微孔洞材料-類沸石咪唑骨架材料(ZIF)與中孔洞材料的研究與應用

以作者查詢圖書館館藏

、以作者查詢臺灣博碩士

、以作者查詢全國書目

、勘誤回報

、線上人數：117

、訪客IP：13.58.137.218

姓名

蘇郁茜(Yu-chien Su) 查詢紙本館藏

畢業系所

化學學系

論文名稱

微孔洞材料-類沸石咪唑骨架材料(ZIF)與中孔洞材料的研究與應用

相關論文

★ 天然物 Faveline methyl ether 之合成研究	★ 人體突變生長激素受質膜內區段與半乳醣凝集素-12的表現、純化與結晶
★ 研究新型奈米粒子載體結合核糖核酸干擾調控在細胞內蛋白之表現	★ 具芳香環胺基酸與內環狀結構之中孔洞材料的合成、鑑定與應用
★ 以手性亞碸催化劑進行醛的不對稱乙基化反應之研究	★ 噁噻硼烷－氯化鎵錯合物催化不對稱 Diels-Alder 反應之研究
★ 開發心肌缺氧後再灌流傷害用藥與近紅外光染劑的高效率微脂體包覆方法	★ Total Synthesis of Pikrosalvin, Simplexene C, D and Synthetic Studies toward Swartziarboreol G and Simplexene B
★ Understanding the Depolymerization of Biomass-derived Polysaccharides: Recrystallization while Hydrolyzing Polysaccharides	★ 以手性有機硫催化劑進行不對稱環丙烷化反應並應用於合成吡咯類化合物之研究
★ 一、以掌性硫化合物進行不對稱 [4+1] 環化反應並應用在吲哚啉類化合物的合成研究二、掌性共價有機框架材料的設計與合成並應用在多烯環化反應	★ 第一章以手性硫催化劑進行不對稱 [4+1] 環化反應並應用於合成吲哚類化合物之研究第二章設計與合成手性共價有機骨架並應用至不對稱多烯環化反應
★ 以開環置換聚合反應合成手性共價有機框架材料並將其應用於不對稱催化多烯環化反應之研究	★ 利用光固化材料調控R3CE的界面共價修飾及其對三維細胞培養的影響
★ 流感病毒血球凝集素(II)膜外區域之物理化學特性分析	★ 中孔洞材料SBA-15及其官能基化衍生材料對溶液中污染物之吸附應用

檔案

[Endnote RIS 格式]

[Bibtex 格式]

[相關文章]

[文章引用]

[完整記錄]

[館藏目錄]

[檢視]

[下載]

本電子論文使用權限為同意立即開放。
已達開放權限電子全文僅授權使用者為學術研究之目的，進行個人非營利性質之檢索、閱讀、列印。
請遵守中華民國著作權法之相關規定，切勿任意重製、散佈、改作、轉貼、播送，以免觸法。

摘要(中)

本篇論文分為兩個部分：
第一部分為使用ZIF-8此種微孔洞結晶，將其鍵結在中孔洞矽材SBA-15或是MCF-17上，合成出一種新穎的孔洞分級材料。並利用固態核磁光譜、FT-IR等儀器確認是否成功合成，再以等溫氮氣吸脫附儀、SEM及熱重分析儀研究其孔洞大小與性質。未來希望可以將其應用在氣體的分離或是吸附上。
第二部分為延續已畢業學長蕭家騰所做的具環狀結構之中孔洞矽材的研究。由學長以及同學的努力，已經得知此種具環狀官能基之中孔洞材料對於鑭系元素有不錯的吸附效果，由以鐿離子的吸附性最佳，可達到約180μg/mg。另外吸附釓離子的環狀中孔洞材料也被證實其具有做為顯影劑的潛能。本實驗則將中孔洞矽材的大小，減縮至200 nm左右，且使用此種奈米中孔洞矽材製作其中一種環狀中孔洞材料：3C-CAR-10-NPs，並以固態核磁光譜確認其結構。期待未來能將之應用在顯影劑的細胞實驗上。

