鈾鍺酸鹽之合成與結構鑑定

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陳俊良(Chun-liang Chen) 查詢紙本館藏

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化學學系

論文名稱

鈾鍺酸鹽之合成與結構鑑定
(Synthesis and Structural Characterization of Uranium Germanates)

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摘要(中)

本論文以高溫高壓水熱法合成三個鈾鍺酸鹽化合物Rb10(UO2)4Ge11O29(OH,F)4 (A1)、Rb3UGe7O18 (A2)以及Cs3.18(U3O3)(Ge2O7)2 (A3)。藉由單晶X光繞射方法鑑定出化合物的晶體結構，以粉末X光繞射分析儀確定樣品純度以供後續分析，例如：紅外光譜圖分析、X光能量散布分析、電子探測顯微分析以及電子能譜分析等。
A1為一個新穎的六價鈾鍺酸鹽，結構中的鍺氧四面體皆以共角的方式連接形成具有十二員環的孔道，再與鈾氧雙四角錐共角連接形成的三維結構，此結構中，在b軸方向存在著以鍺氧四面體及鈾氧雙四角錐所形成的四員環、五員環、七員環以及八員環孔道。
A2為結構中少見同時存在鍺氧四面體與鍺氧八面體，每個鍺氧六面體與六個共角連接形成三員環的Ge3O96- 相連在ab平面上形成鍺酸鹽三層結構，每個層包含九員環孔道，每個三層再與鈾氧八面體連接，形成三維的結構。並將此化合物與文獻中少見的五價鈾化合物做比較。A3結構中存在－UV－O－UIV/V－O－UIV/V－O－UV－的無限鈾氧鏈，每條鈾氧鏈與Ge2O7以共角方式相連形成三維骨架。

摘要(英)

We have used high-temperature , high-pressure hydrothermal method to synthesize three uranium germanates, Rb10(UO2)4Ge11O29(OH,F)4 (A1), Rb3UGe7O18 (A2) and Cs3.18(U3O3)(Ge2O7)2 (A3). The crystal structures were determined by single-crystal X-ray diffraction. The purity of each compound was confirmed by powder X-ray diffraction. These compounds were further characterized by IR, EDX, EPMA and XPS.
A1 is a new uranium (VI) germanate. GeO4 tetrahedra are connected by sharing corners to form twelve-membered rings. Adjacent germanate chains are connected by UO6 tetragonal bipyramid to form three-dimension framework with four-ring, five-ring, seven-ring and eight-ring channels along b-axis.
A2 is a pentavalent uranium germanate , each [6]GeO6 octahedron is bonded to six three-membered single-ring [4]Ge3O96− units to form germanate triple layers in the ab plane. Each layer contains nine-ring windows. The triple layers are further connected by UO6 octahedra to form a three dimensional framework.

關鍵字(中)

★ 鈾
★ 鍺酸鹽
★ 水熱法

關鍵字(英)

★ hydrothermal synthesis
★ Uranium
★ germanate

論文目次

摘要………………………………………………………………I
Abstract…………………………………………………………II
謝誌………………………………………………………………III
目錄………………………………………………………………IV
圖目錄……………………………………………………………VI
表目錄……………………………………………………………VIII
附錄之表目錄……………………………………………………VIII
第一章緒論……………………………………………………1
1-1 簡介…………………………………………………1
1-2 合成方法……………………………………………8
1-2-1 水熱反應……………………………………8
1-2-2 藥品一覽表…………………………………12
1-3 鑑定方法……………………………………………13
1-3-1 儀器量測簡介………………………………13
1-3-2 單晶 X 光繞射與結構解析………………14
1-3-3 粉末 X 光繞射分析…………………………20
1-3-4 X 光能量散佈分析…………………………20
1-3-5 電子探測顯微分析…………………………20
1-3-6 螢光光譜儀…………………………………21
1-3-7 X-ray 光電子光譜…………………………21
1-3-8 紅外光譜儀…………………………………22
1-3-9 全反射 X 光螢光光譜儀……………………23
1-4 研究成果……………………………………………24
第二章高溫高壓水熱法合成之鈾鍺酸鹽…………………25
2-1 實驗部分……………………………………………………………25
2-1-1 Rb10(UO2)4Ge11O29(OH, F)4 (A1) 合成條件…25
2-1-2 Rb3UGe7O18 (A2) 合成條件………………26
2-1-3 Cs3.18(U3O3)(Ge2O7)2 (A3) 合成條件…26
2-1-4 Rb10(UO2)4Ge11O29(OH, F)4 (A1) 單晶 X 光結構解析…28
2-1-5 Rb3UGe7O18 (A2) 單晶 X 光結構解析…30
2-1-6 Cs3.18(U3O3)(Ge2O7)2 (A3) 單晶 X 光結構解析…32
2-2 化合物鑑定…………………………………………34
2-2-1 粉末 X 光繞射圖譜………………………34
2-2-2 X 光能量散佈圖譜及電子探測顯微分析…38
2-2-3 光致發光光譜………………………………40
2-2-4 紅外光譜……………………………………41
2-3 結果與討論………………………………………………………………42
2-3-1 Rb10(UO2)4Ge11O29(OH, F)4 (A1) 之結構描述…42
2-3-2 Rb3UGe7O18 (A2) 之結構描述……………46
2-3-2-1 X-ray 光電子光譜………………50
2-3-3 Cs3.18(U3O3)(Ge2O7)2 (A3) 之結構描述…52
2-3-3-1 X-ray 光電子光譜………………55
第三章結論…………………………………………………57
參考文獻……………………………………………………62
附錄…………………………………………………………64

