具交聯結構之苯乙烯-馬來醯亞胺
接枝型高分子質子傳導膜之開發與製備

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黃政智(Chen-Chih Huang) 查詢紙本館藏

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化學學系

論文名稱

具交聯結構之苯乙烯-馬來醯亞胺接枝型高分子質子傳導膜之開發與製備
(Proton conducting poly(BiBEMI-co-Styrene) graft polymer membrane )

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摘要(中)

本研究將具有溴官能基的馬來醯亞胺 (MI) 與苯乙烯 (Styrene)進行自由基聚合 (FRP) 合成交替型共聚物 (Alternating copolymers)，接著利用原子轉移自由基聚合法 (ATRP) 接枝具磺酸根的單體，並且導入了雙馬來醯亞胺 (BMI) 及三馬來醯亞胺 (Tri-MI) 作為交聯劑，合成出新穎具交聯結構接枝型高分子薄膜。此系列薄膜成功的降低高溫下吸水膨潤比與尺寸變化率過高的情況，並在操作溫度 25 ℃ 下，質子傳導度平均可達 10-2 S/cm，具有成為新型燃料電池之質子交換膜的潛力。

摘要(英)

The proton-conducting graft copolymer membranes were prepared by two-step synthesis. Firstly, free radical alternating copolymerization of styrene and N-[2-(2-bromoisobutyryloxy)ethyl]maleimide (BiBEMI) gave a macroinitiator. Secondly, grafting poly(Potassium 3-sulfopropyl methacrylate) chains from the macroinitiator by ATRP. Via crosslinking with BMI and Tri-MI, the dimensional stability of the membrane was effectively improved. The membranes exhibit high conductivity of 10-2 S/cm at 25 oC、100 % RH. Particularly, one of series membrane exhibit low swelling ratio (35 % deformation) at 80 ℃、100 % RH. The results exhibit these ionomer membranes has the potential to become new type proton exchange membranes in fuel cell.

關鍵字(中)

★ 質子交換膜

關鍵字(英)

★ Proton conducting membrane

論文目次

目錄頁次
中文摘要.. I
Abstract… II
謝誌…….. III
目錄…….. IV
表目錄….. VIII
圖目錄….. IX
Scheme…. XII
Equation... XIV
附錄目錄.. XV
第一章緒論 1
1-1 前言 2
1-2 燃料電池簡介 3
1-3 燃料電池種類 7
第二章文獻回顧 17
2-1 質子交換膜簡介 18
2-2 質子交換膜種類 19
2-2-1 碳氟主鏈系質子交換膜 19
2-2-2 碳氫系質子交換膜 26
2-3 聚合反應 37
2-3-1 自由基聚合反應 (Free Radical Polymerization, FRP) 37
2-3-2 原子轉移自由基聚合反應 38
2-4 研究動機 39
第三章實驗與原理 41
3-1 實驗藥品 42
3-1-1 實驗所使用之化學藥品 42
3-1-2 藥品的純化 44
3-1-3 實驗所使用之溶劑 44
3-1-4 溶劑除水的部分 44
3-2 實驗儀器及技術原理 45
3-2-1 核磁共振光譜儀 (Nuclear Magnetic Resonance) 45
3-2-2 熱重分析儀 (Thermal Gravimetric Analysis, TGA) 46
3-2-3 微差熱掃描卡計 (Differential Scanning Calorimeter) 46
3-2-4 交流阻抗儀 (Alternating Current Impedance) 47
3-2-5 吸水膨潤比 (Water Uptake) 與尺寸變化率 (Swelling Ratio) 49
3-2-6 離子交換容量 (Ion Exchange Capacity；IEC) 50
3-2-7 薄膜氧化穩定性測試 (Fenton’s test) 50
3-3 高分子合成後處理 51
3-3-1 高分子薄膜的製備 51
3-3-2 高分子薄膜的酸化 51
3-4 合成步驟 52
3-4-1 N-(4-hydroxyphenyl)maleimide (1) 的合成 52
3-4-2 N-(4-hydroxyphenyl)-3,6-epoxy-4-cyclohexene-1,2- dicarboximide (2) (A-HPMI) 的合成 53
3-4-3 N,N'-4,4'-butanediyldioxybismaleimide (3) 的合成 54
3-4-4 N-(2-Hydroxyethyl)maleimide (4) 的合成 55
3-4-5 N-[2-(2-bromoisobutyryloxy)ethyl]maleimide (5) (BiBEMI) 的合成 58
3-4-6 N,N'-Hexamethylenebismaleimide (6) 的合成 59
3-4-7 Tris(2-maleimidoethyloxy)-methyl-silane (7) 的合成 60
3-4-8 Poly(HPMI-alt-styrene) (8) 的聚合 61
3-4-9 Poly(HPMI-alt-styrene)-Br (9) 的合成 62
3-4-10 Poly(HPMI-alt-styrene)-g-PSPMA (10) 的聚合 63
3-4-11 Poly(BiBEMI-alt-styrene) (11) 的聚合 64
3-4-12 Poly(BiBEMI-alt-styrene)-g-PSPMA (12) 的聚合 65
3-4-13 B-Poly(BiBEMI-alt-styrene)-g-PSPMA (13) 的聚合 66
3-4-14 T-Poly(BiBEMI-alt-styrene)-g-PSPMA (14) 的聚合 67
3-4-15 Poly(BiBEMI-alt-styrene)-g-Poly(SPMA-co-FMA) (15) 的聚合 68
第四章結果與討論 70
4-1 Poly(HPMI-alt-styrene)-g-PSPMA 系列合成結果探討 71
4-1-1 1H核磁共振光譜結構探討 72
4-2 Poly(BiBEMI-alt-styrene)-g-PSPMA 系列合成結果探討 76
4-2-1 1H核磁共振光譜結構探討 76
4-3 B、T-Poly(BiBEMI-alt-styrene)-g-PSPMA系列合成探討 80
4-3-1 1H核磁共振光譜結構探討 81
4-4 Poly(BiBEMI-alt-styrene)-g-Poly(SPMA-co-FMA)合成探討 83
4-4-1 1H核磁共振光譜結構探討 84
4-5 吸水膨潤比 (WU) 尺寸變化率 (SW) 86
4-6 熱重量分析儀 (TGA) 92
4-7 微差熱掃描卡計分析 (DSC) 94
4-8 交流阻抗儀分析 (AC-Impedance) 96
4-9 氧化穩定性分析 98
第五章結論 100
參考文獻.. 103
附錄…….. 107

參考文獻

1 郭振坤，微型質子交換膜燃料電池元件設計與製作，中山大學機械與機電工程學所碩士論文，93年6月.
2 吳千舜，新型質子傳導膜，中央大學化學所碩士論文，93年6月.
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指導教授

陳銘洲(Ming-Chou Chen)

審核日期

2011-7-25

推文