摘要(英)

Two parts in this thesis:
Part I, we have reported for the first time a hierarchical micro-/mesoporous structure synthesized by heteroepitaxial growth of microporous zeolitic imidazolate framework-8 (ZIF-8) on mesoporous via heterogeneous phase synthesis. A detailed characterization of the samples performed using different spectroscopic techniques unanimously demonstrated the growth of a hybrid micro-/mesoporous structure. Furthermore, scanning electron microscopy also confirmed that the obtained products were microscale and nanoscale ZIF-8 formed on the surface raft of mesoporous MCF-17. Those novel porous materials are expected to provide new dimensions for the use of porous materials in applications such as gas adsorption, separation, and catalysis.
Part II, we also reported a series of novel mesoporous silica possessing functional annular rings obtained by post-synthesis grafting with diamines. These materials obtained open auxiliary avenues for selective lanthanide ion absorption via manipulation of the annular ring size. The annulated mesoporous obtained from 1, 3-diaminopropane, 3C-CAR-10 showed high Yb+3 adsorption (~180μg/mg). Additionally, Gd+3 ions chelated with the annulated mesoporous as Gd@annular-mesoporous may be potentially applied in new generation MRI contrast agents. Finally, the synthetic CAR-10 nanoparticles exhibited a homogeneous particle size of 200 nm. The nanoscale parent materials for annulated modification were successfully synthesized for further in vivo applications.

關鍵字(中)

★ 中孔洞材料
★ 微孔洞材料

關鍵字(英)

論文目次

中文摘要 I
Abstract II
謝誌 III
目錄 IV
圖目錄 VII
表目錄 IX
Part I 1
第一章緒論 1
1-1 分子篩之簡介 1
1-2 中孔洞分子篩系列簡介 2
1-2-1 中孔洞分子篩MCM系列簡介 2
1-2-2 中孔洞分子篩SBA系列簡介 3
1-2-3 中孔洞分子篩MCF系列簡介 5
1-3 界面活性劑 7
1-3-1 簡介 7
1-3-2 界面活性劑分類 7
1-3-3 微胞的形成與結構 9
1-4 微乳液 10
1-5 合成中孔洞材料 12
1-5-1 中孔洞材料的合成條件 12
1-5-2 界面活性劑和矽氧化物的交互作用 13
1-5-3 合成中孔洞材料 15
1-5-4 中孔洞材料表面修飾官能基 16
1-6 金屬有機骨架材料 18
1-6-1 簡介 18
1-6-2 類沸石咪唑骨架材料 19
1-7 孔洞分級材料 20
1-8 研究動機與目的 21
第二章實驗部分 22
2-1 實驗藥品 22
2-2 實驗步驟 23
2-2-1 合成中孔洞材料SBA-15 23
2-2-2 合成中孔洞材料MCF-17 23
2-2-3 移除中孔洞分子篩中的模板 23
2-2-4 以後修飾方法合成具胺基之中孔洞材料 24
2-2-5 合成具咪唑之中孔洞材料 24
2-2-6 合成具膜狀沸石咪唑骨架材料之中孔洞材料 25
2-2-7 合成具結晶狀之沸石咪唑骨架材料之中孔洞材料 25
2-3 實驗設備 26
2-3-1 實驗合成設備 26
2-3-2 實驗鑑定儀器 26
2-4 鑑定儀器之原理 27
2-4-1 X射線粉末繞射儀 27
2-4-2 氮氣等溫吸/脫附儀 28
2-4-3 傅立葉轉換紅外線吸收光譜儀 31
2-4-4 固態核磁共振儀 32
2-4-5 掃描式電子顯微鏡 34
2-4-6 熱重分析儀 35
第三章結果與討論 36
3-1 分級孔洞材料的結構鑑定 36
3-1-1 XRD鑑定結果 36
3-1-2 氮氣等溫吸脫附鑑定 41
3-1-3 FT-IR光譜鑑定 44
3-1-4 13C CP/MAS NMR鑑定 48
3-1-5 SEM影像 51
3-1-6 熱重分析 52
第四章結論 55
Part II 56
第五章緒論 56
5-1 核磁共振造影劑 56
5-1-1 簡介 56
5-1-2 發展史 56
5-1-3 核磁共振造影原理 57
5-1-4 顯影劑的種類介紹 57
5-2 順磁性磁造影劑－釓金屬螯合物的探討 58
5-3 中孔洞材料運用在顯影劑相關發展 59
5-4 研究動機與目的 61
第六章實驗部分 63
6-1 實驗藥品 63
6-2 實驗步驟 64
6-2-1 合成奈米級之中孔洞材料CAR-10-NPs 64
6-2-2 合成奈米級之中孔洞材料CAR-15-NPs 64
6-2-3 移除CAR-10-NPs中的模板 64
6-2-4 合成具環狀結構的奈米中孔洞材料3C-CAR-10-NPs 65
第七章結果與討論 66
7-1 奈米中孔洞材料 66
7-1-1 XRD鑑定結果 66
7-1-2 SEM影像 67
7-1-3 13C CP/MAS NMR鑑定 68
第八章結論 69
參考文獻 70

