親溶劑奈米粒子於高分子溶液中的自組裝現象

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吳宇翎(Yu-ling Wu) 查詢紙本館藏

畢業系所

化學工程與材料工程學系

論文名稱

親溶劑奈米粒子於高分子溶液中的自組裝現象
(Self-assembly of Solvophilic Nanoparticles in Polymer Solution: Depletion Attraction)

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摘要(中)

從許多實驗結果我們可以得知，當奈米粒子懸浮液中加入適量的高分子後，整個系統的相平衡行為和結構都會產生很大的改變。其中的一個重要現象，如果添加物為非吸附性高分子，則溶液中的奈米粒子會自組裝而聚集在一起。這種粒子間的相互作用力被稱為空乏力(Depletion force)。特別的是空乏力的產生受到系統亂度所主導，而非常見的焓的影響。
本實驗透過耗散粒子動力學的電腦模擬方式，來模擬空乏力對溶液中奈米粒子型態的影響。實驗結果可知，不論是片狀或立方體的奈米粒子一開始均能均勻懸浮在溶液中，在加入高分子超過一定濃度後皆會開始靠近而形成聚集。我們進一步分析其聚集的大小和排列方式，發現其聚集大小會有一平均值，這代表著我們可以藉由調整高分子濃度或是奈米粒子濃度來控制奈米粒子在高分子溶液中自組裝的大小，同時藉由計算沒有產生聚集的自由奈米粒子數量，推測其自組裝機制類似於界面活性劑形成臨界微胞濃度的過程。
除此之外，我們改變高分子和溶劑間的相互關係，探討疏溶劑高分子和親溶劑高分子對系統中奈米粒子自組裝程度的影響。當高分子為疏溶劑時，系統中不會產生空乏力，奈米粒子皆均勻懸浮於溶液中。相反地當高分子為親溶劑時，系統中的奈米粒子間所受到的吸引力變強，而造成較大聚集體的同時，奈米粒子間吸引力的作用距離也會隨著變遠，造成其聚集體結構上的變化。

摘要(英)

The mixtures of colloidal particles and polymers are used extensively in a wide range of applications including paints, coatings as well as cosmetics. In general, when colloidal particles suspend in the solution, those particles tend to aggregate due to van der Waals forces while they disperse through steric or electrostatic stabilization. However, some of applications require those dispersed particles to cluster together for separation or assembly to well-ordered structures. In order to achieve this goal, one approach is to add smaller depletants like non-adsorbing polymers or surfactant micelles into system. As a result, the depletion attraction is induced due to the entropy origin and the aggregation of colloidal particles is found. In this study, we perform dissipative particle dynamics ( DPD ) simulation to investigate the self-assembly behavior of colloidal nanoparticles in a polymer solution. The degree of aggregation in terms of the mean aggregation number is evaluated to determine the size of aggregates. The influence of the polymer concentration, overlapped depletion zone and solvent quality of polymer on the aggregation behavior is studied as well. It is found that the aggregation of nanodiscs can be controlled by tuning concentration of both polymer and nanoparticles. In addition, the mechanism of self-assembly of nanodiscs is similar to that of the micellization process of surfactants. Depending on the solvent quality of the polymer, the self-assembled structures are changed from string structure to spherical structure.

關鍵字(中)

★ 電腦模擬
★ 奈米粒子
★ 自組裝
★ 空乏力

關鍵字(英)

★ depletion attraction
★ self-assembly
★ nanoparticles
★ dissipative particle dynamics simulation

論文目次

Chapter 1 Introduction 1
1.1 簡介 1
1.2 複合材料(Composites) 2
1.2.1 機械性質提升 3
1.2.2 熱學性質改進 5
1.2.3 光電性質應用 6
1.3 填充材料在高分子基質中分散行為 7
1.3.1 添加物在材料中的線狀聚集型態 8
1.4 空乏力(depletion interaction) 11
1.4.1 二平板之間的空乏力 13
1.4.2 空乏力的應用 15
Chapter 2 Model and simulation 17
2.1 耗散粒子動力學(Dissipative Particle Dynamics) 17
2.2 DPD原理 19
2.2.1 DPD作用力 19
2.2.2 長度、速度、時間尺度的無因次化 23
2.2.3 積分法求解 24
2.2.4 噪訊和時間尺度(Noise and Timestep) 26
2.2.5 週期性邊界條件 26
2.2.6 Cell list 表列法 27
2.3 斥力參數和Flory-Huggins Theory 28
2.4 模擬系統與參數 33
2.5 重量加權聚集數 35
2.6 有序參數（Order Parameter） 37
2.7 徑向分佈函數（Radial Distribution Function） 38
2.8 球形因子和迴旋半徑 40
Chapter 3 Result and discussion 42
3.1 片狀奈米粒子在高分子溶液中的自組裝 43
3.1.1 高分子濃度的影響 48
3.1.2 片狀奈米粒子濃度的影響 50
3.2 片狀奈米粒子的自組裝型態分析 52
3.2.1 有序參數的分析 52
3.2.2 徑向分佈函數的分析 54
3.3 片狀奈米粒子的自組裝機制 57
3.3.1 片狀奈米粒子間作用力變化 57
3.3.2 臨界微胞濃度 60
3.4 高分子和溶劑之間的斥力參數 63
3.4.1 改變高分子和溶劑之間斥力參數（aps） 65
3.4.2 片狀奈米粒子間作用力變化 67
3.4.3 徑向分佈函數的分析 69
3.4.4 球型因子對聚集結構分析 72
3.5 正立方體奈米粒子的自組裝 74
Chapter 4 Conclusion 76
Chapter 5 Reference 78

參考文獻

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指導教授

曹恆光(Heng-kwong Tsao)

審核日期

2012-6-14

推文