜後之表面形貌-以700℃維持退火一個小時 61
4.3.1.4 試片鍍膜後之表面形貌-以800℃維持退火一個小時 66
4.3.1.5 試片鍍膜後之表面形貌-以900℃維持退火一個小時 69
4.3.1.6 試片鍍膜後之表面形貌-以800℃高溫氧化100小時 73
4.3.1.7 試片未鍍膜之表面形貌-以800℃高溫氧化100小時 78
4.3.2 SEM鍍膜試片縱切面觀察及EDS之量測結果 82
4.3.2.1 Crofer22 82
4.3.2.2 中鋼 ZMG-232 84
4.3.2.3 Inconel 718 86
4.3.2.4 SS-304 88
4.3.2.5 SS-430 89
4.3.3 SEM原材縱切面觀察及EDS之量測結果 91
4.3.3.1 Crofer22 91
4.3.3.2 中鋼 ZMG-232 93
4.3.3.3 Inconel 718 95
4.3.3.4 SS-304 97
4.3.3.5 SS-430 98
4.4 GID 之量測結果 100
4.4.1 Crofer22 101
4.4.2 中鋼 ZMG-232 102
4.5 ASR之量測結果 103
4.5.1 Crofer22 107
4.5.2 中鋼 ZMG-232 112
第五章結論 118
參考文獻 119
未來研究方向之建議 124
附錄 125

參考文獻

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指導教授

黃豐元、李雄
(Fuang-Yuan Huang、Shyong Lee)

審核日期

2007-6-25

推文