參考文獻

1. McBain, J. W., The Sorption of Gases and Vapours by Solids. G. Routledge & sons, Limited: 1932.
2. Everett, D. H., Pure Appl. Chem 1972, 31, 577-638.
3. Lee, C.-H.; Lin, T.-S.; Mou, C.-Y., Nano Today 2009, 4, 165-179.
4. Hudson, S. P.; Padera, R. F.; Langer, R.; Kohane, D. S., Biomaterials 2008, 29, 4045-4055.
5. Zhao, X. S.; Bao, X. Y.; Guo, W.; Lee, F. Y., Materials Today 2006, 9, 32-39.
6. Shieh, F.-K.; Hsiao, C.-T.; Wu, J.-W.; Sue, Y.-C.; Bao, Y.-L.; Liu, Y.-H.; Wan, L.; Hsu, M.-H.; Deka, J. R.; Kao, H.-M., J. Hazard. Mater.
7. (a) Shah, P.; Sridevi, N.; Prabhune, A.; Ramaswamy, V., Microporous Mesoporous Mater. 2008, 116, 157-165; (b) Appell, M.; Jackson, M. A.; Dombrink-Kurtzman, M. A., J. Hazard. Mater. 2011, 187, 150-156.
8. (a) Halamová, D.; Badaničová, M.; Zeleňák, V.; Gondová, T.; Vainio, U., Appl. Surf. Sci. 2010, 256, 6489-6494; (b) Lin, Q.; Huang, Q.; Li, C.; Bao, C.; Liu, Z.; Li, F.; Zhu, L., J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 10645-10647; (c) Zhu, C.-L.; Lu, C.-H.; Song, X.-Y.; Yang, H.-H.; Wang, X.-R., J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 1278-1281.
9. (a) Climent, E.; Martínez-Máñez, R.; Sancenón, F.; Marcos, M. D.; Soto, J.; Maquieira, A.; Amorós, P., Angew. Chem. Int. Ed. 2010, 49, 7281-7283; (b) Heilman, B. J.; St. John, J.; Oliver, S. R. J.; Mascharak, P. K., J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 11573-11582; (c) Zhang, J.; Yuan, Z.-F.; Wang, Y.; Chen, W.-H.; Luo, G.-F.; Cheng, S.-X.; Zhuo, R.-X.; Zhang, X.-Z., J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 5068-5073.
10. (a) Hartmann, M.; Pöppl, A.; Kevan, L., J. Phys. Chem. 1996, 100, 9906-9910; (b) Sayari, A., Chem. Mater. 1996, 8, 1840-1852; (c) Park, Y. K.; Choi, S. B.; Nam, H. J.; Jung, D.-Y.; Ahn, H. C.; Choi, K.; Furukawa, H.; Kim, J., Chem. Commun. 2010, 46, 3086-3088; (d) Sirotin, S. V.; Moskovskaya, I. F.; Romanovsky, B. V., Catal. Sci. Tech. 2011, 1, 971-980; (e) Ray, S.; Brown, M.; Bhaumik, A.; Dutta, A.; Mukhopadhyay, C., Green Chem. 2013.
