CH4+CO2於ZrO2/SiO2與La2O3/Al2O3負載式鉑觸媒之重組反應研究

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化學工程與材料工程學系

論文名稱

CH4+CO2於ZrO2/SiO2與La2O3/Al2O3負載式鉑觸媒之重組反應研究

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摘要(中)

本研究利用兩種鋪覆物La2O3和ZrO2能吸附活化CO2的特性，採臨溼含浸法將La2O3負載在大表面積擔體Al2O3，將ZrO2負載在SiO2上做為擔體，製備Pt/[La2O3/Al2O3]及Pt/[ZrO2/SiO2]觸媒，並進行Pt/[La2O3/Al2O3]及Pt/[ZrO2/SiO2]觸媒之CH4 +CO2重組反應。
X%ZrO2/SiO2擔體隨著ZrO2負載量(10~40%)的增加，每克擔體表面積遞減，但含每克SiO2的擔體表面積則增加，且大於純SiO2表面積，孔洞分佈圖中大孔洞未被堵塞及SEM-EDX mapping結果，ZrO2能均勻的分散在SiO2上。X%La2O3/Al2O3擔體隨著La2O3負載量(15~50%)上升，表面積明顯下降，含每克Al2O3的擔體表面積仍比原未負載時小，孔洞分佈圖中可見到大孔洞嚴重的堵塞，La2O3無法均勻分散在Al2O3上。
0.5%Pt/[X%ZrO2/SiO2]觸媒在600℃模式反應條件下進行反應的結果，隨著ZrO2負載量上升時，CH4及CO2轉化率皆明顯上升，CO2轉化率皆高於CH4轉化率且CO/H2比值高於理論值，40% ZrO2觸媒有最佳的活性與穩定性，其CH4轉化率為未負載ZrO2的Pt/SiO2觸媒的四倍。0.5%Pt/[X% La2O3 /Al2O3]觸媒隨著La2O3負載量增加，CH4及CO2轉化率皆明顯提高，30∼50% La2O3負載量觸媒之重組反應結果相當，是未負載La2O3的Pt/Al2O3觸媒轉化率的三倍。La2O3在Al2O3上鋪覆效果不佳，但仍提供了良好的穩定性與活性，是扮演化學性質的促進效果。0.5%Pt/[30% La2O3/Al2O3]及0.5%Pt/[40% ZrO2 /SiO2]觸媒隨著反應溫度上升(600~750℃)，轉化率明顯上升且能維持著良好的穩定性，隨鉑負載量(0.2∼0.8%)增加，轉化率亦明顯提高，由於蒸汽重組反應的參與，CH4與CO2轉化率之差距減小，CO/H2比值更趨近於1。長時間(72hr)反應測試下，0.5%Pt/[30% La2O3/Al2O3]及0.5%Pt/[40%ZrO2/SiO2 ]觸媒均能維持長時間的穩定性。0.5%Pt/ [30% La2O3 /Al2O3]和0.5%Pt/[40%ZrO2 /SiO2 ]觸媒不但有好的活性也有良好的觸媒穩定性，皆歸因於La2O3與ZrO2能有效吸附並活化CO2所致。
CH4及CO2脈衝反應顯示，CH4之解離吸附CH4 = CHx(a) + H(a)是在 Pt金屬活性基上進行；CO2吸附於鋪覆物ZrO2和La2O3上但不吸附於SiO2及

關鍵字(中)

★ 重組反應

關鍵字(英)

★ La2O3
★ ZrO2

論文目次

目錄
第一章緒論1
第二章文獻回顧3
2-1 鋪覆物ZrO2在SiO2和La2O3在Al2O3上的特性…………3
2-2 CH4+CO2在過渡金屬觸媒上之重組反應……………….. 6
2-2-1 Ni金屬觸媒 ……………………………………………. 8
2-2-2 Pt、Pd金屬觸媒…………………………………………12
2-2-3 Ru、Rh觸媒……………………………………………..17
第三章實驗方法與設備23
3-1 ZrO2/SiO2及La2O3/

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指導教授

陳吟足(Yin-Zu Chen)

審核日期

2000-6-21

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