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姓名	林家宏(Chia-Hung Lin)  查詢紙本館藏	畢業系所	環境工程研究所
論文名稱	飛灰調質熔渣成份對卜作嵐反應特性之影響 (Characteristic study on the pozzolanic reactivity of slag derived from component modification of MSW fly ash)
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摘要(中)	摘 要 本研究係針對都市垃圾焚化飛灰（旋風集塵灰與洗滌灰的混合物）難以單獨熔融之特性，利用SiO2、Al2O3及P2O5等進行鹽基度調整以降低其熔流溫度，主要分為三種系列(S系、A系及P系)以不同配比混合進行調質熔融處理，將調質熔渣製成不同取代量之熔渣水泥漿體。本研究除建立都市垃圾焚化飛灰物化特性與調質熔渣之基本特性外，亦探討不同養護齡期下熔渣水泥漿體之工程材料特性及卜作嵐反應行為，包括抗壓強度、卜作嵐活性指數、水化程度、水化產物種類及微結構觀察等。 實驗結果顯示，各系調質熔渣CaO、SiO2、Al2O3及P2O5，其含量分別為29～35％、36～45％、9～20％及2～13％，大致符合ASTM C989 高爐熟料規範之要求，具有延長水泥澆鑄工作時間之特性。對90天齡期抗壓強度發展而言，取代量10、20%之A系熔渣水泥漿體可超越OPC 1～14 MPa；而P系熔渣水泥漿體則可與OPC之抗壓強度發展相當(差值<5 MPa)。而卜作嵐活性指數分佈於78-106%之範圍內，其中P系熔渣之活性指數為98-106%，具有較佳之反應性，而A系為81-95%次之，最低為S系熔渣79-80%，其卜作嵐活性發展較不明顯。由XRD、 DTA及FTIR之物種分析得知，熔渣水泥漿體與OPC之主要水化產物皆為CH、C-S-H及C-A-H。由NMR分析發現，隨齡期之增加，單矽酸根逐漸轉變為高濃縮矽結構的C-S-H 膠體，聚矽陰離子長度至齡期90天皆大於純水泥漿體，顯示水化晚期熔渣之卜作嵐反應有助於漿體內部矽酸鹽類之聚合。由SEM觀察得知，熔渣漿體會產生六角層片狀CH水化物、球形針狀 C-S-H 膠體及部分鈣釩石與單硫型鋁酸鹽，同時隨卜作嵐反應持續進行而逐漸成長相互接觸交織成網狀結構，能有效減少孔隙並使孔隙緻密化，進而提升漿體強度。綜合上述結果，調整鹽基度後進行熔融處理可將都市垃圾焚化飛灰無害化，且所得熔渣具有材料化之潛力。
摘要(英)	Abstract MSW incinerator fly ash, comprisedof mixed cyclone ash and lime-reactant ash is characterized by its high melting point and is thus difficult to melt effectively and economically, without modification of its components. This study investigated the effects of the modification of the fly ash’’s basicity on the pozzolanic characteristics of the resultant melts. The modification was made by adding SiO2 to bring the basicity closer to unity; subsequent additions of Al2O3 and P2O5 to the previous modifications were also evaluated. These modifications resulted in three types of fly ash, referred to as the S-, A-, and P- modified series, respectively. All the resultant slag samples were pulverized to prepare cement pastes with various portions of the cement being replaced. The pozzolanic characteristics were evaluated at various curing ages by examining the pozzolanic activity, hydration degree,the hydration products and their microstructure, as well as the engineering properties of the pastes. The results indicate that all the slag samples resulted from the modified fly ash contained CaO(9~35w/w%), SiO2(36~45w/w%), Al2O3(9~20w/w%), and P2O5(2~13w/w%), respectively; all met the specification of ASTM C989 for blast furnace slag, and showed properties that would delay the setting time of the resultant mortars. The pozzolanic activity for all the tested slag samples ranged from 78% to 106%.The P-modified series slag showed a greater activity (98~106%) than did the A-modified series slag(81~95%), whereas the activity developed in the S-modified series samples was less distinctive(79~80%), as compared to that of OPC.As to the compressive strength at 90-days, the A-modified series samples ,with a 10% and 20% cement-replacement, outperformed the OPC samples by 1~14 MPa, whereas the P-modified series exhibited compressive strength development close to that of OPC, by less than 5 MPa. XRD, DTA, and FTIR speciation analyses indicated that the main hydrated products of all tested samples included calcium hydroxide(CH), calcium silicate hydrate (C-S-H), and calcium aluminate hydrates(C-A-H). Moreover, the NMR results indicate that the number of Si linear polysilicate anions in the C-S-H gel increased with increasing age, and outperformed that of OPC at 90 days, suggesting that pozzolanic reactions in the slag contributed to the later formation of calcium silicate hydrate (C-S-H). This was also indicated by the SEM analysis, from the formation of hexagonal sheets of CH hydrates, round and needle-surfaced C-S-H gels, ettringite (Ca6Al2(SO4)3.32H2O), and monosulfate. These products grew to intersecting to form a network structure, which increased the distribution of the finer pores, eliminated the porosity, and thus increased the compressive strength of the pastes.The results of this study demonstrated that MSW fly ash could be melted at a lower temperature when its basicity was modified, thus producing the targeted type of slag, with pozzolanic characteristics close to or outperforming those of OPC.