11. (a) Beck, J. S.; Vartuli, J. C.; Roth, W. J.; Leonowicz, M. E.; Kresge, C. T.; Schmitt, K. D.; Chu, C. T. W.; Olson, D. H.; Sheppard, E. W., J. Am. Chem. Soc. 1992, 114, 10834-10843; (b) Kresge, C. T.; Leonowicz, M. E.; Roth, W. J.; Vartuli, J. C.; Beck, J. S., Nature 1992, 359, 710-712; (c) Vartuli, J. C.; Schmitt, K. D.; Kresge, C. T.; Roth, W. J.; Leonowicz, M. E.; McCullen, S. B.; Hellring, S. D.; Beck, J. S.; Schlenker, J. L., Chem. Mater. 1994, 6, 2317-2326.
12. Huo, Q.; Margolese, D. I.; Ciesla, U.; Feng, P.; Gier, T. E.; Sieger, P.; Leon, R.; Petroff, P. M.; Schuth, F.; Stucky, G. D., Nature 1994, 368, 317-321.
13. Huo, Q.; Margolese, D. I.; Ciesla, U.; Demuth, D. G.; Feng, P.; Gier, T. E.; Sieger, P.; Firouzi, A.; Chmelka, B. F., Chem. Mater. 1994, 6, 1176-1191.
14. Sakamoto, Y.; Kaneda, M.; Terasaki, O.; Zhao, D. Y.; Kim, J. M.; Stucky, G.; Shin, H. J.; Ryoo, R., Nature 2000, 408, 449-453.
15. Kim, M. J.; Ryoo, R., Chem. Mater. 1999, 11, 487-491.
16. Tanev, P. T.; Pinnavaia, T. J., Science 1995, 267, 865-867.
17. Zhao, D.; Feng, J.; Huo, Q.; Melosh, N.; Fredrickson, G. H.; Chmelka, B. F.; Stucky, G. D., Science 1998, 279, 548-552.
18. Liu, J.; Feng, X.; Fryxell, G. E.; Wang, L.-Q.; Kim, A. Y.; Gong, M., Adv. Mater. 1998, 10, 161-165.
19. Stein, A.; Melde, B. J.; Schroden, R. C., Adv. Mater. 2000, 12, 1403-1419.
20. Israelachvili, J. N.; Mitchell, D. J.; Ninham, B. W., J. Chem. Soc., Faraday Trans. 2 1976, 72, 1525-1568.
21. (a) Abe, T.; Tachibana, Y.; Uematsu, T.; Iwamoto, M., J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1995, 0, 1617-1618; (b) Tsang, S. C.; Davis, J. J.; Green, M. L. H.; Hill, H. A. O.; Leung, Y. C.; Sadler, P. J., J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1995, 0, 1803-1804; (c) Ko, C. H.; Ryoo, R., Chem. Commun. 1996, 0, 2467-2468; (d) Lee, Y. S.; Surjadi, D.; Rathman, J. F., Langmuir 1996, 12, 6202-6210.
22. Schmidt-Winkel, P.; Lukens, W. W.; Zhao, D.; Yang, P.; Chmelka, B. F.; Stucky, G. D., J. Am. Chem. Soc. 1998, 121, 254-255.
23. Lettow, J. S.; Han, Y. J.; Schmidt-Winkel, P.; Yang, P.; Zhao, D.; Stucky, G. D.; Ying, J. Y., Langmuir 2000, 16, 8291-8295.
24. Evans, D. F.; Wennerström, H., The Colloidal Domain: Where Physics, Chemistry, Biology, and Technology Meet. Wiley: 1999.
25. Paul, B. K.; Moulik, S. P., Curr. Sci. 2001, 80, 990-1001.
26. Schmidt-Winkel, P.; Glinka, C. J.; Stucky, G. D., Langmuir 1999, 16, 356-361.
