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姓名	呂榮峰(Reng-Fen Lu )  查詢紙本館藏	畢業系所	環境工程研究所
論文名稱	BaTiO3填充床電漿反應器破壞CF4之初步研究 (CF4 Abatement by Packed Bed Plasma Reactors)
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摘要(中)	碳氟化物(PFCs, Perfluorinated Compounds)為全球溫暖化潛勢極高之氣體，且存活於大氣中之時間達千年以上，因此對於可能造成之地球溫暖化問題逐漸受到重視；而為有效控制日益嚴重之全球溫暖化現象，於1997年12月日本京都所召開的溫室效應氣體管制會議中，便將包括PFCs及CO2、CH4、HPFCs、N2O等氣體列為管制項目。PFCs的排放控制方式除了提高製程中之利用率外，尚可採用替代化學物、回收再利用和破壞削減等方法；而相較於替代化學物開發的不易、回收再利用的高成本，破壞削減是現階段控制PFCs之主要方法。本研究嘗試以實驗室規模之填充床式電漿反應系統，針對PFCs中最為穩定之物種CF4，進行非熱電漿處理，並藉由反應氣體組成、反應器形式(平行板式反應器及線管式反應器)、供電電壓及供電頻率等重要參數之控制，探討填充床式電漿技術對CF4轉化率、產物分佈及生成量的影響，並初步評估放電系統的能量利用效率，以提供未來實廠化操作之參考。配合半導體製程本研究中實驗設計之氣體組成為：CF4=500 ppm、Ar=4,000 ppm、O2=20%以及N2為balance，氣體總流量為300 sccm，於初步測試中瞭解Ar濃度的提高將有助於CF4之轉化效率，因此後續實驗中將Ar視為一添加氣體，提升其濃度至40%。實驗結果顯示平行板式反應器各操作參數(電極間距、電場分佈、施加電壓及輸入能量)間關係複雜，各參數間的變化彼此關連相繫，對於轉化CF4效率最佳操作點為電極間距落於1.4~2.0 cm間，其去除CF4之最佳效率可達33.5%，配合添加劑乙烯則可提高至42.6%；於線管式反應器中，發現增加填充BaTiO3之長度具有較佳之CF4轉化效率，且由於線管式反應器之放電能量較高，使得CF4之去除率可達48%，當添加劑乙烯加入系統中時則可提升至66.6%。就生成物之分布而言，CF4轉化反應之主要生成產物以CO2、COF2及CO為主，本研究已證實藉由BaTiO3填充床電漿反應器配合碳氫化合物添加劑(C2H2及C2H4)破壞CF4之技術深具發展潛力。
摘要(英)	Due to rapid growth in semiconductor manufacturing process such as etching and chemical vapor deposition (CVD) clean over these years, innovative technologies are needed to reduce the corresponding increase in chemicals used like perfluorocompounds (PFCs) that would be emitted to the atmosphere. PFCs are a cause for concern because of their large global warming potentials relative to CO2 and of their long lifetimes in the atmosphere, often thousands of years. To meet Kyoto agreement requirements, the strategies available for controlling PFCs emissions include applying alternative chemicals, recovery/recycle systems, process optimization and abatement technologies nowadays. In this study, laboratory-scale plasma reactors (parallel plate reactor and coaxial reactor packed with BaTiO3) have been set up to evaluate the removal efficiency for CF4, the most stable species of PFCs. The operating parameters including applied voltage, applied frequency, gas composition, gas residence time and input power were also investigated. The experiments demonstrated that electrodes distances, electric field, applied voltage, gas residence time and input power relate to each other in the parallel plate reactor and 33.5% CF4 removal efficiency could be achieved under 2.0 cm electrodes distance and input power 99 Watt. As for the coaxial reactor packed with 30 cm BaTiO3, the CF4 removal efficiency reaches 48% due to the higher power deposition than that of parallel plate reactor. Adding hydrocarbon C2H4 into the influent gas stream would enhance CF4 removal efficiency to 42.6% and 66.6% for parallel plate reactor and coaxial reactor, respectively. At the same time, the major end products detected by FTIR include CO2, CO and H2O.