關鍵字(中)	★ 焚化飛灰 ★ 熔融處理 ★ 鹽基度 ★ 熔渣 ★ 卜作嵐反應	關鍵字(英)	★ slag ★ MSW fly ash ★ melting process ★ basicity ★ pozzolanic characteristics
論文目次	目 錄 第一章 前 言 １ 1-1 研究緣起與目的 １ 1-2 研究內容及方向 ２ 第二章 文獻回顧 ３ 2-1 都市垃圾焚化飛灰來源、產量及性質 ３ 2-1-1 都市垃圾焚化飛灰來源 ３ 2-1-2 都市垃圾焚化飛灰產量 5 2-1-3 都市垃圾焚化飛灰特性 6 2-2 熔融處理 12 2-2-1 熔融處理之原理 12 2-2-2 熔融處理之應用及特色 14 2-2-4 熔融處理之操作因數 17 2-2-5 熔融處理效應之指標 24 2-2-6 熔渣種類及特性 28 2-3 水泥之化學成份與物理性質 35 2-3-1 水泥水化反應機制 37 2-3-2 水泥漿體之巨微觀性質 42 2-4 卜作嵐材料 51 2-4-1 卜作嵐之反應機制 52 2-4-2 卜作嵐反應活性之評估 58 2-4-3 卜作嵐材料之分類 61 2-4-4 卜作嵐材料之應用 62 2-5 卜作嵐材料成份對其水化特性之影響 66 2-6 卜作嵐材料品質控制指標 68 第三章 實驗材料與方法 71 3-1 實驗流程 71 3-1-2 飛灰熔融試驗配置條件 75 3-1-3 熔渣水泥漿體試驗條件配置 77 3-2 實驗材料與分析設備 79 3-2-1 實驗材料 79 3-2-2 分析方法 81 3-2-3 分析設備 92 第四章 結果與討論 96 4-1 基本性質分析 96 4-1-1焚化飛灰物化性質 96 4-1-2 調質熔渣基本性質分析 101 4-2 熔渣水泥漿體之工程材料特性 109 4-2-1 初、終凝時間 109 4-2-2 卜作嵐活性指數 111 4-2-3 抗壓強度發展 112 4-3 熔渣水泥漿體之水化程度與膠體空間比 119 4-3-1 水化程度分析 119 4-3-2 膠體空間比分析 124 4-4 熔渣水泥漿體水化產物之變化 128 4-4-1 熔渣水泥漿體XRD分析 128 4-4-2 熔渣水泥漿體DTA/TGA分析 137 4-4-3 熔渣水泥漿體FTIR 分析 142 4-5 熔渣水泥漿體NMR分析 146 4-5-1 熔渣水泥漿體特徵峰變化 146 4-5-2 熔渣水泥漿體水化程度之變化 158 4-5-3 熔渣水泥漿體聚矽陰離子長度之變化 159 4-6 SEM 觀測結果 162 4-7 綜合討論 168 4-7-1 調質對熔渣特性之影響 168 4-7-2 熔渣水泥漿體之水化反應行為 169 4-7-3 熔渣水泥漿體水化機制探討 170 4-7-4 熔渣成份與卜作嵐反應活性之迴歸分析 174 第五章 結論與建議 176 5-1 結論 176 5-2 建議 178 參考文獻 179 圖 目 錄 圖 2 - 1 都市垃圾焚化灰渣來源示意圖 4 圖 2 - 2 廢棄物中重金屬之礦質化作用 8 圖 2 - 3 超冷現象示意圖 13 圖 2 - 4 熔融處理形成Si-O之網目構造 13 圖 2 - 5 熔渣三成分熔流點溫度分佈圖 22 圖 2 - 6 玻璃化之反應機制 27 圖 2 - 7 熔渣結晶化之溫控流程示意圖 31 圖 2 - 8 單礦物之水化速率 39 圖 2 - 9 水化機制：(a)滲透模型示意圖；(b)結晶模型示意圖 40 圖 2 - 10 水化程度、孔隙及強度之關係 42 圖 2 - 11 膠體空間比、水化程度及毛細孔與抗壓強度之關係 42 圖 2 - 12 水泥水化過程中水化產物之形成關係 43 圖 2 - 13 水泥漿體水化階段微結構之示意圖 46 圖 2 - 14 各水化產物含量隨時間之變化 46 圖 2 - 17 