中孔洞材料SBA-15及其官能基化衍生材料對溶液中污染物之吸附應用

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中孔洞材料SBA-15及其官能基化衍生材料對溶液中污染物之吸附應用
(Adsorption of the Toxic Compounds into the Mesoporous Silica Nanoparticles)

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摘要(中)

由於中孔洞材料具有極大的比表面積及高選擇性的吸附，發展至今應用已經非常廣泛，在很多科學領域的範疇有其不可抹滅的地位，在不同的科學領域都有大量的相關研究，諸如反應的催化、藥物的運輸及物質的吸附。
　　本篇論文主要為將中孔洞材料SBA-15及其官能基化衍生物作為吸附材料，先對數種不同的持久性有機汙染物進行篩選，初步結果中發現SBA-15及具有羧酸官能基之CES系列材料對巴拉刈有不錯的吸附效果，對三氯沙雖然有效果但並不顯著。
　　根據初步的結果此論文先針對巴拉刈及其類似結構物以不同吸附條件 (不同中孔洞材料重量、不同吸附時間、不同溫度) 進行實驗，並探討各個變因對吸附的影響，以找出最佳吸附的條件；另一個部分則是使用以氨基苯基丙酸修飾過後之SBA-15及CES10% （Phe系列中孔洞材料）進行三氯沙的吸附實驗，並比較修飾前後之吸附結果。
根據實驗的結果發現羧酸官能基修飾之中孔洞材料可以吸附巴拉刈及其類似結構物，其吸附現象符合Langmuir方程式之計算，推測其物理吸附。針對三氯沙的吸附，其吸附效果為: Phe系列 > CES 系列，推測其原因可能是因為Phe-CES 10%修飾上之苯環與三氯沙上的苯環具有pi-pi作用力，故吸附效果提高約百分之十，而Phe-SBA-15修飾後所形成的環狀結構，使孔洞內部極性下降，吸附能力也提高的百分之二十。
比較市售的碳素中孔洞材料與本篇所使用之SBA-15中孔洞矽奈米粒子的吸附能力，SBA-15對於巴拉刈及其類似結構物與三氯沙的吸附效果較碳素中孔洞材料吸附效果多了百分之三十到五十。

摘要(英)

Because of owing high surface area with ability of selectivity adsorption and low toxicity, mesoporous silica nanoparticles (MSNs) family was wildly used in the field of toxic molecules adsorption research and development of drug delivery system. In industrial aspect, MSNs have played an important role in some applications, such as chemical catalysis, drug synthesis and, atmospheric science.
Herein, our study - is about using the MSNs SBA-15 and its functionalized derivative compounds as materials for adsorbing contaminants in water, for example: paraquat, paraquat analogues, triclosan and etc.
　　In order to investigate the capability of adsorption for mesoporous materials, various materials adsorption conditions were prepared in this study. We changed the interaction time period, adjusted different temperature, and tested different dose of MSNs for finding saturated amount in solution.
Interestingly, paraquat and paraquat analogues can be adsorbed by CES series MSNs, and this adsorption obeying Langmuir equation is a kind of physusorption. Meanwhile both CES and Phe series MSNs are also able to adsorb environment hormone, -triclosan. Amazingly, our result has showed the adsorption capacity of Phe-CES 10% for Triclosan is approximately 10% better than CES 10%. This consequence may be due to having good pi-pi interactions between benzene group on functionalized mesoporous with triclosan. Also, the adsorption capacity of Phe-SBA-15 for Triclosan is approximately 20% better than SBA-15. The decreased polar character of the functionalized mesoporous may be addressed for this result.
In addition, our study also compared with the commercially available material carbon mesoporous, the adsorption capacity of SBA-15 for paraquat, paraquat analogues and Triclosan is approximately 30~50% much better than carbon mesoporous.

關鍵字(中)

★ 中孔洞材料
★ 巴拉刈
★ 三氯沙

關鍵字(英)

★ mesoporous
★ SBA-15
★ paraquat
★ triclosan

論文目次

目錄
中文摘要 I
Abstract III
圖目錄 VIII
表目錄 XI
第一章緒論 2
1-1 研究緣起 2
1-2 研究目標 3
第二章文獻回顧 5
2-1 持久性有機汙染物 5
2-2 農藥的發展與污染 7
2-3 新興污染物 9
2-4 抗菌劑與抗生素 9
2-5 中孔洞材料簡介與發展 10
2-6 中孔洞材料的應用 13
2-8 Langmuir等溫吸附模式 15
第三章實驗部分 17
3-1實驗藥品 17
3-2 中孔洞材料合成與鑑定 20
3-2-1 SBA-15合成步驟 20
3-2-2 具羧酸官能基SBA-15合成步驟 20
3-2-3 SBA-15 表面修飾官能基 22
3-2-4 具羧酸官能基SBA-15表面修飾 24
3-2-5 中孔洞材料鑑定設備原理及樣品製備 24
3-3 利用中孔洞材料吸附環境中有害物質初步篩選實驗 28
3-3-1 紫外光-可見光吸收光譜(UV-Vis) 28
3-3-2 有害物質檢量線的製作 30
3-3-3 利用中孔洞材料吸附溶液中有毒物質實驗 31
3-4 中孔洞材料重量、反應時間、反應溫度對CES系列中孔洞材料吸附MVH及其類似結構物的影響 32
3-4-1不同重量CES系列中孔洞材料對MVH、 EVB、 EVI的吸附實驗 32
3-4-2不同時間CES系列中孔洞材料對MVH 、EVB、 EVI的吸附實驗 33
3-4-3 不同溫度CES系列中孔洞材料對MVH 、EVB、 EVI的吸附實驗 34
3-5 利用表面有修飾官能基之中孔洞材料吸附三氯沙 35
3-7 Phe-SBA-15對EVI溶液中碘離子的吸附實驗 36
3-6 比較市售吸附材料Carbon mesoporous與SBA-15對MVH、EVB、EVI及三氯沙的吸附 36
第四章結果與討論 38
4-1 有毒物質檢量線 38
4-2 CES系列中孔洞材料對不同有毒物質的吸附結果 38
4-2 不同重量CES系列中孔洞材料對MVH 、EVB、 EVI的吸附結果 40
4-3 不同時間CES系列中孔洞材料對MVH、 EVB、 EVI的吸附結果 47
4-5 不同溫度CES系列中孔洞材料對MVH、 EVB、 EVI的吸附結果 52
4-5利用表面有修飾官能基之中孔洞材料對三氯沙吸附結果 55
4-6 Phe-SBA-15對EVI溶液中碘離子的吸附 61
4-7比較市售吸附材料Carbon mesoporous與SBA-15對MVH、EVB、EVI及三氯沙的吸附結果 62
第五章結論 67
參考文獻 69
附件一中孔洞材料鑑定結果 72

參考文獻

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指導教授

謝發坤(Fa-Kuen Shieh)

審核日期

2011-8-24

推文