關鍵字(中)	★ 全氟化物 ★  四氟甲烷 ★  填充床 ★  鈦酸鋇 ★  電漿	關鍵字(英)	★ BaTiO3 ★  CF4 ★  Packed Bed ★  PFCs ★  Plasma
論文目次	第一章 前言1 第二章 文獻回顧3 2.1 全氟化物之特性及應用3 2.2 PFCS之管制6 2.3 PFCS控制策略8 2.3.1 替代化學物9 2.3.2 製程最佳化11 2.3.3 回收再利用12 2.3.4 破壞削減14 2.4 電漿原理22 2.5 電漿系統中CF4之反應機制25 2.6 介電質放電法30 第三章 實驗方法及設備33 3.1 實驗設備35 3.2 實驗方法41 第四章 結果與討論47 4.1平行板反應器轉化CF447 4.1.1 Ar濃度對於CF4去除效率的影響47 4.1.2 平行板間距對於CF4去除效率的影響50 4.1.3 不同填充材料的影響60 4.1.4 供電頻率對CF4轉化之影響61 4.1.5 添加劑的影響64 4.1.6 產物分析69 4.2 線管式反應器轉化CF477 4.2.1 Ar濃度及BaTiO3填充寬度對於CF4去除效率的影響77 4.2.2 反應器溫度對於CF4去除效率之影響81 4.2.3 Power Deposition對於CF4去除效率之影響82 4.2.4 供電頻率對CF4轉化之影響85 4.2.5 添加劑的影響87 4.2.6 產物分析89 4.3 能量消耗分析97 4.3.1 平行板式反應器97 4.3.2 線管式反應器101 第五章 結論與建議106 5.1 結論106 5.2 建議107 參考文獻109 圖目錄 圖2.1 PFC低溫回收處理流程及實廠照13 圖2.2 BOC Edward發展之TPU系統15 圖2.3 日本Hiatchi公司發展PFCs處理設備CDS原型17 圖2.4 C2F6轉化效率及伴隨CF4生成情形19 圖2.5 CF4/Ar/O2/N2電漿系統反應機制示意圖30 圖2.6 介電質放電處理技術原理示意圖32 圖3.1 CF4進流濃度設計流程33 圖3.2 研究流程圖34 圖3.3 實驗設備圖35 圖3.4 反應器圖示(a)平行板反應器；(b)線管式反應器39 圖4.1平行板反應器(d=1.4 cm)轉化CF4之效能48 圖4.2 不同Ar進流濃度對CF4轉化效率之影響49 圖4.3 不同平行板電極間距下施加電壓轉化CF4之影響50 圖4.4不同平行板間距下施加電壓與能量輸入之關係51 圖4.5 不同平行板電極間距下P/Q轉化CF4之影響52 圖4.6 不同平行板電極間距下P/Q與反應器壁溫度之關係53 圖4.7 不同平行板電極間距電場變化對轉化CF4之影響55 圖4.8 不同平行板間距下輸入系統能量與放電能量之關係56 圖4.9 不同平行板電極間距下放電能量轉化CF4之影響58 圖4.10 平行板間距3 cm時示波器量測放電初期之圖形59 圖4.11 平行板間距3 cm時示波器量測放電10 min後之圖形59 圖4.12 平行板間距0.8 cm下填充BaTiO3與玻璃球轉化CF4之比較60 圖4.13不同供電頻率及操作電壓下轉化CF4之影響62 圖4.14不同供電頻率、電壓下輸入能量之變化62 圖4.15不同C2H2添加劑量比R轉化CF4之影響66 圖4.16不同C2H4添加劑量比R轉化CF4之影響66 圖4.17不同Hydrocarbon添加劑量下(P/Q=19.8)轉化CF4之影響67 圖4.18不同供電頻率下(V=6.8 kV)添加C2H4轉化CF4之效果68 圖4.19 平行板反應器放電前後之IR圖譜71 圖4.20 平行板反應器於不同供給電壓下之產物分析72 圖4.21 平行板反應器添加C2H2/CF4 =3時放電前後之IR圖譜73 圖4.22 平行板反應器添加C2H2/CF4 =3於不同供給電壓之產物分析74 圖4.23 平行板反應器添加C2H4/CF4 =3時放電前後之IR圖譜75 