博碩士論文 953204012 詳細資訊


姓名 江國凱(Chiang-Kuo Kai)  查詢紙本館藏   畢業系所 化學工程與材料工程學系
論文名稱 Au/CeO2以boehmite附著於陶瓷纖維紙上並進行苯與甲苯完全氧化反應之研究
(Au/CeO2 supported on ceramic fiber paper by boehmite for complete benzene and toluene oxidation)
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摘要(中) 本研究是利用陶瓷纖維紙將奈米金觸媒附著於其上進行苯及甲苯的完全氧化反應,觸媒特性的鑑定分別使用XRD、TEM、BET、ICP、XPS等儀器。製備的觸媒分為兩種,一種是以沉積沉澱法將奈米金顆粒沉積在氧化鈰(CeO2)上製備Au/CeO2觸媒,另以初濕含浸法將氧化釩(V2O5)負載在氧化鈰上作為添加劑,製備Au/V2O5/CeO2觸媒。本實驗室先前使用CeO2前驅物母液將觸媒附著於陶瓷纖維紙上進行苯及甲苯完全氧化反應之研究,發現負載於陶瓷纖維紙上的觸媒活性金屬含量減少,活性位置減少造成觸媒活性下降。本研究負載觸媒於陶瓷纖維紙上的方法是將已製備好的Au/CeO2及Au/V2O5/CeO2粉末觸媒以boehmite膠採用乾膠凝膠法使其附著於陶瓷纖維紙上進行苯與甲苯完全氧化反應,並比較兩種製備方法的結果與優缺點。
1 wt.%Au/CeO2粉末觸媒能在210 ℃將苯完全氧化,將相同的觸媒負載於陶瓷纖維紙上,其完全氧化溫度為230 ℃;同樣的觸媒用於甲苯的完全氧化反應,粉末觸媒能在230 ℃將甲苯完全氧化,若將其負載於陶瓷纖維紙上,其完全氧化溫度為250 ℃。含浸釩氧化物可提高金觸媒進行苯及甲苯完全氧化反應的活性,其中苯的完全氧化反應以含浸2 wt.%的釩氧化物效果最佳,粉末觸媒能在170 ℃將苯完全氧化,若將其負載於陶瓷纖維紙上,完全氧化溫度為210 ℃;甲苯的完全氧化反應以含浸4 wt.%的釩氧化物效果最佳,粉末觸媒能在210 ℃將苯完全氧化,若將其負載於陶瓷纖維紙上,完全氧化溫度為230 ℃。將附著於纖維紙上的Au/V2O5/CeO2觸媒進行苯及甲苯的耐久性測試,於200小時的測試過程中,觸媒仍能保有一定的活性與穩定性。
摘要(英) The main purpose of this study is to load Au/CeO2 and Au/V2O5/CeO2 on ceramic fiber paper in order to proceed complete oxidation of benzene and toluene. In our previous study we use CeO2 precursor solution to load the catalysts on ceramic fiber paper, the activities for complete oxidation of benzene and toluene decrease a lot. In this study we use boehmite precursor solution to load catalysts on ceramic fiber paper. Two catalysts are investigated: One is Au/CeO2 prepared by deposition precipitation (DP) method, the other is vanadium oxide promoted Au/CeO2 (Au/V2O5/CeO2) prepared by impregnation of vanadium oxide on CeO2 and then deposition of Au by DP method. The catalysts are characterized by XRD, TEM, BET, ICP and XPS.
Complete oxidation of benzene over 1wt.%Au/CeO2 powder catalysts occur at 210℃. However, when the same catalyst is loaded on ceramic fiber paper, the temperature for complete oxidation is 230℃. Compared to benzene, toluene can be completely oxidized at 230℃ by Au/CeO2 powder catalyst and the temperature for complete oxidation is 250℃ when loaded on ceramic fiber paper. Besides, vanadium oxide promotes Au/CeO2 catalyst. Benzene is completely oxidized at 170℃ over 2wt.% of vanadium oxide promoted Au/CeO2. When this catalyst is loaded on ceramic fiber paper, the temperature for complete oxidation is 210℃. Toluene is completely oxidized over 4wt.% of vanadium oxide promoted Au/CeO2 powder catalyst at 210℃. If the catalyst is loaded on ceramic fiber paper, complete oxidation of toluene occurs at 230℃. The activities of boehmite loaded catalysts are higher than those catalysts loaded by CeO2 precursor solution and the mechanical strength of ceramic fiber paper after loading catalysts is stronger. Durability test results show that the catalyst Au/V2O5/CeO2 maintains the activity and stability for benzene and toluene oxidation over 200 hours.