27. Lawrence, M. J.; Rees, G. D., Adv. Drug Deliv. Rev. 2000, 45, 89-121.
28. Schubert, U.; Hüsing, N., Synthesis of Inorganic Materials. Wiley: 2005.
29. Schubert, U.; Hüsing, N., Synthesis of inorganic materials. Wiley-VCH: 2000.
30. Vartuli, J. C.; Schmitt, K. D.; Kresge, C. T.; Roth, W. J.; Leonowicz, M. E.; McCullen, S. B.; Hellring, S. D.; Beck, J. S.; Schlenker, J. L.; Olson, D. H.; Sheppard, E. W., Chem. Mater. 1994, 6, 2317-2326.
31. Hoffmann, F.; Cornelius, M.; Morell, J.; Fröba, M., Angew. Chem. Int. Ed. 2006, 45, 3216-3251.
32. Murray, L. J.; Dinca, M.; Long, J. R., Chem. Soc. Rev. 2009, 38, 1294-1314.
33. Corma, A.; García, H.; Llabrés i Xamena, F. X., Chem. Rev. 2010, 110, 4606-4655.
34. Morris, R. E.; Wheatley, P. S., Angew. Chem. Int. Ed. 2008, 47, 4966-4981.
35. Keskin, S.; Kızılel, S., Ind. Eng. Chem. Res. 2011, 50, 1799-1812.
36. Hu, A.; Ngo, H. L.; Lin, W., Angew. Chem. Int. Ed. 2003, 42, 6000-6003.
37. Park, K. S.; Ni, Z.; Côté, A. P.; Choi, J. Y.; Huang, R.; Uribe-Romo, F. J.; Chae, H. K.; O’Keeffe, M.; Yaghi, O. M., Proc. Natl. Acad. Sci. 2006, 103, 10186-10191.
38. Lopez-Orozco, S.; Inayat, A.; Schwab, A.; Selvam, T.; Schwieger, W., Adv. Mater. 2011, 23, 2602-2615.
39. (a) Rhodes, K. H.; Davis, S. A.; Caruso, F.; Zhang, B.; Mann, S., Chem. Mater. 2000, 12, 2832-2834; (b) Lee, Y. J.; Lee, J. S.; Park, Y. S.; Yoon, K. B., Adv. Mater. 2001, 13, 1259-1263.
40. Seijger, G. B. F.; Oudshoorn, O. L.; Boekhorst, A.; van Bekkum, H.; van den Bleek, C. M.; Calis, H. P. A., Chem. Eng. Sci. 2001, 56, 849-857.
41. Ding, L.-X.; Wang, A.-L.; Ou, Y.-N.; Li, Q.; Guo, R.; Zhao, W.-X.; Tong, Y.-X.; Li, G.-R., Sci. Rep. 2013, 3.
42. Balilehvand, S.; Hashemianzadeh, S.; Razavi, S.; Karimi, H., Adsorption 2012, 18, 13-22.
43. (a) Chen, Z.; Qin, Y.; Weng, D.; Xiao, Q.; Peng, Y.; Wang, X.; Li, H.; Wei, F.; Lu, Y., Adv. Funct. Mater. 2009, 19, 3420-3426; (b) Liu, H.-J.; Wang, J.; Wang, C.-X.; Xia, Y.-Y., Adv. Energy Mater. 2011, 1, 1101-1108; (c) Zhou, D.-D.; Du, Y.-J.; Song, Y.-F.; Wang, Y.-G.; Wang, C.-X.; Xia, Y.-Y., J. Mater. Chem. A 2013, 1, 1192-1200.
44. Wu, H.; Zhou, W.; Yildirim, T., J. Phys. Chem. C 2009, 113, 3029-3035.
