超音波快速合成中孔洞材料 MCM-48 與以具羧基之 SBA-15 合成奈米鉑粒子

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黃士哲(Shih-Jhe Huang) 查詢紙本館藏

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化學學系

論文名稱

超音波快速合成中孔洞材料 MCM-48 與以具羧基之 SBA-15 合成奈米鉑粒子
(Fast Sonochemical Synthesis of Mesoporous Silica MCM-48 and Using Carboxylic Acid Functionalized SBA-15 to Prepare Pt Nanoparticles)

相關論文

★ 具立方結構之中孔洞材料 SBA-1與 MCM-48 的合成與鑑定	★ 具乙烯官能基之立方結構中孔洞材料 FDU-12 與 SBA-1 的合成與鑑定
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摘要(中)

本論文分為三個部分，由於使用 Gem 16-12-16 與 Fumed Silica 合成 MCM-48，文獻上需要五天才能完成，相當耗時，因而本論文針對時間縮短最佳化條件進行研究。
在第一部分 MCM-48 快速合成裡，因為Gem 16-12-16本身在合成MCM-48的高再現性，故使用 Gem 16-12-16 為界面活性劑，在加入 Fumed Silica 矽原後的混合過程中使用超音波震盪，藉由超音波震盪把原本長達五天的合成過程縮短為一天，且不喪失太多傳統合成MCM-48所擁有的特性，並探討超音波震盪與水熱時間的長短對於孔洞性質的影響。
在第二部分則是利用前一部分所找到的最佳化條件進行 MCM-48 植 Al，利用超音波震盪也可以直接將鋁直接植入在矽壁的骨架裡，且所摻入的矽鋁比能到達 25 的立方體排列的 MCM-48 結構。
在第三部分方面，由於奈米金屬顆粒在催化上有相當多的應用，因此在此部分裡使用 SBA-15-10% CES 中孔洞材料當作吸附的基材，並著重在SBA-15利用官能基吸附金屬離子後，如何有效合成出較小 (5 nm以下) 的奈米鉑顆粒。

摘要(英)

The thesis is divided into three parts. In part one, a rapid and facile synthesis route to synthesize mesoporous silica MCM-48 with the cubic Ia3d mesostructure has been developed using Gemini surfactant as a template with the aid of ultrasonic irradiation. The present synthesis route effectively reduces the total synthesis time from several days to only one day, which is much shorter than the conventional MCM-48 synthesis methods. We try to investigate the structural property as a function of ultrasonic time or hydrothermal time. The MCM-48 materials were characterized by a variety of techniques including powder X-ray diffraction (XRD), 29Si magic angle spinning (MAS) NMR, transmission electron microscopy (TEM), and scanning electron microscopy (SEM).
In part two, we use the optimal condition we have found in the previous part, and we have incorporated aluminum into the MCM-48 silica framework successfully up to a Si/Al ratio of 25.
In part three, the mesoporous silica SBA-15 materials containing carboxylic acid groups were used as a support to synthesize Pt nanoparticles. Various Pt loading levels from 3% to 10% on SBA-15 produced Pt nanoparticles with an average particle size of 3 to 4 nm.

關鍵字(中)

★ 鉑顆粒
★ 中孔洞含鋁材料
★ 超音波震盪
★ 中孔洞材料

關鍵字(英)

★ mesoporous
★ ultrasonic irradiation
★ pt nanoparticles
★ mesoporous aluminosilicate

