於陶瓷纖維紙上合成Au/CeO2並進行苯及甲苯的完全氧化反應

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吳宗昆(Tsung-kun Wu) 查詢紙本館藏

畢業系所

化學工程與材料工程學系

論文名稱

於陶瓷纖維紙上合成Au/CeO2並進行苯及甲苯的完全氧化反應
(Au/CeO2 supported on ceramic fiber paper for complete benzene and toluene oxidation)

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摘要(中)

本研究主要是利用支撐於陶瓷纖維紙上的金觸媒進行苯及甲苯的的完全氧化反應，並利用XRD、TEM、BET、ICP、XPS等儀器來鑑定觸媒。製備的觸媒有兩種，一種是以沉澱附著法將奈米金顆粒沉積在氧化鈰(CeO2)上製備Au/CeO2觸媒，另以初濕含浸法將氧化釩(V2O5)負載在氧化鈰上作為添加劑，製備Au/V2O5/CeO2觸媒。負載於陶瓷纖維紙上的方法有兩種，一種是將已製備好的Au/CeO2及Au/V2O5/CeO2以CeO2前趨物母液(以sol-gel法合成)採用乾膠凝膠法使其附著於陶瓷纖維紙上。另一種則是利用乾膠凝膠法，將陶瓷纖維紙浸泡在CeO2前驅物母液當中，使CeO2附著於陶瓷纖維紙上，再利用沈澱附著法將奈米金顆粒沈積在CeO2上。
1wt.%Au/CeO2粉末能在210℃將苯完全氧化，將相同的觸媒負載於陶瓷纖維紙上，其完全氧化溫度為250℃，同樣的觸媒用於甲苯，粉末能在230℃將甲苯完全氧化，若將其負載於陶瓷纖維上，其完全氧化溫度為270℃，含浸釩氧化物可提高金觸媒對苯的活性，以含浸2wt.%的釩為例，能在170℃將苯完全氧化，若將其覆載於陶瓷纖維上，完全氧化溫度為230℃。若是含浸4wt.%的釩，則能在210℃將甲苯完全氧化，若將其負載於陶瓷纖維上，完全氧化溫度為250℃。

摘要(英)

The main purpose of this study is to load Au/CeO2 and Au/V2O5/CeO2 on ceramic fiber paper in order to proceed completed oxidation of benzene and toluene. The catalysts are characterized by XRD, TEM, BET, ICP and XPS. Two catalysts are investigated: One is Au/CeO2 prepared by deposition precipitation (DP) method, the other is vanadium oxide promoted Au/CeO2 (Au/V2O5/CeO2) prepared by impregnation of vanadium oxide on CeO2 and then deposition of Au by DP method. Furthermore , there are two ways to load catalysts on ceramic fiber paper. The first one is to use CeO2 precursor solution to load alreadt prepared Au/CeO2 and Au/V2O5/CeO2. The second one is to load CeO2 on ceramic fiber paper by sol-gel method and then support Au by DP method. The loading of Au is more uniform by using the first one.
Complete oxidation of benzene over 1wt.%Au/CeO2 powder catalysts occur at 210℃. However, when the same catalyst is load on ceramic fiber paper, the temperature of completed oxidation is 250℃. Compared to benzene, toluene can be completely oxidized at 230℃ by Au/CeO2 powder catalyst and the temperature for completed oxidation is 270℃ when loading on ceramic fiber paper. Beside, vanadium oxide promotes Au/CeO2 catalyst. Bezene is completely oxidized at 170℃ over 2wt.% of vanadium oxide promoted Au/CeO2. When this catalyst is loaded on ceramic fiber paper, the temperature for complete oxidation occurs at 230℃. Toluene is completely oxidized over 4wt.% of vanadium oxide promoted Au/CeO2 powder catalyst at 210℃. If the catalyst is loaded on ceramic fiber paper, complete oxidation of toluene occurs at 250℃. The lower activities of the catalysts loaded on ceramic fiber paper are due to the loss of Au when loaded with acidic CeO2 precursor solution and the decrease of oxidized Au state.

關鍵字(中)

★ 鈰
★ 甲苯
★ 苯
★ 金

關鍵字(英)

★ Toluene
★ Au
★ VOCs
★ Benzene
★ Ceria

論文目次

摘要......................................................Ⅰ
英文摘要..................................................Ⅱ
目錄......................................................Ⅳ
圖目錄....................................................Ⅵ
表目錄....................................................Ⅸ
第一章序論.............................................1
第二章文獻回顧.........................................3
2.1二氧化鈰簡介及應用......................................3
2.2金觸媒的催化反應........................................5
2.2.1一氧化碳的氧化........................................5
2.2.2碳氫化合物的氧化......................................6
2.2.3水汽轉化..............................................8
2.2.4氨氣的氧化............................................8
2.3苯與甲苯完全反應........................................9
2.3.1苯的完全氧化反應......................................9
2.3.2甲苯的完全氧化反應...................................12
2.4觸媒及擔體的製備方式...................................15
2.4.1擔體製備方式.........................................15
2.4.2觸媒製備方式及影響...................................16
2.5於基材上擔載觸媒的方式.................................19
第三章實驗............................................20
3.1實驗藥品...............................................20
3.2實驗儀器...............................................21
3.3實驗方法...............................................22
3.3.1觸媒擔體V2O5/CeO2製備(初濕含浸法)....................22
3.3.2金觸媒製備(沉積沉澱法)...............................22
3.3.3 CeO2前驅物母液之製備................................23
3.3.4合成Au/CeO2於陶瓷纖維紙上............................23
3.3.4.1方法一.............................................23
3.3.4.2方法二.............................................23
3.3.5檢量線的量測.........................................28
3.3.6反應活性測試.........................................28
3.4鑑定方法...............................................31
第四章結果與討論......................................35
4.1觸媒的鑑定-X光繞射光譜................................35
4.2觸媒TEM影像...........................................40
4.3觸媒表面積及元素分析...................................45
4.4觸媒表面化學分析.......................................48
4.5觸媒反應結果...........................................56
4.5.1不同擔體來源對Au/CeO2活性的影響......................56
4.5.2不同觸媒床形狀對Au/CeO2活性的影響....................57
4.5.3不同製備方式對Au/CeO2活性的影響......................59
4.5.4添加釩氧化物對觸媒活性的影響.........................60
4.5.5觸媒負載於陶瓷纖維紙上活性之影響.....................62
4.5.6添加釩氧化物對觸媒活性的影響.........................65
4.5.7觸媒負載於陶瓷纖維紙上活性之影響.....................66
4.6觸媒耐久性測試.........................................68
第五章結論............................................70
參考文獻..................................................72

參考文獻

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指導教授

楊思明(Sze-Ming Yang)

審核日期

2007-7-19

推文