C3S與卜作嵐材料反應機理 54 圖 2 - 18 C3A與卜作嵐材料反應機理 55 圖 2 - 19 Ca-Si-Al三軸相態圖透視圖 57 圖 2 - 20 CaO-SiO2-Al2O3-H2O相態平衡投影圖 57 圖 2 - 21 卜作嵐材料應用策略 62 圖 3 - 1 實驗流程圖 73 圖 3 - 2 焚化飛灰調質熔渣基本特性分析 74 圖 3 - 3 調質熔渣水泥漿體之工程材料特性 74 圖 3 - 4 各灰渣於三相圖之位置與其對應之熔流點 75 圖 3 - 5 各系調質熔渣於三相圖之位置與其對應之熔流點 77 圖 3 - 6 本實驗飛灰採樣點及焚化廠設備圖 79 圖 3 - 7 重金屬總量消化流程 84 圖 3 - 8 毒性特性溶出程序(TCLP)流程圖 84 圖 3 - 9 矽酸鹽之Q0、Q1、Q2、Q3及Q4 結構 88 圖 4 - 1 焚化飛灰粒徑累積分佈圖 98 圖 4 - 2 焚化飛灰電子顯微照片 98 圖 4 - 3 焚化飛灰XRD圖譜 99 圖 4 - 4 各系調質熔渣之電子顯微鏡觀測（× 2.0k） 101 圖 4 - 5 S系熔渣XRD圖譜 102 圖 4 - 6 A系熔渣XRD圖譜 102 圖 4 - 7 P系熔渣XRD圖譜 103 圖 4 - 8 各系調質熔渣化學成份組成 105 圖 4 - 9 調質熔渣重金屬於熔融系統之移動概況 108 圖 4 - 10 S系熔渣水泥漿體抗壓強度發展圖 114 圖 4 - 11 A系熔渣水泥漿體抗壓強度發展圖 115 圖 4 - 12 P系熔渣水泥漿體抗壓強度發展圖 116 圖 4 - 13 各系調質熔渣水泥漿體28天之相對強度 118 圖 4 - 14 各系調質熔渣水泥漿體90天之相對強度 118 圖 4 - 15 S系熔渣水泥漿體之水化程度變化 121 圖 4 - 16 A系熔渣水泥漿體之水化程度變化 122 圖 4 - 17 P系熔渣水泥漿體之水化程度變化 123 圖 4 - 18 S系熔渣水泥漿體之膠體空間比發展 125 圖 4 - 19 A系熔渣水泥漿體之膠體空間比發展 126 圖 4 - 20 P系熔渣水泥漿體之膠體空間比發展 127 圖 4 - 21 28天齡期之S系熔渣水泥漿體X光繞射圖譜 131 圖 4 - 22 90天齡期之S系熔渣水泥漿體X光繞射圖譜 132 圖 4 - 23 28天齡期之A系熔渣水泥漿體X光繞射圖譜 133 圖 4 - 24 90天齡期之A系熔渣水泥漿體X光繞射圖譜 134 圖 4 - 25 28天齡期之P系熔渣水泥漿體X光繞射圖譜 135 圖 4 - 26 90天齡期之P系熔渣水泥漿體X光繞射圖譜 136 圖 4 - 27 純水泥漿體不同齡期之DTA/TGA圖譜 138 圖 4 - 28 S系熔渣水泥漿體之DTA/TGA圖譜(取代量20%) 138 圖 4 - 29 A系熔渣水泥漿體之DTA/TGA圖譜(取代量20%) 139 圖 4 - 30 P系熔渣水泥漿體之DTA/TGA圖譜(取代量20%) 139 圖 4 - 31 OPC及熔渣水泥漿體隨齡期之CH熱失重變化 140 圖 4 - 32 OPC及熔渣水泥漿體隨齡期之膠體熱失重變化 141 圖 4 - 33 純水泥漿體之傅利葉紅外線光譜圖 144 圖 4 - 35 OPC水泥漿體不同齡期之29Si NMR圖譜 148 圖 4 - 36 S系熔渣水泥漿體之29Si NMR圖譜(取代量10%) 149 圖 4 - 37 S系熔渣水泥漿體之29Si NMR圖譜(取代量20%) 150 圖 4 - 38 S系熔渣水泥漿體之29Si NMR圖譜(取代量40%) 151 圖 4 - 39 A系熔渣水泥漿體之29Si NMR圖譜(取代量10%) 152 圖 4 - 40 A系熔渣水泥漿體之29Si NMR圖譜(取代量20%) 153 圖 