論文目次

中文摘要 I
英文摘要 II
謝誌 III
目錄 IV
圖目錄 VII
表目錄 X
第一章序論 1
1-1 中孔洞分子篩材料介紹 1
1-2 界面活性劑 4
1-2-1 界面活性劑之種類 4
1-2-2 界面活性劑之分子結構與特性 5
1-2-3 微胞的形成 7
1-2-4 界面活性劑聚集體的結構 8
1-2-5 界面活性劑與矽氧化物的交互作用 10
1-3 中孔洞形成機制 12
第二章文獻回顧 14
2-1 MCM-48 之合成發展文獻回顧與其材料優點 14
2-2 SBA-15 之官能基合成發展及金屬離子吸附文獻回顧 17
2-3超音波合成化學文獻回顧 22
2-4研究動機及目的 26
第三章實驗部分 27
3-1 化學藥品 27
3-2 實驗儀器 29
3-3 MCM-48 分子篩的合成、SBA-15金屬吸附還原流程圖 30
3-4 MCM-48 分子篩的合成 32
3-4-1 界面活性劑 GEM 16-12-16 的合成 32
3-4-2 傳統 Si-MCM-48 分子篩的合成 32
3-4-3 超音波震盪輔助 Si-MCM-48 分子篩的合成 33
3-4-4 超音波震盪輔助 Al-MCM-48 分子篩的合成 33
3-4-5 MCM-48 樣品編號方式 34
3-5 SBA-15 分子篩的合成與金屬吸附 34
3-5-1 合成含羧酸官能基的 SBA-15 34
3-5-2 以硫酸溶液裂解 SBA-15 孔洞中的模板 35
3-5-3 金屬溶液製備 35
3-5-5 金屬離子還原成鉑粒子 35
3-5-6 SBA-15-10% CES 鉑樣品標記 36
3-6 鑑定方法 37
3-6-1 X-光粉末繞射 (Powder X-ray Diffractometer) 37
3-6-2 同步輻射光束線 38
3-6-3 固態核磁共振 (Solid State NMR) 39
3-6-4 固態核磁共振光譜技術介紹 45
3-6-5 氮氣等溫吸附/脫附測量 46
3-6-6 感應耦合電漿原子發射光譜儀 (ICP-AES) 51
3-6-7 掃描式電子顯微鏡 (Scanning Electron Microscopy) 52
3-6-8 穿透式電子顯微鏡 (Transmission Electron Microscopy) 53
3-6-9 超音波洗淨器 54
第四章結果與討論 55
4-1 MCM-48 系列 55
4-1-1 MCM-48 之結構鑑定 55
4-1-2 氮氣等溫吸附/脫附量測結果 59
4-1-3 SEM 鑑定 64
4-1-4 TEM 鑑定 70
4-1-5 29Si MAS NMR 光譜結果 73
4-1-6 MCM-48 之結構鑑定 75
4-1-7 氮氣等溫吸附/脫附量測結果 77
4-1-8 29Si MAS NMR 光譜結果 81
4-1-9 SEM 鑑定 83
4-2 Al-MCM-48 系列 87
4-2-1 Al(Z)-MCM-48 之結構鑑定 87
4-2-2 氮氣等溫吸附/脫附量測結果 89
4-2-3 27Al MAS NMR 結果 93
4-2-4 SEM 與 TEM 鑑定 95
4-2-5 元素分析結果 ( ICP ) 99
4-3 SBA-15 羧酸吸附鉑離子並還原系列 101
4-3-1 鉑高角度與中孔洞還原後之結構鑑定 101
4-3-2 氮氣等溫吸附/脫附量測結果 104
4-3-3 TEM鑑定 108
第五章結論 111
參考文獻 112