關鍵字(中) ★ 金觸媒
★ 苯
★ 甲苯
關鍵字(英) ★ Au
★ benzene
★ toluene
論文目次 摘要............................................................................................................I
英文摘要...................................................................................................II
目錄......................................................................................................... IV
圖目錄......................................................................................................VI
表目錄..................................................................................................... IX
第一章 序論..............................................................................................1
第二章 文獻回顧..................................................................................…3
2.1金觸媒的催化反應…..........................................................................4
2.1.1 一氧化碳氧化反應..........................................................................4
2.1.2 碳氫化合物的氧化..........................................................................5
2.1.3 水氣轉移反應..................................................................................6
2.2 苯與甲苯完全氧化反應.....................................................................7
2.2.1 苯的完全氧化反應..........................................................................7
2.2.2 甲苯的完全氧化反應....................................................................10
2.3 觸媒製備方式的影響.......................................................................13
第三章 實驗............................................................................................17
3.1 實驗藥品...........................................................................................17
3.2實驗儀器.............................................................................................18
3.3實驗方法.............................................................................................19
3.3.1觸媒擔體V2O5/CeO2製備(初濕含浸法).......................................19
3.3.2金觸媒製備(沉積沉澱法)...............................................................20
3.3.3 Boehmite膠之製備.........................................................................21
3.3.4 CeO2前驅物母液之製備................................................................21
3.3.5合成Au/CeO2於陶瓷纖維紙上.....................................................22
3.3.6 檢量線的量測................................................................................23
3.3.7 反應活性測試................................................................................25
3.4鑑定方法............................................................................................27
第四章 結果與討論................................................................................31
4.1觸媒的鑑定-X光繞射光譜...............................................................32
4.2 觸媒TEM影像.................................................................................36
4.3 觸媒表面積及元素分析...................................................................41
4.4 觸媒表面化學分析...........................................................................43
4.5觸媒反應結果....................................................................................51
4.5.1 添加釩氧化物對觸媒活性的影響................................................51
4.5.2 觸媒負載於陶瓷纖維紙上活性之影響........................................52
4.5.3 比較不同附著觸媒於纖維紙上之方式對甲苯完全氧化反應之影響..............................................................................................................54
4.5.4 觸媒耐久性測試............................................................................56
4.5.5 添加釩氧化物對觸媒活性的影響................................................58
4.5.6 觸媒負載於陶瓷纖維紙上活性之影響........................................59
4.5.7 比較不同附著觸媒於纖維紙上之方式對苯完全氧化反應之影響..............................................................................................................61
4.5.8 觸媒耐久性測試............................................................................63
第五章 結論............................................................................................65
參考文獻…..............................................................................................67
參考文獻 1. 劉東茂,「苯在Au/CeO2與Au/V2O5/CeO2上進行完全氧化反應之研究」,國立中央大學化學工程與材料工程研究所碩士論文,2005年6月。
2. 翁佩伶,「在金觸媒與鉑觸媒上進行苯及甲苯的完全氧化反應之研究」,國立中央大學化學工程與材料工程研究所碩士論文,2006年6月。
3. 藍友聰,「於陶瓷纖維紙上合成ZSM-5與Au/CeO2觸媒及反應性測試」,國立中央大學化學工程與材料工程研究所碩士論文,2006年6月。
4. 吳宗昆,「於陶瓷纖維紙上合成Au/CeO2並進行苯及甲苯的完全氧化反應之研究」,國立中央大學化學工程與材料工程研究所碩士論文,2007年6月。
5. M. Haruta, T. Kobayashi, H. Sano, N. Yamada, Chem. Lett. 2(1987) 405.
6. S. D. Gardner, G. B. Hoflund, D. R. Schryer, J. Schryer, B. T. Upchurch, E. J. Kielin, Langmuir 7(1991)2135.
7. G. B. Hoflund, S. D. Gardner, D. R. Schryer, B. T. Upchurch, E. J. Kielin, Appl. Catal. B:Environ 6(1995)117.
8. Y. Iizuka, H. Fujiki, N.Yamauchi, T. Chijiiwa, S. Arai, S. Tsubota, M. Haruta, Catal. Today 36(1997)115.
9. R. J. H. Grisel, B. E. Nieuwenhuys, Catal. Today 64(2001)69.
10. A. Wolf, F. Schuth, Appl. Catal. A:Gen. 226(2002)1.
11. C. K. Costello, M. C. Kung, H. -S. Oh, Y. Wang, H. H. Kung, Appl. Catal. A:General 232(2002)159.
12. N. A. Hodge, C. J. Kiely, R. Whyman, M. R. H. Siddiqui, G. J. Hutchings, Q. A. Pankhurst, F. E. Wagner, R. R. Rajaram, S. E. Golunski, Catal. Today 72(2002)133.