參考文獻

[1] Burns, P. C. Rev. Mineral. 1999, 38, 23-90.
[2] (a) Cotton, F. A.; Wilkinson, G. Advanced Inorganic Chemistry, 5th ed; John
Wiley & Sons: New York, 1988.; (b) Ilton, E. S.; Haiduc, A.; Cahill, C. L.;
Felmy, A. R. Inorg. Chem. 2005, 44, 2986.
[3] Finch, R. J.; Murakami, T. Rev.Mineral. 1999, 38, 24-179, and references therein.
[4] Finch, R. J.; Buck, E. C.; Finn, P. A.; Bates, J. K. Mater. Res. Soc. Symp. Proc.
1999, 556, 431.
[5] Stieff, L. R.; Stern, T. W.; Sherwood, A. M. Science 1955, 121, 608.
[6] (a) Wang, X.; Huang, J.; Jacobson, A. J. J. Am. Chem. Soc. 2002, 124, 15190. (b)
Wang, X.; Huang, J.; Liu, L.; Jacobson, A. J. J. Mater. Chem. 2002, 12, 406. (c)
Huang, J.; Wang, X.; Jacobson, A. J. J. Mater. Chem. 2003, 13, 191.
[7] (a) Chen, C.-S.; Kao, H.-M.; Lii, K.-H. Inorg. Chem. 2005, 44, 935. (b) Chen,
C.-S.; Chiang, R.-K.; Kao, H.-M. Inorg. Chem. 2005, 44, 3914. (c) Lin, C.-H.;
Chiang, R.-K.; Lii, K.-H. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 2068.
[8] Renshaw, J. C.; Butchins, L. J. C.; Lvens, F. R.; May, I.; Charnock, J. M.; Lloyd,
J. R. Environ. Sci. Technol. 2005, 39, 5657.
[9] (a) Zhou, P.; Gu, B. H. Environ. Sci. Technol. 2005, 39, 4435. (b) Silva, R. J.;
Nitsche, H. Radiochim. Acta 1995, 70, 377.
[10] (a) Burns, P. C.; Ewing, R. C.; Hawthorne, F. C. Can. Mineral. 1997, 35, 1551.;
(b) Burns, P. C.; Miller, M. L.; Ewing, R. C. Can. Mineral. 1996, 34, 845.
[11] Chen, C.-S.; Lee, S.-F.; Lii, K.-H. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 12208.
[12] Lin, C.-H.; Chen, C.-S.; Shiryaev, A. A.; Zubavichus, Ya. V.; Lii, K.-H. Inorg.
Chem. 2008, 47, 4445.
[13] Lee, C.-S.; Lin, C.-H.; Wang, S.-L.; Lii, K.-H. Angew. Chem., Int. Ed. 2010,
49, 4254.
[14] Rabenau, A. Angew. Chem., Int. Ed. 1985, 24, 1026.
[15] Kennedy, G. C. Am. J. Sci. 1950, 248,540.
[16] Ladd, M. F.; Palmer, R. A. Structure Determination by X-ray Crystallography, Plenum, New York, 1994.
[17] Burns, P. C.; Ewing, R. C.; Hawthorne, F. C. Can. Mineral. 1997, 35, 1551.
[18] Brown, I. D.; Altermann, D. Acta Crystallogr. 1985, B41, 244.
[19] Liu, G.; Beitz, J. V. in The Chemistry of the Actinide and Transactinide
Elements, Eds. Morss, L. R.; Edelstein, N. M.; Fuger, J. 2006, Springer,
Heidelberg, pp 2088.
[20] Brese, N. E.; O’Keefe, M. Acta Crystallogr. 1991, B47, 192.
[21] Donny, G.; Allmann, R. Am. Mineral. 1970, 55, 1003.
[22] Schindler, M.; Hawthorne, F. C.; Freund, M. S.; Burns, P. C. Geochim.
Cosmochim. 2009, 73, 2471.
[23] Liu, J.-H.; Van den Berghe, S.; Konstantinović, M. J. J. Solid State Chem. 2009,
182, 1105.
[24] Nguyen, Q. B.; Chen, C.-L.; Chiang, Y-W.; Lii, K.-H. Inorg. Chem. 2012, 51, 3879.
[25] Nguyen, Q. B.; Lii, K.-H. Inorg. Chem. 2011, 50, 9936.
[26] Lee, C.-S.; Wang, S.-L.; Lii, K.-H. J. Am.Chem. Soc. 2009, 131, 15116.
[27] Lin, C.-H.; Lii, K.-H. Angew. Chem., Int. Ed. 2008, 47, 8711.

指導教授

李光華(Kwang-hwa Lii)

審核日期

2012-7-6

推文