金奈米粒子於聚苯胺載體上之催化研究

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陳儀修(Yi-Hsiu Chen) 查詢紙本館藏

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化學學系

論文名稱

金奈米粒子於聚苯胺載體上之催化研究
(the catalytic study of gold nanoparticles deposited on polyaniline)

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摘要(中)

近年來隨著奈米粒子製造技術的發展，奈米金粒子的分散與擔載相對易於實現。此類擔載型催化劑的催化性能取決於金粒子的聚集狀態、粒徑分布，載體的表面性能、與載體間的相互作用強弱、製造方法的迥異對擔載型金奈米粒子催化劑都有很大的影響。在本論文研究中，我們利用導電高分子聚苯胺(polyaniline)的氧化還原特性，將之作為載體，利用化學還原法由金屬離子中製備金奈米粒子於其上，並利用各項儀器如紫外光/可見光光譜儀(UV/vis Spectrophotometer)、掃描式電子顯微鏡(scanning electron microscopy, SEM)及X光粉末繞射儀(x-ray diffraction examination, XRD)鑑定金奈米粒子的存在。此外，我們更進一步發展其催化特性，利用此沈積於聚苯胺膜上的金奈米粒子作為催化劑，在對環境不造成污染的綠色化學(Green Chemistry)前提下，成功催化苯甲醇氧化成苯甲醛及苯甲酸的反應，並利用高效液相層析儀(high performance liquid chromatography, HPLC)作定性及定量的分析。我們並利用紅外光光譜與拉曼光譜，得知在製備此催化劑的過程中，中間氧化態的聚苯胺使溶液中的金離子還原成金原子，而使本身的氧化程度提高而較偏向完全氧化態，而在催化苯甲醇的氧化反應中，除了利用氧氣氧化苯甲醇，聚苯胺在此過程中對於氧化苯甲醇成苯甲酸的反應也有所助益，因而使本身的還原程度提高而較偏向完全還原態。最後，利用拉曼光譜我們也初步判斷以CHCl3為AuCl3的溶劑所製備出的催化劑，其金奈米粒子與聚苯胺膜間有較強的吸引力，因而表現出較好的催化效能。

摘要(英)

The dispersion and carrier of gold nanoparticles recently have been achieved easily due to the development of nanofabrication technology. The catalytic activity depends on the carrier type as well as the aggregation, size distributions of nanoparticles, surface properties, interactions of carriers, and different fabrications. In this study, we adopted the conducting polymer, polyaniline (PANI), as the support material, and used a redox reaction with a mixture of AuCl3 and H2O to prepare gold nanoparticles. The gold nanoparticles were characterized by several experimental techniques, such as scanning electron microscopy (SEM), ultraviolet-visible spectroscopy and x-ray diffraction examination (XRD). Furthermore, in the Green Chemistry consideration we studied the catalytic activity of gold nanoparticles deposited on PANI in the oxidation of benzyl alcohol (C6H5CH2OH). The oxidation products, benzaldehyde (C6H5CHO) and benzoic acid (C6H5COOH), were successfully detected using the high performance liquid chromatography (HPLC). The infrared and Raman spectra show that the degrees of oxidation in polyaniline increases in the catalyst fabrication, and then the degrees of oxidation in polyaniline decreases in the oxidation of benzyl alcohol. We demonstrated that the preparation of gold nanoparticles using a mixture of AuCl3 and CHCl3 results in a better catalyst. This is due to the stronger attraction between gold nanoparticles and PANI.

關鍵字(中)

★ 聚苯胺
★ 金奈米粒子
★ 催化

關鍵字(英)

★ nanoparticle
★ polyaniline
★ catalyst

論文目次

摘要 Ⅰ
abstract Ⅲ
目錄 Ⅴ
表目錄 Ⅷ
圖目錄 Ⅸ
第一章緒論
1-1 奈米材料簡介 1
1-2 奈米粒子之製備 3
1-3 金奈米粒子之催化 5
1-4 聚苯胺簡介 7
1-5 研究動機 9
第二章實驗部份
2-1 實驗目標 10
2-2 實驗合成步驟 10
2-2-1 聚苯胺膜的合成 10
2-2-2 於聚苯胺膜上製備奈米金屬粒子 12
2-3 催化反應 13
2-3-1 分析方法簡介-高效液相層析儀 13
2-3-2 催化反應步驟 13
2-3-3 檢量線的製作 14
2-4 儀器分析與樣品製備 18
2-4-1 紫外光/可見光/近紅外光光譜儀 18
2-4-2 掃描式電子顯微鏡 19
2-4-3 紅外光吸收光譜儀 20
2-5 拉曼光譜儀 21
2-5-1 拉曼光譜學簡介 21
2-5-2 電荷耦合裝置偵測器 23
2-5-3 拉曼光譜儀之架設 25
第三章聚苯胺膜摻雜前後及催化氧化反應前後之光譜研究 31
3-1 研究目標 31
3-2 高分子膜摻雜前後之紫外光/可見光/近紅外光光譜 31
3-3 高分子膜摻雜前後及催化反應前後之紅外光吸收光譜 35
3-3-1 高分子膜摻雜前後之紅外光吸收光譜 35
3-3-2 Au-H2O/PANI及Au-CHCl3/PANI於催化氧化反應後
之紅外光吸收光譜 37
3-4 高分子膜摻雜前後及催化反應前後之拉曼光譜 40
3-4-1 訊雜比(S/N)之增進(PMT v.s CCD) 40
3-4-2 高分子膜摻雜前後及催化反應前後之拉曼光譜 41
3-4-3 Au-H2O/PANI及Au-CHCl3/PANI之拉曼光譜分析 45
第四章催化反應
4-1 研究目標 47
4-2 催化反應分析 47
4-3 溶劑對此催化氧化反應之影響 51
4-3-1 AuCl3之溶劑對此催化氧化反應的影響 51
4-3-2 苯甲醇之溶劑對此催化氧化反應的影響 54
4-4 溫度對此催化氧化反應之影響 57
4-4-1 製備催化劑之溫度對此催化氧化反應的影響 57
4-4-2 反應溫度對此催化氧化反應的影響 58
4-5 金奈米粒子於聚苯胺膜上催化苯甲醇氧化反應之動力
學(chemical kinetics)探討 60
第五章結論 66
參考文獻 68

參考文獻

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指導教授

張伯琛(Bor-Chen Chang)

審核日期

2006-7-20

推文