圖4.24 平行板反應器添加C2H4/CF4 =3於不同供給電壓之產物分析76 圖4.25 不同供給電壓及填充不同長度BaTiO3轉化CF4之效率77 圖4.26 不同P/Q下填充不同長度BaTiO3轉化CF4之效率78 圖4.27 不同供給電壓及填充不同長度BaTiO3轉化CF4之效率80 圖4.28 不同P/Q下填充不同長度BaTiO3轉化CF4之效率80 圖4.29 不同P/Q下填充不同長度BaTiO3對反應器壁溫度之影響81 圖4.30 不同BaTiO3填充長度下P/Q與放電能量之關係82 圖4.31 填充BaTiO3 30 cm時示波器量測放電初期之圖形84 圖4.32 填充BaTiO3 30 cm時示波器量測放電10 min後之圖形84 圖4.33不同供電頻率及操作電壓下轉化CF4之影響85 圖4.34不同供電頻率、電壓下輸入能量之變化86 圖4.35不同C2H2添加劑量比R轉化CF4之影響87 圖4.36不同C2H4添加劑量比R轉化CF4之影響88 圖4.37 線管式反應器放電前後之IR圖譜91 圖4.38 線管式反應器於不同供給電壓下之產物分析92 圖4.39 線管式反應器添加C2H2/CF4=5放電前後之IR圖譜93 圖4.40 線管式反應器添加C2H2/CF4 =5於不同供給電壓之產物分析94 圖4.41 線管式反應器添加C2H4/CF4=5放電前後之IR圖譜95 圖4.42 線管式反應器添加C2H4/CF4 =5於不同供給電壓之產物分析96 圖4.43 不同平行板間距下施加電壓對系統耗能之影響98 圖4.44平行板間距2.0 cm下不同供電頻率對系統耗能之影響99 圖4.45 不同平行板間距對反應器耗能之影響100 圖4.46 不同平行板間距下P/Q對於能量效率之影響101 圖4.47 線管式反應器BaTiO3不同填充長度下施加電壓對系統耗能之影響102 圖4.48線管式反應器填充BaTiO3長度30 cm下不同供電頻率對系統耗能之影響103 圖4.49 線管式反應器BaTiO3不同填充長度對反應器耗能之影響104 圖4.50 線管式反應器BaTiO3不同填充長度下P/Q對於能量利用效率之影響105 表目錄 表2.1 全氟化物之GWP100、存活年限比較4 表2.2 半導體製程中使用之PFCs氣體種類及其流量6 表2.3 溫室效應氣體PFCs管制年紀事8 表2.4 CF4與鹼金屬Na在不同溫度下反應之自由能與焓22 表2.5 熱電漿與非熱電漿之特性24 表2.6 電子與CF4之反應25 表2.7 CF4與電子撞擊後生成物彼此間之反應27 表2.8 電子與N2、O2及Ar之反應28 表2.9 CF4與O2、Ar及N2共存於電漿系統之反應29 表3.1 實驗氣體種類、濃度及來源36 表3-2 質量流量控制器規格37 表3.3 示波器及功率計之組件規格40 表3.4 分析儀器之型號規格及功能40 表3.5 填充介電質材料之操作參數45 表3.6 平行板反應器填充不同介電質材料及粒徑之停留時間45 表3.7 線管式反應器中不同BaTiO3填充長度之停留時間45 表4.1 BaTiO3不同填充寬度時之氣體停留時間56 表4.2 填充BaTiO3及不同玻璃球粒徑時之氣體停留時間61 表4.3 方程式4-4及4-5各項所代表之意義63 表4.4 施加電壓6.8 kV時添加C2H2、C2H4劑量比之分解率68 表4.5 線管式反應器填充不同BaTiO3長度之氣體停留時間79 表4.6 不同施加電壓添加C2H2、C2H4劑量比5時之分解率89 表4.7 不同非熱電漿技術去除CF4之比較105
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指導教授	張木彬(Moo-Been Chang)	審核日期	2001-7-30
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