45. Huang, H.; Zhang, W.; Liu, D.; Liu, B.; Chen, G.; Zhong, C., Chem. Eng. Sci. 2011, 66, 6297-6305.
46. Subagyono, D. J. N.; Liang, Z.; Knowles, G. P.; Chaffee, A. L., Chem. Eng. Res. Des. 2011, 89, 1647-1657.
47. Han, Y.; Lee, S. S.; Ying, J. Y., Chem. Mater. 2007, 19, 2292-2298.
48. Baiker, A., International Chem. Eng. 1985, 17, 25.
49. Brunauer, S.; Deming, L. S.; Deming, W. E.; Teller, E., J. Am. Chem. Soc. 1940, 62, 1723-1732.
50. Barrett, E. P.; Joyner, L. G.; Halenda, P. P., J. Am. Chem. Soc. 1951, 73, 373-380.
51. Bennett, A. E.; Rienstra, C. M.; Auger, M.; Lakshmi, K. V.; Griffin, R. G., J. Chem. Phys. 1995, 103, 6951-6958.
52. Andrew, E. R.; Bradbury, A.; Eades, R. G., Nature 1958, 182, 1659-1659.
53. Pines, A.; Gibby, M. G.; Waugh, J. S., J. Chem. Phys. 1972, 56, 1776-1777.
54. Schmidt-Winkel, P.; Zhao, D.; Yang, P.; Chmelka, B. F.; Stucky, G. D., J. Am. Chem. Soc. 1999, 121, 254-255.
55. Feng, X.; Fryxell, G. E.; Wang, L.-Q.; Kim, A. Y.; Liu, J.; Kemner, K. M., Science 1997, 276, 923-926.
56. Caille, J. M.; Lemanceau, B.; Bonnemain, B., AJNR Am J Neuroradiol 1983, 4, 1041.
57. Brasch, R. C., Radiology 1983, 147, 773.
58. Singh, N.; Eskander, A.; Huang, S.-H.; Curtin, H.; Bartlett, E.; Vescan, A.; Kraus, D.; O’Sullivan, B.; Gentili, F.; Gullane, P.; Yu, E., Expert Rev Anticancer Ther. 2013, 13, 297-312.
59. Marckmann, P.; Skov, L.; Rossen, K.; Dupont, A.; Damholt, M. B.; Heaf, J. G.; Thomsen, H. S., J. Am. Soc. Nephrol. 2006, 17, 2359-2362.
60. Izatt, R. M.; Bradshaw, J. S.; Nielsen, S. A.; Lamb, J. D.; Christensen, J. J.; Sen, D., Chem. Rev. 1985, 85, 271-339.
61. Lin, Y. S.; Hung, Y.; Su, J. K.; Lee, R.; Chang, C.; Lin, M. L.; Mou, C. Y., J. Phys. Chem. B 2004, 108, 15608-15611.
62. Tsai, C. P.; Hung, Y.; Chou, Y. H.; Huang, D. M.; Hsiao, J. K.; Chang, C.; Chen, Y. C.; Mou, C. Y., Small 2008, 4, 186-191.
63. Taylor, K. M. L.; Kim, J. S.; Rieter, W. J.; An, H.; Lin, W. L.; Lin, W. B., J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 2154-+.
64. Guillet-Nicolas, R.; Bridot, J. L.; Seo, Y.; Fortin, M. A.; Kleitz, F., Adv. Funct. Mater. 2011, 21, 4653-4662.
65. He, Q.; Shi, J.; Cui, X.; Zhao, J.; Chen, Y.; Zhou, J., J. Mater. Chem. 2009, 19, 3395-3403.

指導教授

謝發坤(Fa-kuen Shieh)

審核日期

2013-8-27

推文