參考文獻

1. Ciesla, U.；Schüth, F. Microporous Mesoporous Mater. 1999, 27,131.
2. Schmidt, R.；Hansen,E.W.；Stӧcker, C. J. Chem. Mater.1996, 8,1682
3. Kresge, C. T.; Leonowicz, M. E.; Roth, W. J.; Vartuli J. C.; Beck, J. S. Nature 1992, 359, 710.
4. Beck, J. S.; Vartuli, J. C.; Roth, W. J.; Leonowicz, M. E.; Kresge, C. T.; Schmitt, K. D.; Chu, C. T–W.; Olson, D. H.; Sheppard, E. W.; Higgins, S.B.; Schlenker, J. L. J. Am. Chem. Soc. 1992, 114, 10834.
5. Sayari, A. Chem. Mater. 1996, 8, 1840.
6. Neumann, R.; Khenkin, A. M. Chem. Commun. 1996, 23, 2643.
7. Charkraborty, B.; Pulikottil, A. C.; Viswanathan, B. Catal. Lett. 1996, 39, 63.
8. Hartmann, M.; Poppl, A.; Kevan, L. J. Phys. Chem. 1996, 100, 9906-9910.
9. Corma, A.; Navarro, M. T.; Perez–Pariente, J.; Sanchez, F. Stud. Surf. Sci. Catal. 1994, 84, 69.
10. Reddy, J. S.; Sayari, A. J. Chem. Soc., Chem. Commun., 1995, 21, 2231.
11. Wu, C. G.; Bein, T. Science, 1994, 264, 1757.
12. Wu, C. G.; Bein, T. Science, 1994, 266, 1013.
13. Wu, C. G.; Bein, T. Chem. Mater. 1994, 6, 1109.
14. (a) Lee, Y.S.; Surjadi. D.; Rathman, J. F. Langmuir, 1996, 12, 6202-6210.
(b) Ko, C. H.; Ryoo, R. Chem. Commun. 1996, 21, 2467.
15. Tsang,S. C.; Davis, J. J.; Green, M. L. H.; Hill, H. A. O.; Leung, Y. C.; Sadler, P. J. J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1995, 17, 1803.
16. Abe, T.; Tachibana, Y.; Uemtsu, T.; Iwamoto, M. J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1995, 16, 1617.
17. Raman,N.K.；Anderson,M.T,；Brinker, C. J .Chem. Mater.1996, 8, 1682.
18. Schmidt,R.；Hansen, E. W.；Stӧcker, M.；Akporiate, D.；Fllestad,O. H. J.Am. Chem. Soc.1995, 117, 4049.
19. Vartuli, J. C.; Schmitt, K. D.; Kresge, C. T.; Roth, W. J.; Leonowicz,
M. E.; McCullen, S. B.; Hellring, S. D.; Beck, J. S.; Schlenker, J. L.;
Olsen, D. H.; Sheppard, E.W. Chem. Mater. 1994, 6, 2317.
20. Vartuli, J. C.; Kresge, C. T.; Roth, W. J.; McCullen, S. B.; Beck, J. S.;Schmitt, K. D.; Leonowicz, M. E.; Lutner, J. D.; Sheppard ,E. W. in Proceedings of the 209th ACS National Meeting, Division of
Petroleum Chemistry 1995, pp.21-25.
21. Vartuli, J. C.; Kresge, C. T.; Roth, W. J.; McCullen, S. B.; Beck, J. S.;Schmitt, K. D.; Leonowicz, M. E.; Lutner, J. D.; E. W. Sheppard in Advanced Catalysis and Nanostructured Materials: Modern
Synthesis Methods (Ed: W. R. Moser), Academic Press, New York,
1996, pp.1-19.
22. Huo, Q；Margolese, D. l；Ciesla, U. ；Ciesla, U.；Feng, P.；Gier, T. E.；Sieger, P；Leon, R.；Petroff,P.M.；Schüth, F；Stucky,G.D. Nature 1994, 368, 317.
23. Hoffmann,F.；Cornelius, M.；Morell, J.；Frӧba, M. Angew.Chem. Int.
Ed. 2006, 45, 3216
24. Todros, T. F. Surfactants; Academic Press: London, 1980.
25. McBain, J. N. Solids, George Rutledge and Sons Ltd., London, 1932.
26. 李雅琪，"聚氧乙烯系非離子型界劑之吸附暨聚集行為研究"，國立台灣大學化學工程學博士論文(2002)。