13. E. G. Szabo, M. Hegedus, A. Szegedi, I. Sajo, J. L. Margitfalvi, Catal. Lett. 86(2005)339.
14. S. Wang, J. Huang, Y. Zhao, S. Wang, S. Wu, S. Zhang, W. Huang, Materials Lett. 60(2006)1706.
15. M. Haruta, Now and Future 7(1992)13.
16. R. D. Waters, J. J. Weimer, J. E. Smith, Catal. Lett. 30(1995)181.
17. S. Minico, S. Scire, C. Crisafulli, S. Galvagno, Appl. Catal. B:Environ. 34(2001)277.
18. S. Scire, S. Minico, C. Crisafulli, C. Satriano, A. Pistone, Appl. Catal. B:Environ. 40(2003)43.
19. M. A. Centeno, M. Paulis, M. Montes, J. A. Odriozola, Appl. Catal. A:Gen. 234(2002)65.
20. C. Gennequin, M. Lamallem, R. Cousin, S. Siffert, F. Aissi, A. Aboukais, Catal. Today 122(2007)301.
21. D. Andreeva, V. Idakiev, T. Tabakova, A. Andreev, R. Giovanoli, Appl. Catal. A:Gen. 134(1996)275.
22. T. Tabakova, V. Idakiev, D. Andreeva, I. Mitov, Appl. Catal. A:Gen. 202(2000)91.
23. A. Venugopal, J. Aluha, M. S. Scurrell, Catal. Lett. 90(2003).
24. G. Panzera, V. Modafferi, S. Candamano, A. Donato, F. Frusteri, P. L. Antonucci, J. Power Sources 135(2004)177.
25. D. Andreeva, V. Idakiev, L. Ilieva, J. L. Blin, L. Gigot, B. L. Su, Appl. Catal. A:Gen. 243(2003)25.
26. D. Andreeva, R. Nedyalkova, L. Ilieva, M. V. Abrashev, Appl. Catal. A:Gen. 246(2003)29.
27. D. Andreeva, R. Nedyalkova, L. Ilieva, M. V. Abrashev, Appl. Catal. B:Environ. 52(2004)157.
28. S. Y. Lai, Y. Qiu, S. Wang, J. Catal. 237(2006)303.
29. D. Andreeva, P. Petrova, J. W. Sobczak, L. Ilieva, M. V. Abrashev, Appl. Catal. B:Environ. 67(2006)237.
30. D. Andreeva, P. Petrova, L. Ilieva, J. W. Sobczak, M. V. Abrashev, Appl. Catal. B:Environ. (2007).
31. M. A. Centeno, M. Paulis, M. Montes, J. A. Odriozola, Appl. Catal. B:Environ. 61(2005)177.
32. S. Scire, S. Minico, C. Crisafulli, S. Galvagno, Catal. Commun. 2(2001)229.
33. M. Hosseini, S. Siffert, H. L. Tidahy, R. Cousin, J. -F. Lamonier, A. Aboukais, A. Vantomme, M. Roussel, B. -L. Su, Catal. Today 122(2007)391.
34. J. C. S. Wu, T. Y. Chang, Catal. Today 44(1998)111.
35. J. C. S. Wu, Z. A. Lin, F. M. Tsai, J. W. Pan, Catal. Today 63(2000)419.
36. N. Burgos, M. Paulis, M. M. Antxustegi, M. Montes, Appl. Catal. B:Environ. 38(2002)251.
37. Z. M. Liu, J. L. Wang, J. B. Zhong, Y. Q. Chen, S. H. Yan, M. C. Gong, J. Hazardous Mater. 149(2007)742.
38. S. C. Kim, J. Hazardous Mater. B91(2002)285.
39. V. R. Choudhary, G. M. Deshmukh, S. G. Pataskar, Catal. Commun. 5(2004)115.
40. F. Wyrwalski, J. -F. Lamonier, S. Siffert, L. Gengembre, A. Aboukais, Catal. Today 119(2007)332.
41. M. Alifanti, M. Florea, V. I. Parvulescu, Appl. Catal. B:Environ. 70(2007)400.
42. M. F. Luo, M. He, Y. L. Xie, P. Fang, L. Y. Jin, Appl. Catal. B:Environ. 69(2007)213.
43. S. Ivanova, V. Pitchon, Y. Zimmermann, C. Petit, Appl. Catal. A:Gen. 298(2006)57.
44. A. A. Barresi, G. Baldi, Ind. Eng. Chem. Res. 33 (1994)2964.
45. J. J. Spivey, Ind. Eng. Chem. Res. 26(1987)2165.
46. R. J. Colton, A. M. Guzman, J. W. Rabalais, J. Appl. Phys. 49(1978)409.
指導教授 楊思明(Sze-Ming Yang) 審核日期 2008-7-11
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