4 - 41 A系熔渣水泥漿體之29Si NMR圖譜(取代量40%) 154 圖 4 - 42 P系熔渣水泥漿體之29Si NMR圖譜(取代量10%) 155 圖 4 - 43 P系熔渣水泥漿體之29Si NMR圖譜(取代量20%) 156 圖 4 - 44 P系熔渣水泥漿體之29Si NMR圖譜(取代量40%) 157 圖 4 - 45 純水泥漿體SEM觀察 164 圖 4 - 46 S系熔渣水泥漿體SEM觀察 165 圖 4 - 47 A系熔渣水泥漿體SEM觀察 166 圖 4 - 48 P系熔渣水泥漿體SEM觀察 167 表 目 錄 表 2 - 1 都市垃圾焚化灰渣之定義及說明 4 表 2 - 2 典型每公噸垃圾焚化所產生之灰渣量 5 表 2 - 3 垃圾中重金屬可能之來源 6 表 2 - 4 垃圾焚化飛灰之物理特性 7 表 2 - 5 都市垃圾焚化飛灰之化學主要組成 10 表 2 - 6 都市垃圾飛灰重金屬濃度 11 表 2 - 7 不同應用領域熔融法所使用之名稱 14 表 2 - 8 日本都市垃圾焚化灰渣熔融廠 15 表 2 - 9 焚化灰渣主要成分之熔點 18 表 2 - 10 熔渣種類與特性比較 29 表 2 - 11 Ecorock 之物理性質測試結果 32 表 2 - 12 熔融熔渣的利用方式 34 表 2 - 13 標準卜特蘭水泥之典型成份及性質 35 表 2 - 14 各種成份對波特蘭水泥性質之影響 36 表 2 - 15 單礦物完全水化所產生之水化熱 39 表 2 - 16 水泥水化過程 41 表 2 - 17 水泥漿體水化產物之組成成份與性質 47 表 2 - 18 礦粉材料之種類與材料 51 表 2 - 19 卜作嵐反應評估之相關文獻整理 59 表 2 - 20 常見卜作嵐材料之典型組成成份 61 表 2 - 21 卜作嵐物質分類 61 表 2 - 22 卜作嵐材料取代部分水泥之相關文獻整理 63 表 2 - 23 爐石品質評估之相關指標整理 69 表 3 - 1 調質熔渣設計配比及其代號 76 表 3 - 2 調質熔渣水泥漿體代號 78 表 3 - 3 試驗項目及方法 81 表 4 - 1 焚化飛灰物化特性 97 表 4 - 2 焚化飛灰篩分析試驗結果 97 表 4 - 3 焚化飛灰之化學組成 99 表 4 - 4 焚化飛灰之重金屬總量及毒性溶出試驗結果 100 表 4 - 5 調質熔渣物化特性 103 表 4 - 6 調質熔渣化學成份與高爐熟料之比較 106 表 4 - 7 調質熔渣重金屬總量及毒性溶出試驗結果 107 表 4 - 8 各系調質熔渣重金屬之殘留率 108 表 4 - 9 調質熔渣水泥漿體之凝結時間 110 表 4 - 10 調質熔渣卜作嵐活性指數試驗結果 111 表 4 - 11 純水泥漿體與熔渣水泥漿體之X光繞射峰位置 130 表 4 - 12 純水泥漿體與熔渣水泥漿體之FTIR分析結果 144 表 4 - 13 OPC 水泥漿體之NMR光譜資訊 160 表 4 - 14 S系熔渣水泥漿體之NMR光譜資訊 160 表 4 - 15 A系熔渣水泥漿體之NMR光譜資訊 161 表 4 - 16 P系熔渣水泥漿體之NMR光譜資訊 161 表 4 - 17 熔渣水泥漿體水化反應行為 171 表 4 - 18 熔渣水泥漿體水化產物特徵 172 表 4 - 19 熔渣水泥漿體水化機制 173 表 4 - 20 各系熔渣成份係數與卜作嵐活性指數之迴歸分析 174
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指導教授	王鯤生(Kuen-Sheng Wang)	審核日期	2004-6-25
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