稀土元素配位聚合物和亞磷酸鹽之合成、晶體結構與發光性質研究

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陳逸翔(YI-XIANG CHEN) 查詢紙本館藏

畢業系所

化學學系

論文名稱

稀土元素配位聚合物和亞磷酸鹽之合成、晶體結構與發光性質研究
(Synthesis, Crystal Structures and Photoluminescence Properties of Rare Earth Coordination Polymers and Oxalatophosphites)

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摘要(中)

本研究使用中溫水熱法合成出兩系列化合物，A系列為稀土元素配位聚合物：Re2(C8O4H10)3 (Re＝Tb(A1)、Eu(A2)、Y(A3))和摻雜不同比例得到(A4)、(A5)；B系列為稀土元素亞磷酸鹽Y(H2O)(C2O4)0.5
(HPO3)•H2O (B1)和摻雜Eu3+和Tb3+得到(B2)。此兩系列藉由單晶X光繞射儀定出結構，粉末X光繞射鑑定純度後，接著量測其元素分析、全反射式X光螢光分析、熱重分析法、及光致發光光譜等進行一系列物理性質的量測。
A系列化合物為一新穎的配位聚合物，由稀土元素多面體共邊的方式連成一維的鏈，再由配位基連接成為三維的開放骨架，結構當中，具有一個trans-CHDC，兩種不同配位模式的cis-CHDC在特定波長之光源激發下，將A1-A5放射光以CIE色度座標表示，A1為綠光、A2為紅光、A3為藍光、A4為黃光、A5為白光。
B系列化合物是由稀土元素多面體和亞磷酸多面體以共邊的方式連結成二維平面，再由草酸配位基以雙邊螯合，連接平面形成三維的開放骨架。在特定波長之光源的激發下，將B1、B2放射光以CIE色度座標表示，B1為藍光、B2為黃光。

摘要(英)

Two types of rare earth compounds have been synthesized by the hydrothermal method. The first type includes three rare earth coordination polymers, namely Re(C8H10O4) (Re = Tb (denoted as A1), Eu (A2), Y (A3)). Two mixed-metal compounds (A4 and A5) have also been synthesized. The second type includes a rare earth oxalatophosphite, Y(H2O)(C2O4)0.5(HPO3)•H2O (B1). All of these compounds have been structurally characterized by single-crystal X-ray diffraction and further characterized by powder X-ray diffraction, elemental analysis, total reflectance X-ray fluorescence spectroscopy, and thermogravimetric analysis.
The structure of Re(C8H10O4) contains 1D chains of ReO8 polyhedra which are linked by 1,4-cyclohexanedicarboxylate ligands to form a 3D framework structure. The photoluminescence properties of the Tb, Eu and mixed-metal compounds have been studied.
The structure of Y(H2O)(C2O4)0.5(HPO3)•H2O contains 2D layers of yttrium phosphite which are linked by bisbidentate oxalate ligands to form a 3D framework structure.

關鍵字(中)

★ 配位聚合物
★ 稀土元素
★ 發光性質

關鍵字(英)

★ Rare Earth Metal
★ Photoluminescence
★ Coordination Polymers

論文目次

中文摘要………………………………………………………………………………I
英文摘要……………..………………………………………………………………II
謝誌………………………………………………….………………………………III
目錄…………………………………………………………………………….……IV
圖目錄…………………………………………………………………………..……VI
表目錄……………………………………………………………………….………IX
附錄之表目錄……………………………………………………………………X
第一章緒論…………………………………………………………………………1
1-1 簡介…………………………………………………………….……………1
1-1-1 發光原理……………………………………………….……………6
1-2 論文研究目標…………………………………………………….…………8
1-3 合成方式………………………………………………………….…………9
1-3-1 水熱合成…………………………..………………...………………9
1-3-2 藥品使用一覽表…………………………………………………...12
1-4 鑑定方法……………………………………………………..……………13
1-4-1 單晶X光繞射實驗與晶體結構解析……………………………..14
1-4-2 粉末X光繞射分析………………………………………………..17
1-4-3 熱重分析…………………………………………………………...18
1-4-4 元素分析…………………………………………………………...18
1-4-5 全反射式X光螢光分析儀………………………………………..19
1-4-6 螢光分析…………………………………………………………...20
1-5研究成果……………………………………………………………………22
第二章配位元素稀土聚合物..................................................................................23
2-1 簡介………………………………………………………………………...23
2-1-1 鑭系元素發光原理………………………………………………...26
2-2 實驗部分…………………………………………………………………...29
2-2-1 Re2(C8O4H10)3(Re=Tb、Eu、Y)合成條件………………………...30
2-2-2 YxEuyTb2-x-y(C8O4H10)3合成條件……………………………….....30
2-2-3 單晶X光結構解析……………………………………………......31
2-2-4 粉末X光繞射實驗………………………………………………..32
2-3 結果與討論………………………………………………………………...35
2-3-1 結構描述…………………………………………………………...35
2-3-2 結構討論…………………………………………………………...38
2-3-3 熱重分析…………………………………………………………...41
2-3-4 定量、定性分析…………………………………………………...44
2-3-5 發光性質分析………………………………………………….......48
第三章稀土元素亞磷酸鹽………………………………………………………..58
3-1 簡介………………………………………………………………………...58
3-2 實驗部分…………………………………………………………………...63
3-2-1 Y(H2O)(C2O4)0.5(HPO3) •H2O合成條件…………………………..64
3-2-2 Y1.49Tb0.28Eu0.23(H2O)(C2O4)0.5(HPO3) •H2O合成條件…………...64
3-2-3 單晶X光結構解析………………………………………………..65
3-2-4 粉末X光繞射實驗………………………………………………..66
3-3 結果與討論………………………………………………………………..67
3-3-1 結構描述…………………………………………………………...67
3-3-2 結構討論…………………………………………………………...70
3-3-3 熱重分析…………………………………………………………...72
3-3-4 定量、定性分析…………………………………………………...74
3-3-5 發光性質分析……………………………………………………...76
第四章結論………………………………………………………………………..79
參考文獻……………………………………………………………………………..82
附錄…………………………………………………………………………………..85

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指導教授

李光華(Kwang-Hwa Lii)

審核日期

2012-7-9

推文