27. 宋俊仁，聚電解質與介面活性劑混合水溶液之動態表面張力量測，國立台灣科技大學化學工程系碩士學位論文(2008)
28. Raman,N.K.；Anderson,M.T.；Brinker,C. J .Chem .Mater.1996, 8, 1682
29. Ben–Naim, A Hydrophobic Interaction. Plnnum Press, NY, 1980.
30. Mithchell, D. J.; Ninham, B. W. J. Chem. Soc. Faraday, Trans. II.,
1981, 77, 1264.
31. Q. Huo, D. I. Margolese, U. Ciesla, D. G. Demuth, P. Feng, T. E.
Gier, P. Sieger, A. Firouzi, B. F. Chmelka, F. Schüth, G. D.
Stucky, Chem. Mater. 1994, 6, 1176.
32. G. S. Attard, J. C. Glyde, C. G. Göltner, Nature 1995, 378, 366.
33. A. Monnier, F. Schüth, Q. Huo, D. Kumar, D. Margolese, R. S. Maxwell, G. Stucky, M. Krishnamurty, P. Petroff, A. Firouzi, M. J anicke, B. Chmelka, Science 1993, 261, 1299.
34. Xiong, H.M.; Shchukin, D. G.; Mohwald, H.; Xu, Y.; Xia, Y. Y.
Angew. Chem. Int. Edit. 2009, 48, 2727.
35. Son, W. J.; Kim, J.; Ahn, W.; Chem. Commun. 2008, 6336.
36. Li, H.; Han, C. Chem. Mater. 2008, 20, 6053.
37. Srivastava, D. N.; Perkas, N.; Gedanken, A.; Felner, I.; J. Phys. Chem. B. 2002, 106, 1878.
38. Wang, Y.; Yin, L.; Gedanken, A. Ultrason. Sonochem. 2002, 9,285.
39. Suslick, K. S.; Flannigan, D. J. Annu. Rev. Phys. Chem. 2008, 59, 659.
40. Van der Voort, P.; Mathieu, M.; Mees, F.; Vansant, E. F. J. Phys.
Chem. B 1998, 102, 8847.
41. Monnier, A.; Schuth, F.; Huo, Q.; Kumar, D.; Margolese, D.; Maxwell, R. S.; Stucky, G.. D.; Krishnamurty, M.; Petroff, P.; Firouzi, A.; Janicke, M.; Chmelka, B. F. Science 1993, 261, 1299.
42. Xu, J.; Luan, Z.; He, H.; Zhou, W.; Kevan, L. Chem. Mater. 1998, 10, 3690.
43. Scdmidt, R.; Junggreen, H.; Stocker, M. Chem. Commun. 1996, 875-876.
44. Gallis, K. W.; Landry, Ch. C. Chem. Mater. 1997, 9, 2035.
45. Van der Voort, P.; Moery, M.; Stucky, G.. D.; Mathieu, M.; Vansant, E. F. J. Phys. Chem. B 1998, 102,585.
46. Sayari, A. J. Am. Chem. Soc. 2000, 122, 6504.
47. Huo, Q.; Margolese, D. E.; Stucky, G. D. Chem. Mater. 1996, 8,
1147.
48. Van Der Voort, P.; Mathieu, M.; Mees, F.; Vansant, E. F. J. Phys. Chem. B 1998, 102, 8847.
49. Collart, O.; Van Der Voort, P.; Vansant, E. F.; Desplantier, D.; Galarneau, A.; Di Renzo, F.; Fajula, F. J. Phys. Chem. B 2001, 105, 12771.
50. Collart, O.; Cool, P.; Van Der Voort, P.; Meynen, V.; Vansant, E. F.; Houthoofd, K.; Grobet, P. J.; Lebedev, O, I.; Tendeloo, G. V. J. Phys. Chem. B 2004, 108, 13905.
51. Kao, H. M.； Wu, H. M.；Liao, Y. W.；Chiang Anthony, S. T.； Microporous Mesoporous Mater. 2005, 86 (1-3), 256.
52. Russo, P. A.； Ribeiro Carrott M. M. L.； Carrott P. J. M., Lopes J. M.； Ramôa Ribeiro F.； Rocha J. Microporous Mesoporous Mater. 2008, 114(1-3), 293.
53. Wei, F. Y.； Liu, Z. W.； Lu, J.；Liu, Z. T.； Microporous Mesoporous Mater. 2010, 131(1-3), 224.
54. Zhao, D. Y.; Feng, J.; Huo, Q.; Melosh, N.; Fredrickson, G. H.; Chmelka, B. F.; Stucky, G. D. science 1998, 279, 548.
55. Yan, Z.; Tao, S.; Yin, J.; Li, G. J. Mater. Chem. 2006, 16, 2347
56. Tanga, Q.; Xua, Y.; Wua, D.; Sun, Y. J. Solid State Chem. 2006, 179, 1513.
57. Prashar, A. K.; Hodgkins R. P.; Kumar, R.; Devi, N. J. Mater. Chem. 2008, 18, 1765.
58. Yang, C. M.; Zibrowius, B.; Schüth, F. Chem. Commun. 2003, 1772.
59. Han, L.; Sakamoto, Y.; Terasaki, O.; Lia, Y.; Che, S.; J. Mater. Chem. 2007, 17, 1216.
60. Bruzzoniti, M. C.; Prelle A.; Sarzanini, C.; Onida, B.; Fiorilli, S.; Garrone, E. J. Sep. Sci. 2007, 30, 2414.
61. Tsai, C. T.; Pan, Y. C.; Ting, C. C.; Vetrivel, S.; Chiang, A. S. T.; Fey G. T. K.; Kao, H. M. Chem. Commun. 2009, 5018.
62. Canck, E. D.; Lapeire, L.; Clercq, J. D.; Verpoort, F.; Van Der Voort, P. Langmuir, 2010, 26(12), 10076.
63. Takai, A.; Yoji D.; Yamauchi, Y.; Kuroda, K. J. Phys. Chem. C 2010, 114, 7586.
64. Chen, C. S.; Chen, C. C.; Chen, C. T.; Kao, H. M. Chem. Commun. 2011, 47, 2288.
65. Tang, X.; Liu, S.; Wang, Y.; Huang, W.; Sominski, E.; Palchik, O.; Koltypin, Y.; Gedanken, A. Chem. Commun. 2000, 2119.
66. Wang, Y. Q.; Yin, L. X.; Palchik, O.; Hacohen, Y. Rosenfeld.; Koltypin,Y.; Gedanke, A. Langmuir 2001, 17, 4131.
67. Run, M.; Wu, S.; Wu, G. Microporous Mesoporous Mater. 2004, 74, 37.
68. Mohanty, P.; Linn, N. M. K.; Landskron, K. Langmuir 2010, 26(2)
1147.
69. Palani, A.; Wu, H. Y.; Ting, C. C.; Vetrivel, S.; Shanmugapriya, K.; Chiang, A. S. T.; Kao, H. M. Microporous and Mesoporous Materials 2010, 131(1-3), 385.
70. Benjelloun, M.; Van Der Voort, P.; Cool, P.; Collart, O.; Vansant, E. Phys. Chem. Chem. Phys. 2001,3 ,127.
71. Iler, R. K. The Chemistry of Silica; Wiley-Interscience Publications: New York, 1979.
72. Yang, C. M.; Zibrowius, B.; Schmidt, W.; Schüth, F. Chem. Mater. 2004, 16, 2918.
73. 國家同步輻射中心, http://www.srrc.gov.tw/chinese/index.aspx。
74. Baiker, A. Int. Chem. Eng. 1985, 17, 25.
75. Brunauer, S.; Deming, L. S.; Deming, W. E.; Teller, E. J. Am. Chem. Soc. 1940, 62, 1723.
76. 王奕凱, 邱宗明, 李秉傑合譯, 非均勻系催化原理及應用, 國立編譯館, 渤海堂文化公司, 台北, 1993.
77. Barrett, E. P.; Joyner, L. S.; Halenda, P. P. J. Am. Chem. Soc.1951, 73, 373.
78. Gregg, S. J.; Sing, K. S. W. Adsorption, Surface Area and Porosity, 2nd Ed.,
Academic press, New York, NY, 1982.
79. G. Ertl, H. KnÖzinger, J. Weitkamp, “Handbook of Heterogeneous
Catalysis”, vol 3, VCH D-69451 Weinheim, 1997, 1058.
80. 王明光, 王敏昭, 實用儀器分析, 合記圖書出版社, 2003。
81. Chen, C. Y.; Burkett, S. L.; Li, H. X.; Davis, M. E. Microporous Materials 1993, 2(1), 27.
82. Vetrivel, S.; Chen, C. T.; Kao, H. M. New J. Chem. 2010, 34, 2109.
83. Gu, J.; Su, S.; Li, Y.; He, Q.; Zhong, J.; Shi, J. J. Phys. Chem. Lett. 2010, 1, 3446.
84. Niesz, K.; Grass, M.; Somorjai, G. A. Nano Lett., 2005, 5, 2238.

指導教授

高憲明(Hsien-Ming Kao)

審核日期

2011-7-25

推文